包埋型纳米铁(NZVI)的制备及其去除废水中铬(Cr(Ⅵ))的研究

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由于含铬废水(主要为Cr(VI))的不合理排放,造成地表水环境的严重污染,甚至会进一步危害动物、植物和人类的健康。近年来,将纳米零价铁(Nanoscale zero-valent iron,NZVI)用于Cr(VI)污染水体的治理是一种新的污染控制技术,然而,在实际应用中NZVI仍然存在易团聚、易被氧化和难于工程实施等问题。针对这些问题,本论文通过柠檬酸改性和壳聚糖(CS)球包埋,成功制备出了有很好的分散性能和稳定性能的NZVI材料,然后通过碳纤维和表氯醇改性提高CS-NZVI球的机械强度。主要研究内容如下:通过柠檬酸表面改性的NZVI粒子平均粒径为65.2 nm,有很好的稳定性。随着Cr(VI)初始浓度、温度、pH值和腐殖酸(Humic acid, HA)初始浓度升高,NZVI对Cr(VI)去除效率降低;NZVI投加量的增加,去除率也随之增加。NZVI去除Cr(VI)符合一级反应动力学方程。制备壳聚糖-纳米铁(CS-NZVI)球的比较理想条件为:加热温度55℃,加热时间4h,出样口与NaOH液面之间的高度h为10cm,醋酸的浓度0.5%,CS的浓度5.0 g/L,NaOH的浓度选为0.5mol/L。CS-NZVI球为规则均一的黑色球体,球的粒径大约为3.1mm。CS-NZVI球内部具有大小不均一孔状结构,孔径大小分布在9.5-108.8μm之间,孔径尺寸的平均值为42.6μm。CS-NZVI球中的NZVI颗粒有很好的空气稳定性和分散性。CS-NZVI球对Cr(VI)的去除率受NZVI投加量、pH、Cr(VI)初始浓度和温度影响。在Cr(VI)初始浓度为20 mg/L、pH=3.9、NZVI投加量为5.0 g/L和20℃条件下,Cr(VI)去除率达到99.8%。CS-NZVI球对Cr(VI)的吸附是一个吸热熵增的过程,去除机理包括CS对Cr(VI)的吸附富集和NZVI还原去除Cr(VI)。CS-NZVI球对Cr (VI)的去除率比NZVI颗粒的略微低一些。CS-NZVI球去除Cr(VI)符合一级反应动力学方程。Freundlich等温吸附方程能够更好地对其进行描述,这表明CS-NZVI球对Cr(VI)的吸附是多层吸附。通过碳纤维和表氯醇对新制备的CS-NZVI球进行改性,提高了其机械强度。随着Cr(VI)初始浓度和pH值升高,ECH-CS-NZVI球和碳纤维CS-NZVI球对Cr(VI)去除效率降低;随着溶液温度和NZVI投加量的增加,去除率也随之增加。在相同条件下,ECH-CS-NZVI球对Cr(VI)的去除率与CS-NZVI没有明显的差别,而碳纤维CS-NZVI球对Cr(VI)的去除率与CS-NZVI的相比则有明显的降低,所以采用ECH提高CS-NZVI球的机械强度比较理想。
摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 文献综述第10-32页
    1.1 地表水及其污染第10-15页
        1.1.1 我国地表水资源状况第10页
        1.1.2 地表水Cr(Ⅵ)的污染状况第10-13页
        1.1.3 Cr(Ⅵ)污染的危害第13-15页
    1.2 地表水Cr(Ⅵ)污染修复技术第15-20页
        1.2.1 物理修复技术第15-16页
        1.2.2 化学修复技术第16-17页
        1.2.3 物化修复技术第17-19页
        1.2.4 生物修复技术第19-20页
    1.3 纳米零价铁(Nanoscale zero-valent iron,NZVI)的研究进展第20-30页
        1.3.1 纳米材料和纳米技术的基本概况第20-21页
        1.3.2 纳米材料的特殊效应及应用第21-22页
        1.3.3 纳米零价铁的制备及其改性研究第22-27页
        1.3.4 NZVI去除重金属离子的研究进展第27-30页
    1.4 论文的选题意义及主要研究内容第30-32页
        1.4.1 研究意义第30-31页
        1.4.2 研究内容第31-32页
第二章 柠檬酸改性NZVI的表征及其去除渗滤液中Cr(Ⅵ)性能 研究第32-46页
    2.1 材料与方法第32-36页
        2.1.1 柠檬酸简介第32-33页
        2.1.2 主要实验试剂第33页
        2.1.3 主要实验仪器第33-34页
        2.1.4 实验步骤第34-35页
        2.1.5 透射电子显微镜(TEM)分析第35页
        2.1.6 X射线光电子能谱(XPS)分析第35页
        2.1.7 总铬浓度的测定第35页
        2.1.8 Cr(Ⅵ)浓度的测定第35-36页
        2.1.9 Zeta电位的测定第36页
    2.2 结果与讨论第36-44页
        2.2.1 NZVI 形貌结构及粒径分析第36-37页
        2.2.2 XPS能谱分析第37-39页
        2.2.3 Cr(Ⅵ)浓度对六价铬去除的影响第39-40页
