热解超声分子束条件下苯及其苯的取代物在飞秒激光场中的电离解离研究

本论文工作将高温热解分子束技术与飞行时间质谱结合，利用脉宽为90fs，波长为800nm的飞秒激光电离，研究了苯及其取代物（氯苯、甲苯）的热解产物及其在飞秒强激光场中的电离解离过程。论文包括以下两部分的研究工作。（1）在较弱光强下（<1013W/cm2），利用飞秒激光光电离结合飞行时间质谱，通过探测苯、氯苯和甲苯分子在不同热解温度下的质谱，对这些芳香分子在800K~1350K温度范围的热解通道进行了研究。由于高温热解分子束具有加热时间短、分子间无碰撞、热解产物具有超声冷却效果等特点，同时飞秒激光光电离可避免过多的碎片化过程，两者结合有可能探测到新的热解通道。研究结果表明，三种分子在实验条件下，热解产生相同的产物，C5H4，其出现温度皆约为900K。结合实验结果、前人研究及初步的理论计算，我们对热解通道的产生机制进行了探讨。（2）选择甲苯分子，在强激光场（1014W/cm2~1015W/cm2）中研究了高温热解分子束条件下的电离解离过程。在没有加热时，质谱中主要是甲苯分子离子，说明在强激光场中甲苯分子的碎片化程度很小。在热解条件下，实验观测到C5Hx（x=4、6、8）碎片的一价和二价离子，未观测到更小的碳氢碎片离子，说明热解产物在强激光场中亦主要表现为分子的电离，而解离性电离较小。通过检测离子信号随激光强度的变化，我们指出热解产物的电离过程主要为场致电离。论文研究表明，高温热解分子束结合飞秒激光光电离，不仅可以探测分子热解的产物通道，同时可以研究热解产物的超快强场动力学过程，具有非常重要的研究意义。在本论文工作的基础上，我们将进一步选择不同的母体分子，通过高温热解制备活性中间体（如自由基），研究这些活性中间体量子态的超快动力学过程及强激光场电离解离过程，以期加深对其量子态的演化及强场物理机制的理解。