氮氟二氧化钛纳米粒子的制备及光催化活性的研究

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二氧化钛(TiO2)具有催化活性高、化学性质稳定、成本低、无毒等优点而倍受人们青睐,是当今被研究最多的光催化剂,其应用范围极其广泛,如污水处理、空气净化、灭菌消毒、皮革工业、化妆品等领域有着巨大的潜在应用价值。它不仅能使光能转化为化学能,而且能光催化氧化水体中和空气中的绝大多数有机污染物,包括染料、表面活性剂、农药及各种难生物降解的有毒有机污染物,降解最终产物为CO2、H2O和无害离子。TiO2是一种宽禁带半导体,带隙能为3.2 eV,相当于波长为387.5 nm光子的能量,只有波长小于387.5 nm的紫外光激发才会产生光催化效应,产生具有很强氧化和还原能力的空穴(h+)和电子(e-),这些h+和e-与OH-或H2O结合会产生氧化性很强的·OH自由基,使许多化学反应发生。而太阳光中紫外光部分所占的能量只有2%-4%,因此通过表面修饰等方法改善TiO2可见光催化活性成为了光催化领域一个研究热点,如金属或非金属离子掺杂。本文通过溶胶-凝胶法对TiO2进行掺杂,将酸性红B和双酚A(BPA)作为目标污染物,研究N,F-TiO2的可见光催化活性。采用三种方法制备了N,F-TiO2,分别标记为N,F-TiO2(1),N,F-TiO2(2),N,F-TiO2(3),并对三者的光催化活性进行比较,考察了可见光照射时间、催化剂加入量、照射功率和酸度等因素对酸性红B降解效果的影响。结果表明,对于浓度为10 mg·L-1的酸性红B溶液,可见光照射4.0 h时,N,F-TiO2(1)催化可见光照射对酸性红B的降解效果最好,达到100%。采用溶胶-凝胶法制备了Ce,N,F-TiO2,考察了可见光照射时间、催化剂加入量、照射功率和酸度等因素对BPA降解效果的影响。结果表明,对于浓度为10 mg·L-1的BPA溶液,可见光照射8.0 h时,Ce,N,F-TiO2催化可见光照射对BPA的降解效果达到100%。采用溶胶-凝胶法制备了Fe,N,F-TiO2,考察了可见光照射时间、催化剂加入量、照射功率和酸度等因素对BPA降解效果的影响。结果表明,对于浓度为10 mg·L-1的BPA溶液,可见光照射4.0 h时,Fe,N,F-TiO2催化可见光照射对BPA的降解率达到100%。
摘要第4-6页
ABSTRACT第6-7页
引言第14-24页
    0.1 TiO_2 光催化技术简介第14-19页
        0.1.1 TiO_2 光催化反应机理第14-15页
        0.1.2 TiO_2 简介第15-16页
        0.1.3 纳米TiO_2 光催化研究进展第16页
        0.1.4 TiO_2 的修饰改性第16-19页
    0.2 纳米TiO_2 粒子制备方法第19-21页
        0.2.1 物理法第19-20页
        0.2.2 化学法第20-21页
    0.3 有机污染物简介第21-23页
        0.3.1 染料简介第21-22页
        0.3.2 内分泌干扰物双酚A(BPA)简介第22-23页
    0.4 研究意义与内容第23-24页
第1章 氮氟二氧化钛纳米粒子的制备及光催化活性的研究第24-40页
    1.1 引言第24页
    1.2 实验部分第24-27页
        1.2.1 仪器设备第24页
        1.2.2 实验试剂第24-25页
        1.2.3 实验方法第25-26页
        1.2.4 催化剂表征第26页
        1.2.5 光催化活性的测定第26-27页
    1.3 结果与讨论第27-39页
        1.3.1 N,F-TiO_2 的XRD 图第27-29页
        1.3.2 酸性红B 溶液的紫外光谱第29-30页
        1.3.3 氮氟掺杂量对催化剂光催化活性的影响第30-31页
        1.3.4 焙烧温度和时间对催化剂光催化活性和吸附性的影响第31-32页
        1.3.5 可见光照射时间对酸性红B 降解效果的影响以及反应动力学第32-35页
        1.3.6 催化剂加入量对酸性红B 降解效果的影响第35页
        1.3.7 初始浓度对酸性红B 降解效果的影响第35-36页
        1.3.8 酸度对酸性红B 降解效果的影响第36-37页
        1.3.9 功率对酸性红B 降解效果的影响第37-38页
        1.3.10 氢氧自由基的测定第38页
        1.3.11 光催化活性机理的探讨第38-39页
    1.4 小结第39-40页
第2章 铈氮氟掺杂二氧化钛纳米粒子的制备及光催化活性的研究第40-55页
    2.1 引言第40页
    2.2 实验部分第40-43页
        2.2.1 仪器设备第40-41页
        2.2.2 实验试剂第41页
        2.2.3 实验方法第41-42页
        2.2.4 催化剂表征第42页
        2.2.5 光催化活性的测定第42-43页
    2.3 结果与讨论第43-54页
        2.3.1 Ce,N,F-TiO_2 的XRD 图第43-44页
        2.3.2 BPA 溶液的紫外光谱第44-46页
        2.3.3 Ce 掺杂量对催化剂光催化活性的影响第46页
        2.3.4 热处理温度和时间对催化剂光催化活性和吸附性的影响第46-48页
        2.3.5 可见光照射时间对BPA 降解效果的影响第48-49页
        2.3.6 催化剂加入量对BPA 降解效果的影响第49-50页
        2.3.7 初始浓度对BPA 降解效果的影响第50-51页
        2.3.8 酸度对BPA 降解效果的影响第51-52页
        2.3.9 功率对BPA 降解效果的影响第52页
        2.3.10 氢氧自由基的测定第52-53页
        2.3.11 光催化活性机理的探讨第53-54页
    2.4 小结第54-55页
第3章 铁氮氟掺杂二氧化钛纳米粒子的制备及光催化活性的研究第55-70页
    3.1 引言第55页
    3.2 实验部分第55-58页
        3.2.1 仪器设备第55-56页
        3.2.2 实验试剂第56页
        3.2.3 实验方法第56-57页
        3.2.4 催化剂表征第57页
        3.2.5 光催化活性的测定第57-58页
    3.3 结果与讨论第58-69页
        3.3.1 Fe,N,F-TiO_2 的XRD 图第58-59页
        3.3.2 BPA 溶液的紫外光谱第59-61页
        3.3.3 Fe 掺杂量对催化剂光催化活性的影响第61页
        3.3.4 热处理温度和时间对催化剂光催化活性和吸附性的影响第61-63页
        3.3.5 可见光照射时间对BPA 降解效果的影响第63-64页
        3.3.6 催化剂加入量对BPA 降解效果的影响第64-65页
        3.3.7 初始浓度对BPA 降解效果的影响第65页
        3.3.8 酸度对BPA 降解效果的影响第65-66页
        3.3.9 功率对BPA 降解效果的影响第66-67页
        3.3.10 氢氧自由基的测定第67-68页
        3.3.11 光催化活性机理的探讨第68-69页
    3.4 小结第69-70页
第4章 结论第70-72页
致谢第72-73页
参考文献第73-78页
攻读学位期间发表的学术论文及获奖情况第78-79页
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