        2.2.4 pH值对六价铬去除的影响第40-41页
        2.2.5 温度对六价铬去除的影响第41-42页
        2.2.6 NZVI投加量对六价铬去除效果的影响第42-43页
        2.2.7 HA浓度对六价铬去除的影响第43-44页
    2.3 本章小结第44-46页
第三章 壳聚糖-纳米铁球的制备第46-61页
    3.1 CS球在水处理中的应用第46-51页
        3.1.1 CS简介第46-47页
        3.1.2 CS球在水处理中的研究进展第47-50页
        3.1.3 CS-NZVI球制备方法的确定第50-51页
    3.2 材料与方法第51-53页
        3.2.1 主要实验试剂第51页
        3.2.2 主要实验仪器第51-52页
        3.2.3 制备CS-NZVI球操作体系的建立第52-53页
    3.3 CS-NZVI球制备条件的选择第53-59页
        3.3.1 CS溶解条件的选择第53-55页
        3.3.2 出样口高度对CS-NZVI球的结构的影响第55-56页
        3.3.3 CS浓度对CS-NZVI球的结构的影响第56-58页
        3.3.4 稳定剂NaOH浓度对CS-NZVI球的结构的影响第58-59页
        3.3.5 CS-NZVI球的最佳制备条件的确定第59页
    3.4 本章小结第59-61页
第四章 CS-NZVI球表征及其去除Cr(Ⅵ)性能研究第61-79页
    4.1 引言第61页
    4.2 材料与方法第61-63页
        4.2.1 主要实验试剂第61页
        4.2.2 主要实验仪器第61-62页
        4.2.3 环境扫描电子显微镜(SEM)分析第62页
        4.2.4 X射线光电子能谱(XPS)分析第62页
        4.2.5 远红外光谱(FTIR)分析第62-63页
        4.2.6 实验方法第63页
    4.3 结果与讨论第63-77页
        4.3.1 CS-NZVI球形貌结构及粒径分析第63-65页
        4.3.2 反应机理的研究第65-69页
        4.3.3 CS-NZVI球与NZVI去除Cr(Ⅵ)效果比较第69页
        4.3.4 物化因素对去除Cr(Ⅵ)效果的影响第69-71页
        4.3.5 反应动力学研究第71-74页
        4.3.6 反应热力学研究第74-77页
    4.4 本章小结第77-79页
第五章 碳纤维强化的CS-NZVI球去除Cr(Ⅵ)研究第79-95页
    5.1 引言第79页
    5.2 材料与方法第79-81页
        5.2.1 主要实验试剂第79-80页
        5.2.2 主要实验仪器第80页
        5.2.3 环境扫描电子显微镜(SEM)分析第80页
        5.2.4 实验方法第80-81页
    5.3 结果与讨论第81-92页
        5.3.1 碳纤维CS-NZVI球形貌结构及粒径分析第81-83页
        5.3.2 碳纤维CS-NZVI球机械强度的测定第83-84页
        5.3.3 环境介质因素对碳纤维CS-NZVI球去除Cr(Ⅵ)效果的影响第84-88页
        5.3.4 反应动力学的研究——碳纤维CS-NZVI球与CS-NZVI球去除Cr(Ⅵ)的kobs 比较第88-92页
    5.4 本章小结第92-95页
第六章 表氯醇改进的CS-NZVI球去除Cr(Ⅵ)性能研究第95-107页
    6.1 引言第95页
    6.2 材料与方法第95-97页
        6.2.1 主要实验试剂第95-96页
        6.2.2 主要实验仪器第96页
        6.2.3 实验过程第96页
        6.2.4 ECH交联聚合CS-NZVI球,提高其机械强度的机理第96-97页
    6.3 结果与讨论第97-105页
        6.3.1 ECH-CS-NZVI球的形貌结构分析第97-98页
        6.3.2 FTIR分析第98-99页
        6.3.3 CS-NZVI球、碳纤维CS-NZVI球和ECH-CS-NZVI球机械强度的比较第99-101页
        6.3.4 在不同反应条件下,CS-NZVI、碳纤维CS-NZVI和 ECH-CS-NZVI 球去 Cr(Ⅵ)效果的比较第101-105页
    6.4 本章小结第105-107页
第七章 结论、创新点及建议第107-112页
    7.1 结论第107-110页
    7.2 创新点第110-111页
    7.3 建议第111-112页
参考文献第112-126页
发表论文和参加科研情况说明第126-128页
附录第128-130页
    附录一 英文缩写表第128-129页
    附录二 符号说明第129-130页
致谢第130页
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