活性炭吸附处理苯和甲苯气体的性能及机理研究

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苯和甲苯为挥发性有机物中的有毒物质,常存在于装修装饰材料的涂料中,在使用后具有存在周期长、释放浓度低等特点,产生的危害巨大,因此如何有效消除苯系物污染成为当前研究的热点。本论文以微波加热农林废弃物和再生工业废弃物制备的专用活性炭为吸附剂,来高效吸附处理环境中的苯和甲苯,并揭示其过程反应机理。开展了专用吸附剂的制备研究。针对苯和甲苯的分子直径,以及在环境中的存在特点,以废弃物为原料,制备出孔径与分子直径相当的活性炭吸附剂。制备活性炭的主要工艺条件为温度850-920℃之间,水蒸气流量3.5-4.5mL/min之间,所制备的活性炭比表面积为900-1000m2/g之间,孔容为0.80-0.95mL/g之间,平均孔径为5.10-5.90nm之间,碘吸附值为950-1100mg/g之间,亚甲基蓝吸附值为90-110mL/g。吸附剂制备过程微波加热活化和再生,实现了节能、减排、降耗、环保和高效的目的。采用氮吸附法分析了所制备活性炭的孔结构,结果表明,椰壳活性炭的孔径峰值分别位于0.6nm、1.2nm和1.5nm附近,微孔占78.63%,废催化剂再生产物-含锌活性炭的孔径峰值分别位于0.8nm、1.2nm和1.6nm附近,微孔占73.03%,其中微孔峰值与苯和甲苯分子直径相当,是适宜于吸附苯和甲苯的专用活性炭。采用XRD和SEM研究了活性炭的微观结构,结果表明,活性炭是一种孔隙丰富的非晶态材料,再生的活性炭含有氧化锌,使其具有吸附和光催化的协同效应。确立了光离子化气相色谱仪(PID-GC)测定不同条件下的苯和甲苯气体浓度的新方法。在分析现有方法的基础上,提出了光离子化气相色谱测定低浓度气体浓度的方法,着重研究了色谱柱温度、色谱柱载气压力(色谱柱载气流量)、进样量和采样量等对色谱分析气体时柱效、分离度和保留时间等的影响,确定最佳的色谱条件为色谱柱温度为50℃,进样时间为5秒,采样时间为8秒,氮气压力为41.2-41.5kPa之间;开展了新方法准确性的验证试验,并与常规检测方法进行了对比分析,发现在采用光离子化气相色谱仪测定气体浓度时,减少了对气体富集、解析的步骤,避免了样品处理,可以直接进样,分析气体浓度,因此在获取吸附实验数据中气体浓度时较常规的色谱操作更简便、更方便、更快捷等优势。分别测定了不同条件下椰壳基活性炭对苯和甲苯的吸附等温线、吸附穿透曲线等,通过计算获得了热力学和动力学参数。采用Langmuir、Freundlich、Bangham方程对吸附数据进行了处理,微波椰壳活性炭在20℃、30℃和40℃时对苯的理论吸附量分别为326.6mg/g、317.46mg/g和309.6mg/g,对甲苯的理论吸附量分别为341.3mg/g、322.58mg/g和306.75mg/g,在相同吸附条件下,与性质相似的活性炭比较,微波椰壳活性炭对苯和甲苯具有更大的吸附量。同时分别计算了苯和甲苯蒸气在活性炭上的平均吸附热(ΔH)、吸附自由能(△G)和吸附熵(ΔS),表明该吸附过程是个放热的自发性物理吸附过程,在实际应用中,低温和加强气体流动时,更有利于活性炭的吸附。采用Polanyi理论预测了相同条件下,性质相似的吸附质在该活性炭上的吸附等温线,实验结果和预测结果较接近,最大偏差小于6%。分别测定了不同条件下废催化剂再生产物-含锌活性炭对苯和甲苯的吸附等温线、穿透曲线等,通过计算获得了热力学和动力学参数。采用Langmuir、Freundlich、Bangham方程对吸附数据进行了处理,微波废催化剂再生负载氧化锌活性炭在20℃、30℃和40℃时对苯的理论吸附量分别为278.55mg/g、277.78mg/g和263.16mg/g,对甲苯的理论吸附量分别为273.23mg/g、273.22mg/g和264.55mg/g,在相同吸附条件下,与性质相似的活性炭比较,微波废催化剂再生负载氧化锌活性炭对苯和甲苯具有更大的吸附量。同时分别计算了苯和甲苯蒸气在微波废催化剂再生负载氧化锌活性炭上的平均吸附热(ΔH)、吸附自由能(ΔG)和吸附熵(ΔS),表明该吸附过程是个放热的自发性物理吸附过程,在实际应用中,低温和加强气体流动时,更有利于活性炭的吸附。光催化性能比较中可以看出,在有光的条件下,苯和甲苯在微波废催化剂再生负载氧化锌活性炭上的穿透时间要长,因此所制备的活性炭具有吸附和光催化的协同作用。采用Polanyi理论预测了相同条件下,性质相似的吸附质在该活性炭上的吸附等温线,实验结果和预测结果较接近,最大偏差小于6%。通过上述研究,采用椰壳和废催化剂为原料制备的活性炭用于吸附苯和甲苯气体,其吸附量及吸附性能优于文献报道的活性炭材料;所确定的光离子化气相色谱检测气体浓度的方法较常规色谱简便、精确和快速;论文的研究结果对处置废弃资源、资源循环再利用以及“以废治废”提供了新思路。
摘要第3-5页
ABSTRACT第5-7页
目录第8-11页
第一章 绪论第11-27页
    1.1 苯和甲苯的特点及危害分析第11-12页
    1.2 挥发性有机物净化方法总结第12-14页
    1.3 活性炭吸附剂及吸附理论基础第14-20页
        1.3.1 活性炭第14-15页
        1.3.2 活性炭改性第15-17页
        1.3.3 吸附理论基础第17-18页
