胺烷基纤维素的制备及其对TNT吸附性能的研究

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随着梯恩梯(TNT)工业的迅猛发展,以及梯恩梯在军用和民用方面的广泛应用,梯恩梯所引起的环境污染问题日益突出,严重地破坏了生态环境,影响了人类健康。尤其是梯恩梯对于水体资源的污染早已成为影响人类以及其它生物生存环境的重大问题。因此,寻求一种物美价廉,既不污染环境又能有效脱除梯恩梯的吸附剂,在环境保护、资源回收等方面有着重要的研究价值和广泛的应用前景。本文合成了一种具有吸附分离功能的胺烷基纤维素(AmAC),利用傅立叶红外分析仪(FT-IR)、核磁、粒度分析仪和表面张力测定仪等表征手段对胺烷基纤维素进行了表征,并研究了胺烷基纤维素对TNT的吸附性能。以羟乙基纤维素(HEC)为原料,二氯亚砜(SOCl2)为氯化试剂,乙二胺(EDA)作为胺化试剂,通过先氯化获得中间产品氯化纤维素,后胺化制备了胺烷基纤维素。通过单因素实验获得氯化反应的最佳条件是二氯亚砜和羟乙基纤维素的配比为4:1(mL:g)。其中氯化纤维素的氯含量高达23.245%。在胺化反应过程中,通过正交实验和单因素实验,获得对梯恩梯有高吸附量的胺烷基纤维素,其最佳的条件为:温度为80°C,乙二胺用量与氯化纤维素的配比为15:1(mL:g),反应时间为10小时。采用多种现代测试手段对羟乙基纤维素、氯化纤维素和胺烷基纤维素进行表征,结果表明:制备出了胺烷基纤维素,其表观形貌为粒度在50-100 um的白色粉末状固体,聚集态为非晶态结构;扫描电镜显示胺烷基纤维素的表面较为粗糙,作为吸附剂有较大的比表面积;胺烷基纤维素有一定的吸水性能,其吸水量是干重重量的25%。胺烷基纤维素在水中的Zeta电位被测定,其结果为胺烷基纤维素Zeta电位为-7.2 mV。胺烷基纤维素对TNT的吸附性能分别通过静态吸附实验和吸附柱吸附实验进行研究;分别研究了TNT溶液浓度、TNT溶液pH值、吸附时间、吸附温度和吸附剂用量等影响因素对吸附性能的影响。研究发现:在水溶液中,胺烷基纤维素对TNT有较好的吸附效果,其吸附量可达到69.19 mg/g,去除率可以达99.30%;TNT溶液pH值对吸附性能的影响较大,当TNT溶液呈酸性和碱性时,胺烷基纤维素对TNT的吸附性能下降,而当TNT溶液呈中性时,胺烷基纤维素对TNT的吸附性能最好。通过分析这些影响因素对吸附性能的影响,提出了可能的吸附机理。胺烷基纤维素吸附TNT后可以通过酸性的乙醇溶液将TNT解析到乙醇溶液中。将胺烷基纤维素被填充到吸附柱中, TNT溶液从吸附柱底端进入吸附柱,经胺烷基纤维素吸附,然后从吸附柱顶端流出。吸附柱实验研究了流速、柱高和TNT溶液入口浓度等影响因素对吸附效果的影响,并使用Thomas模型和Yoon-Nelson模型对穿透曲线进行拟合。研究发现:通过BDST模型可以计算出在流速为10 mL/min,入口TNT溶液浓度为20 mg/L的条件下所要求的最小柱高为2.43 cm。
摘要第4-6页
Abstract第6-7页
1 绪论第11-24页
    1.1 概述第11-12页
    1.2 纤维素的基本性质第12-13页
    1.3 羟乙基纤维素的应用第13-15页
        1.3.1 医药应用第13-14页
        1.3.2 纺织应用第14页
        1.3.3 食品工业应用第14-15页
        1.3.4 涂料应用第15页
        1.3.5 石油应用第15页
    1.4 改性纤维素的吸附材料的研究进展第15-18页
        1.4.1 改性纤维素吸附材料第15-18页
        1.4.2 纤维素吸附材料存在的问题第18页
    1.5 TNT 废水的危害与治理方法概述第18-22页
        1.5.1 TNT 废水的来源与危害第18-19页
        1.5.2 TNT 废水的治理方法第19-22页
    1.6 课题主要研究内容第22-24页
        1.6.1 纤维素化学改性的基础研究第22页
        1.6.2 改性纤维素吸附材料的表征第22-23页
        1.6.3 改性纤维素吸附材料的应用基础研究第23-24页
