复合反渗透膜的表面形貌与性能关系及性能强化研究

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芳香聚酰胺复合反渗透膜是反渗透膜的主流,膜渗透性能差异是否归因于膜表面粗糙度这一问题一直存在争议,因此非常有必要对这一问题进行深入探索。芳香聚酰胺复合反渗透膜在应用过程中仍存在通量低、易污染等问题,因此,需要进一步提高膜通量和抗污染性能以满足工业化应用需求。通过考察界面聚合过程中有机相单体浓度、水相单体浓度、水相pH值和反应温度对聚酰胺复合反渗透膜的表面形貌和渗透性能的影响,证实了膜表面粗糙度与无污染膜的渗透性能之间不存在必然联系。复合反渗透膜的化学结构、表面形貌、亲水性都随着水相/有机相单体浓度比的变化而变化。在界面聚合过程中添加极性疏质子溶剂六甲基磷酰三胺(HMPA)制备出高性能复合反渗透膜,并提出了膜表面峰谷距离和峰间距影响胶体污染行为的新机制。添加HMPA能够大幅提高膜通量,而脱盐率稍有下降,较适宜的添加浓度为3 wt%,此时膜的综合性能最高,通量为51.67 L/(m~2·h),脱盐率为98.27%,与未添加HMPA的膜相比,通量提高73%,脱盐率仅下降0.21%。通过对有机相单体浓度、反应温度、热处理温度和反应时间等制膜条件的优化,使膜性能进一步提高,通量达到72.7 L/(m~2·h),脱盐率达到98.27%。膜表面峰谷距离和峰间距对膜的胶体污染行为有重要影响。膜表面较宽的峰间距会减少胶体粒子在凹谷沉积,较大的峰谷距离会使已沉积的胶体粒子很难被流体冲出谷底,这两个因素共同控制最终的污染行为。利用有机盐/无机盐水溶液对上述优化后的初生复合反渗透膜进行改性,制备出高通量抗污染复合反渗透膜。用1 wt%三乙烯二胺水溶液对初生膜进行改性,通量达到108.1 L/(m~2·h),脱盐率达到97.96%,与未改性膜相比,通量提高了47%,脱盐率仅下降0.3%。与未改性膜相比,改性膜表面变得平整光滑,表面均方根粗糙度下降了约20 nm。四丁基溴化铵、硫酸钠和氯化钠水溶液对初生膜改性同样具有提高通量和降低表面粗糙度的作用。在过滤胶体二氧化硅分散液过程中,采用相同压力操作模式,改性膜的稳定通量高于未改性膜;采用相同初始通量操作模式,改性膜的通量下降速率较慢,具有更好的抗胶体污染性能。在过滤BSA溶液过程中,采用相同初始通量操作模式,改性膜的通量下降速率较慢,具有更好的抗有机物污染性能。
摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 导论第9-30页
    1.1 反渗透膜材料第9-11页
    1.2 反渗透膜的种类第11-12页
    1.3 反渗透膜的制备第12-14页
    1.4 反渗透膜元件第14-15页
    1.5 反渗透膜的应用第15-18页
        1.5.1 反渗透技术的应用概况第15-17页
        1.5.2 反渗透膜在应用过程中存在的问题第17-18页
    1.6 反渗透膜的研究进展第18-26页
        1.6.1 新膜材料的开发第18-21页
        1.6.2 膜改性第21-26页
        1.6.3 基膜的调控第26页
    1.7 反渗透膜表面形貌与膜性能关系研究进展第26-28页
        1.7.1 表面形貌与渗透性能的关系研究第26-27页
        1.7.2 表面形貌与抗污染性能的关系研究第27-28页
    1.8 本文的研究内容第28-30页
第二章 复合反渗透膜的制备与表征方法第30-38页
    2.1 实验材料与方法第30-38页
        2.1.1 实验材料第30-31页
        2.1.2 实验仪器第31页
        2.1.3 膜制备第31-32页
        2.1.4 膜表面形貌表征第32-33页
        2.1.5 化学结构表征第33-34页
        2.1.6 亲水性能表征第34页
        2.1.7 渗透选择性能表征第34-37页
        2.1.8 抗污染性能评价第37页
        2.1.9 扩散动力学实验第37-38页
第三章 复合反渗透膜表面形貌与渗透性能的关系研究第38-78页
    3.1 实验部分第39页
        3.1.1 复合反渗透膜的制备和表征第39页
    3.2 结果与讨论第39-76页
        3.2.1 有机相单体浓度的影响第39-54页
        3.2.2 水相单体浓度的影响第54-65页
        3.2.3 水相pH 值的影响第65-71页
        3.2.4 反应温度的影响第71-76页
    3.3 本章小结第76-78页
第四章 六甲基磷酰三胺改性制备高性能复合反渗透膜第78-103页
    4.1 实验部分第79页
        4.1.1 复合反渗透膜的制备和表征第79页
    4.2 结果与讨论第79-102页
        4.2.1 扩散动力学第79-82页
        4.2.2 XPS 和ATR-FTIR 分析第82-84页
        4.2.3 膜表面和断面形貌第84-92页
        4.2.4 膜表面亲水性第92-93页
        4.2.5 膜渗透选择性能第93-94页
        4.2.6 抗胶体污染性能第94-95页
        4.2.7 制膜条件的优化第95-102页
    4.3 本章小结第102-103页
第五章 有机/无机盐水溶液改性制备高性能复合反渗透膜第103-121页
    5.1 实验部分第104页
        5.1.1 复合反渗透膜的改性与表征第104页
    5.2 结果与讨论第104-118页
        5.2.1 三乙烯二胺-樟脑磺酸改性第104-110页
        5.2.2 四丁基溴化铵改性第110-113页
        5.2.3 无机盐水溶液改性第113-115页
        5.2.4 抗污染性能第115-118页
    5.3 本章小结第118-121页
第六章 结论与创新点第121-125页
    6.1 本论文主要结论第121-123页
        6.1.1 复合反渗透膜表面形貌与渗透性能的关系第121-122页
        6.1.2 复合反渗透膜表面形貌与抗污染性能的关系第122页
        6.1.3 高性能复合反渗透膜的研制第122-123页
    6.2 本论文创新点第123-124页
    6.3 展望第124-125页
参考文献第125-140页
发表论文和科研情况说明第140-141页
致谢第141页
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