V2O5/BiVO4/TiO2复合光催化剂的制备及其可见光催化降解气相甲苯性能的研究

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近年来,对环境和人体健康危害极大的挥发性有机污染物(VOCs)引起了人们的广泛关注。如何对其进行有效的控制和治理己成为环境污染领域研究的热点问题。与传统的VOCs处理技术相比,绿色节能的光催化氧化法被认为是最有应用前景的净化技术之一。Ti02因其无毒无害、化学稳定性好、价格低廉易得、催化活性好及对污染物降解完全等优点,己成为目前应用最广泛的光催化材料。但是,Ti02光催化剂也存在一定的缺陷:(1)禁带宽度较大(锐钛矿Ti02为3.2eV,金红石相TiO23.0eV),只能吸收太阳光中的紫外光,而对在太阳光能量中占很大比重的可见光几乎没有吸收性能;(2)Ti02的光生电子-空穴容易复合,光生载流子分离效率低。因此,如何通过修饰改性来扩展Ti02的光吸收范围和提高其光生电荷的分离效率,是目前Ti02光催化领域中重要的科学问题。本论文利用半导体复合的方法对Ti02进行改性,以提高Ti02的可见光催化活性。主要研究成果如下:(1)采用简便的溶剂热法/水热法合成了Ti02纳米带和V2O5/BiVO4纳米棒光催化剂,并通过加热搅拌的方法使二者复合,得到V2O5/BiVO4/TiO2纳米复合光催化材料。然后对所制备的催化剂进行一系列的结构和光学表征。由SEM及TEM的表征分析可知,V2O5BiVO4纳米棒不仅均匀的分散到了Ti02纳米带上,而且它们的晶格互相交织形成了三重异质结。由DRS和PL分析结果,可知V2O5/BiVO4纳米棒的负载拓宽了Ti02纳米带的光吸收范围,复合后的光催化剂对可见光有良好的吸收性能且具有较高的光生电荷分离率。(2)以甲苯为目标降解物,考察了所制备光催化剂的光催化活性,结果表明,在可见光照射下λ>400nm),与未负载的Ti02纳米带及V2O5/BiVO4纳米棒相比,V2O5/BiVO42复合光催化剂对甲苯的光催化降解效果较好。可归因于V2O5/BiVO4/TiO2复合光催化剂的三元异质结结构不仅提高了可见光响应性能而且及促进了光生电子-空穴的分离。此外,利用原位红外技术实时检测了甲苯在光催化反应过程中产生的中间产物,结果表明,一部分甲苯转化成苯甲酸或苯甲醛等副产物,一部分则完全矿化为C02和H20。利用电子顺磁共振光谱检测了光催化反应过程中产生的活性氧物质,表明在降解过程中确有活性氧物种羟基自由基和超氧离子自由基产生,最终得以使甲苯氧化分解。
摘要第4-5页
Abstract第5-6页
1 引言第9-24页
    1.1 挥发性有机物(VOCs)的来源及危害第9-10页
    1.2 挥发性有机污染物的控制技术第10-13页
        1.2.1 吸附法第11页
        1.2.2 吸收法第11页
        1.2.3 冷凝法第11-12页
        1.2.4 催化燃烧法第12页
        1.2.5 生物法第12页
        1.2.6 等离子体法第12-13页
        1.2.7 光催化法第13页
    1.3 光催化技术研究概况第13-21页
        1.3.1 TiO_2半导体光催化剂第14-16页
        1.3.2 光催化氧化降解VOCs的原理第16-18页
        1.3.3 提高TiO_2光催化效率的方法第18-21页
    1.4 五氧化二钒及钒酸铋半导体光催化剂的研究概况第21-22页
    1.5 论文选题背景、研究目的及研究内容第22-24页
        1.5.1 论文选题背景及研究目的第22-23页
        1.5.2 研究内容第23-24页
2 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂的制备及其表征分析第24-36页
    2.1 引言第24页
    2.2 实验部分第24-28页
        2.2.1 实验试剂和仪器第24-25页
        2.2.2 样品的制备第25-26页
        2.2.3 样品的结构表征与分析方法第26-28页
    2.3 结果与讨论第28-35页
        2.3.1 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂的形貌及结构表征第28页
        2.3.2 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂的组成表征第28-32页
        2.3.3 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂的光学性质分析第32-34页
        2.3.4 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂的氮气吸附-脱附分析第34-35页
    2.4 本章小结第35-36页
3 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂催化降解甲苯的性能及机理第36-50页
    3.1 引言第36-37页
    3.2 实验部分第37-38页
        3.2.1 实验试剂和仪器第37页
        3.2.2 样品的表征与分析方法第37-38页
    3.3 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂光催化降解甲苯第38-41页
        3.3.1 光催化反应装置第38-39页
        3.3.2 催化剂对甲苯的光催化降解性能分析第39-41页
    3.4 结果与讨论第41-49页
        3.4.1 甲苯的红外特征光谱图第41-42页
        3.4.2 甲苯在V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂表面的吸附第42-43页
        3.4.3 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2光催化降解甲苯过程的原位红外光谱分析第43-45页
        3.4.4 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂的催化性能第45-46页
        3.4.5 V_2O_5/BiVO_4/TiO_2复合光催化剂的催化活性机理研究第46-49页
    3.5 本章小结第49-50页
结论第50-51页
参考文献第51-59页
攻读硕士学位期间发表学术论文情况第59-60页
致谢第60-61页
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