2 胺烷基纤维素吸附材料的的制备第24-37页
    2.1 引言第24-25页
    2.2 材料与方法第25页
        2.2.1 实验材料第25页
        2.2.2 主要设备第25页
    2.3 氯化纤维素的制备第25-26页
    2.4 胺化纤维素的制备第26页
    2.5 胺烷基纤维素对 TNT 吸附量的测定第26页
    2.6 结果与讨论第26-35页
        2.6.1 SOC1_2 用量对氯化纤维素氯含量以及产量的影响第26-28页
        2.6.2 Am AC 胺化各因素的影响程度分析第28-30页
        2.6.3 反应时间对 Am AC 产量和 TNT 吸附量的影响第30-32页
        2.6.4 反应温度对 Am AC 产量和 TNT 吸附量的影响第32-33页
        2.6.5 EDA 用量对 AmAC 产量和 TNT 吸附量的影响第33-35页
    2.7 本章小结第35-37页
3 胺烷基纤维素的表征第37-50页
    3.1 引言第37页
    3.2 材料与方法第37-39页
        3.2.1 实验材料第37页
        3.2.2 主要仪器第37-38页
        3.2.3 表征方法第38-39页
    3.3 结果与讨论第39-49页
        3.3.1 红外测试分析第39-40页
        3.3.2 ~(13)C-NMR 分析第40-43页
        3.3.3 胺烷基纤维素的外观形态分析第43-45页
        3.3.4 粒度分布分析第45页
        3.3.5 XRD 分析第45-47页
        3.3.6 Zeta 电位第47页
        3.3.7 TGA 分析第47-48页
        3.3.8 吸水性能测试第48-49页
    3.4 本章小结第49-50页
4 胺烷基纤维素对 TNT 的吸附研究第50-73页
    4.1 引言第50-51页
    4.2 实验部分第51-54页
        4.2.1 主要原料与试剂第51页
        4.2.2 主要仪器第51页
        4.2.3 TNT 含量的测定第51-54页
        4.2.4 静态吸附实验第54页
        4.2.5 重复利用实验第54页
    4.3 结果与讨论第54-71页
        4.3.1 吸附动力学特点第54-56页
        4.3.2 胺烷基纤维素对 TNT 吸附等温线第56-59页
        4.3.3 吸附机理初探第59-62页
        4.3.4 pH 值的影响第62-65页
        4.3.5 吸附剂用量的影响第65-66页
        4.3.6 吸附温度的影响第66-67页
        4.3.7 胺烷基纤维素的脱附与重复利用第67-71页
        4.3.8 乙醇溶液中 Am AC 对 TNT 的吸附第71页
    4.4 本章小结第71-73页
5 胺烷基纤维素对 TNT 的动态吸附研究第73-86页
    5.1 引言第73页
    5.2 实验部分第73-76页
        5.2.1 主要原料与试剂第73-74页
        5.2.2 主要仪器第74页
        5.2.3 动态吸附实验第74-76页
    5.3 结果与讨论第76-84页
        5.3.1 流速对固定床吸附 TNT 的影响第76-78页
        5.3.2 柱高对固定床吸附 TNT 的影响第78-81页
        5.3.3 TNT 浓度对固定床吸附 TNT 的影响第81-82页
        5.3.4 Thomas 模型和 Yoon-Nelson 模型的拟合第82-84页
    5.4 本章小结第84-86页
结论与展望第86-89页
致谢第89-90页
参考文献第90-97页
攻读硕士学位期间发表的论文及科研成果第97页
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