        1.3.4 吸附的传质过程第18-19页
        1.3.5 气体吸附的影响因素第19-20页
    1.4 挥发性有机物检测方法第20-22页
        1.4.1 样品采集方法第21页
        1.4.2 样品分析方法第21-22页
    1.5 活性炭处理有机物气体的研究现状总结第22-25页
    1.6 本论文研究的背景、目的、意义和内容第25-27页
第二章 新型检测方法的确立及验证第27-42页
    2.1 新型气相色谱法与常规气相色谱法比较第27-29页
        2.1.1 挥发性有机物样品采集方法第27-28页
        2.1.2 挥发性有机物分析方法第28页
        2.1.3 光离子化气相色谱法优势第28-29页
    2.2 新型光离子化气相色谱法描述第29-30页
        2.2.1 光离子化气相色谱法检测原理第29页
        2.2.2 光离子化气相色谱仪第29-30页
        2.2.3 光离子化气相色谱法测定过程第30页
    2.3 新型光离子化气相色谱仪色谱条件研究第30-35页
        2.3.1 光离子化气相色谱柱温度影响研究第30-33页
        2.3.2 光离子化气相色谱柱载气压力影响研究第33-34页
        2.3.3 进样时间和采样时间影响分析第34-35页
    2.4 光离子化气相色谱法与氢火焰气相色谱法对比第35-38页
    2.5 光离子化气相色谱法验证第38-41页
        2.5.1 新型气相色谱仪标准曲线建立过程第38-40页
        2.5.2 光离子化气相色谱法验证第40-41页
    2.6 本章小结第41-42页
第三章 活性炭吸附净化挥发性有机物的实验方法第42-57页
    3.1 实验相关的仪器、设备和试剂第42页
    3.2 原料制备与分析表征第42-50页
        3.2.1 原料制备第42-44页
        3.2.2 孔径分布分析第44-46页
        3.2.3 SEM分析第46-49页
        3.2.4 XRD分析第49-50页
    3.3 吸附实验过程及数据获取第50-56页
        3.3.1 挥发性有机物的饱和蒸气压值计算第50页
        3.3.2 挥发性有机物化合物相对压力理论计算第50-52页
        3.3.3 静态吸附实验流程及数据获取第52-54页
        3.3.4 动态吸附实验流程及数据获取第54-56页
    3.4 本章小结第56-57页
第四章 微波椰壳活性炭净化苯和甲苯的研究第57-96页
    4.1 吸附相平衡及吸附方程拟合第57-66页
        4.1.1 苯和甲苯吸附等温线第57-59页
        4.1.2 Langmuir方程拟合第59-63页
        4.1.3 Freundlich方程拟合第63-66页
    4.2 吸附穿透曲线第66-70页
    4.3 吸附动力学曲线及吸附方程拟合第70-77页
        4.3.1 吸附动力学曲线第70-73页
        4.3.2 Bangham拟合第73-77页
    4.4 微波椰壳活性炭上的动力学计算第77-84页
    4.5 微波椰壳活性炭上的吸附热计算第84-89页
        4.5.1 平均吸附热第84-86页
        4.5.2 吸附自由能第86-87页
        4.5.3 吸附熵第87-89页
    4.6 微波椰壳活性炭吸附等温线预测第89-93页
    4.7 活性炭吸附苯性能比较第93-94页
    4.8 本章小结第94-96页
第五章 废催化剂再生负载氧化锌活性炭净化苯和甲苯的研究第96-137页
    5.1 吸附相平衡及吸附方程拟合第96-105页
        5.1.1 苯和甲苯吸附等温线第96-98页
        5.1.2 Langmuir吸附等温线方程第98-102页
        5.1.3 Freundlich方程第102-105页
    5.2 吸附穿透曲线第105-109页
    5.3 吸附动力学曲线及吸附方程拟合第109-116页
        5.3.1 吸附动力学曲线第109-112页
        5.3.2 Bangham拟合第112-116页
    5.4 苯和甲苯在再生活性炭上的动力学计算第116-123页
    5.5 再生活性炭上的吸附热计算第123-128页
        5.5.1 平均吸附热第123-125页
        5.5.2 吸附自由能第125-127页
        5.5.3 吸附熵第127-128页
    5.6 再生活性炭净化甲苯和苯的预测第128-132页
    5.7 活性炭吸附甲苯性能比较第132-133页
    5.8 再生负载氧化锌活性炭光催化性能研究第133-136页
    5.9 本章小结第136-137页
第六章 结论及主要创新点第137-140页
致谢第140-141页
附录第141-143页
参考文献第143-156页
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