改性膨润土催化剂的制备及催化有机反应研究
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改性膨润土负载型催化剂是一类良好的环境友好型催化剂,在现代有机催化合成中有广泛应用。它具有制备简单且无污染、价格低、催化活性高、选择性好、容易与反应体系分离及可循环利用等优点。本文系统地考察了改性膨润土催化剂的制备条件与其结构和性能的关系,研究了催化剂在烷基化和氢胺化等有机合成反应中的应用。1.改性膨润土催化剂的制备和表征将钙基膨润土经提纯、钠化等处理后,负载质子酸、Lewis酸(Cl2ZnCl2)及KF制备负载型催化剂,考察催化剂制备条件对其结构和性能的影响。利用FT-IR、XRD、BET、NH3-TPD等测试技术对催化剂的晶相结构、酸位中心性质以及比表面积等进行了表征。结果显示,膨润土经适当浓度质子酸改性,可显著增大比表面积,增加表面酸量;经CuCl2、ZnCl2等Lewis酸改性能够与表面羟基形成新的催化活性物种。膨润土负载KF后,比表面积有所降低,层间距随焙烧温度的升高而逐渐减小。2.改性膨润土催化剂催化有机反应研究考察了酸改性膨润土催化剂对烯烃氢胺化反应的催化效果。以经盐酸酸化改性的膨润土为催化剂,常压下催化环己烯与对甲苯磺酰胺的氢胺化反应。系统考察了酸化条件、溶剂及其用量、催化剂用量及反应时间等因素对N-环己基对甲苯磺酰胺收率的影响。结果表明,经2mol/L盐酸酸化的膨润土催化活性最高,以甲苯为溶剂常压回流反应2h,N-环己基对甲苯磺酰胺的收率达到83.7%。研究了膨润土负载CuCl2、ZnCl2等Lewis酸催化剂对活泼亚甲基化合物烷基化反应的催化效果。结果表明,CuCl2/膨润土催化剂对丙二酸二乙酯与二苯甲醇的反应具有最好的催化性能,2-(二苯甲基)丙二酸二乙酯的收率达到85%以上。以溴代正丁烷与乙酰乙酸乙酯的烷基化反应为探针反应,考察优化了KF/膨润土催化剂的制备条件,在KF:膨润土=1:5(质量比)和焙烧温度400C下制备的催化剂活性最好。在乙酰乙酸乙酯:溴代正丁烷=1:2、反应温度为85C的条件下催化反应4小时,2-正丁基乙酰乙酸乙酯的收率达到38.6%,体现出此催化剂对活泼亚甲基的烷基化反应具有良好的活性。
摘要 | 第3-4页 |
Abstract | 第4-5页 |
第一章 绪论 | 第8-16页 |
1.1 研究背景 | 第8页 |
1.2 膨润土的简介 | 第8-10页 |
1.2.1 膨润土的结构与物化性质 | 第8-10页 |
1.3 改性膨润土催化剂的研究进展 | 第10-11页 |
1.3.1 金属交联膨润土催化剂 | 第10-11页 |
1.3.2 稀土改性膨润土催化剂 | 第11页 |
1.3.3 膨润土负载杂多酸催化剂 | 第11页 |
1.4 改性膨润土催化剂在有机合成中的应用 | 第11-14页 |
1.4.1 烷基化及环化反应 | 第11-12页 |
1.4.2 氧化反应 | 第12页 |
1.4.3 重排反应 | 第12-13页 |
1.4.4 酯化反应 | 第13-14页 |
1.4.5 聚合反应 | 第14页 |
1.5 本论文的研究内容与研究目的 | 第14-16页 |
第二章 改性膨润土催化剂的制备与表征 | 第16-29页 |
2.1 引言 | 第16页 |
2.2 实验部分 | 第16-19页 |
2.2.1 试剂与仪器 | 第16-17页 |
2.2.2 膨润土的提纯 | 第17页 |
2.2.3 改性膨润土催化剂的制备 | 第17-18页 |
2.2.4 改性膨润土及其负载型催化剂的表征方法 | 第18-19页 |
2.3 结果与讨论 | 第19-29页 |
2.3.1 提纯膨润土和改性膨润土的表征结果及分析 | 第19-21页 |
2.3.2 酸化改性膨润土的表征及分析 | 第21-24页 |
2.3.3 CuCl_2/膨润土、 ZnCl_2/膨润土的表征及分析 | 第24-26页 |
2.3.4 KF/膨润土的表征及分析 | 第26-29页 |
第三章 改性膨润土催化剂在有机合成中的应用 | 第29-44页 |
3.1 引言 | 第29页 |
3.2 实验部分 | 第29-31页 |
3.2.1 试剂与仪器 | 第29-30页 |
3.2.2 N-环己基对甲苯磺酰胺的催化合成 | 第30页 |
3.2.3 2-正丁基乙酰乙酸乙酯的催化合成 | 第30页 |
3.2.4 2-二苯甲基-丙二酸二乙酯的催化合成 | 第30-31页 |
3.3 结果与讨论 | 第31-44页 |
3.3.1 酸化改性膨润土催化合成 N-环己基对甲苯磺酰胺(氢胺化反应) | 第31-35页 |
3.3.2 KF/膨润土催化剂在活泼亚甲基烷基化中的应用 | 第35-39页 |
3.3.3 膨润土负载 Lewis 酸催化活泼亚甲基化合物与醇的烷基化反应 | 第39-44页 |
第四章 结论与展望 | 第44-45页 |
4.1 结论 | 第44页 |
4.2 展望 | 第44页 |
4.3 改性膨润土催化剂的应用前景 | 第44-45页 |
参考文献 | 第45-48页 |
在校期间的研究成果及发表的学术论文 | 第48-49页 |
致谢 | 第49页 |
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