以DME重整气为还原剂的NSR性能试验研究
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二甲醚(DME)是优良的柴油替代燃料,其排放远低于柴油机,但氮氧化物(NOx)排放需进一步降低。NOx存储-还原技术(NSR)兼具SCR技术的低排放和稀燃发动机的高能效等优点,是目前最具前景的稀燃发动机NOx催化还原技术之一。DME水蒸气重整制氢技术(SR)可为NSR技术提供高性能还原剂。本文在国家自然基金(NSFC)的资助下(资助号51176119和50976070),展开了以DME重整气为还原剂的NSR性能实验研究。本文在对SR和NSR技术调研的基础上,搭建SR和NSR小样模拟试验台架,用机械混合法制备CNZ-1/HZSM-5/Ga2O3作为SR催化剂,用共沉淀法制备Pt/Co-BaO/γ-Al2O3作为NSR催化剂,采用TPA、TPD、DME-TPSR、H2-TPSR和恒温吸附等表征手段研究了NSR催化剂吸附NOx形成的硝酸盐在不同气氛中的热稳定性和NOx的催化还原性能。在模拟台架上,采用完全吸附-还原试验和吸附-还原循环试验,研究了水蒸气和SR催化剂对NSR性能的影响;考察了还原温度、还原时间和还原剂浓度等试验条件和尾气中的O2、CO2及水蒸气对以DME重整气为还原剂的NSR性能的影响。研究发现,将SR与NSR联用,转化率最多可提高11%;O2消耗还原剂,CO2抑制NOx的吸附,水蒸气参与DME重整,从而影响NOx的转化率。本文进行了大量试验研究,分析了以DME重整气为还原剂的NSR技术用于降低DME发动机NOx排放的可行性,为实现DME发动机低排放的研究工作奠定了基础。
| 摘要 | 第5-6页 |
| ABSTRACT | 第6-7页 |
| 第一章 绪论 | 第10-19页 |
| 1.1 引言 | 第10页 |
| 1.2 稀燃NO_x催化处理技术 | 第10-14页 |
| 1.2.1 NO直接催化分解法 | 第11页 |
| 1.2.2 选择性催化还原NO_x技术（SCR） | 第11-12页 |
| 1.2.3 NO_x存储还原催化技术（NSR） | 第12-14页 |
| 1.3 二甲醚水蒸气重整制氢（SR）技术 | 第14-16页 |
| 1.3.1 二甲醚水蒸气重整制氢原理 | 第15页 |
| 1.3.2 二甲醚水蒸气重整制氢现状及其在发动机上的运用 | 第15-16页 |
| 1.4 燃料重整（SR）与稀燃NO_x处理技术（LNT）联用 | 第16-17页 |
| 1.5 研究目的及研究内容 | 第17-19页 |
| 第二章 试验台架搭建与催化剂的制备 | 第19-29页 |
| 2.1 DME水蒸气催化重整试验台架简介 | 第19-23页 |
| 2.1.1 二甲醚水蒸气催化重整试验台架的设计与搭建 | 第19-21页 |
| 2.1.2 二甲醚水蒸气催化重整试验中的仪器仪表 | 第21-23页 |
| 2.2 DME-SR-NSR试验装置简介 | 第23-25页 |
| 2.2.1 DME-SR-NSR实验台架的设计与搭建 | 第23-24页 |
| 2.2.2 DME-SR-NSR试验中的仪器仪表 | 第24-25页 |
| 2.3 催化剂的选取和制备 | 第25-28页 |
| 2.3.1 SR催化剂的选取和制备 | 第26-27页 |
| 2.3.2 NSR催化剂的选取和制备 | 第27-28页 |
| 2.4 本章小结 | 第28-29页 |
| 第三章 模拟DME重整气对NSR性能影响的研究 | 第29-46页 |
| 3.1 Pt/Co-BaO/γ-Al_2O_3催化剂的表征 | 第29-34页 |
| 3.1.1 程序升温脱附反应（TPD） | 第29-30页 |
| 3.1.2 以DME为还原剂的程序升温表面反应（DME-TPSR） | 第30-32页 |
| 3.1.3 以H_2为还原剂的程序升温表面反应（H_2-TPSR） | 第32-34页 |
| 3.2 以氢气、二甲醚及其混合气为还原剂时的NSR规律 | 第34-37页 |
| 3.2.1 试验方法 | 第34-35页 |
| 3.2.2 完全吸附-还原试验 | 第35-36页 |
| 3.2.3 吸附-还原循环试验 | 第36-37页 |
| 3.3 水蒸气对NO_x存储还原的影响 | 第37-44页 |
| 3.3.1 水蒸气定量标定方法 | 第37-38页 |
| 3.3.2 水蒸气对NSR催化剂存储性能的影响 | 第38-40页 |
| 3.3.3 水蒸气对NSR催化剂脱附性能的影响 | 第40-42页 |
| 3.3.4 水蒸气在不同温度下对NSR性能的影响 | 第42-44页 |
| 3.4 本章小结 | 第44-46页 |
| 第四章 SR制氢及其对NSR性能影响的研究 | 第46-57页 |
| 4.1 DME水蒸气重整制氢性能研究 | 第46-52页 |
| 4.1.1 气相色谱仪可靠性及误差分析 | 第46-48页 |
| 4.1.2 混合气成分的色谱标定 | 第48-49页 |
| 4.1.3 不同温度下的制氢效果 | 第49-50页 |
| 4.1.4 不同温度下各气体的选择性 | 第50-52页 |
| 4.2 DME-SR-NSR与DME-NSR性能对比 | 第52-56页 |
| 4.2.1 SR催化剂对NO_x存储性能的影响 | 第52-53页 |
| 4.2.2 SR催化剂对NO_x脱附还原性能的影响 | 第53-54页 |
| 4.2.3 加入SR催化剂对NSR性能的影响 | 第54-56页 |
| 4.3 本章小结 | 第56-57页 |
| 第五章 DME-SR-NSR性能研究 | 第57-72页 |
| 5.1 试验条件对DME-SR-NSR性能的影响 | 第57-61页 |
| 5.1.1 试验温度的影响 | 第58-59页 |
| 5.1.2 还原时间的影响 | 第59-60页 |
| 5.1.3 还原剂浓度的影响 | 第60-61页 |
| 5.2 尾气中的其他气体成分的影响 | 第61-71页 |
| 5.2.1 氧气的影响 | 第63-66页 |
| 5.2.2 二氧化碳的影响 | 第66-69页 |
| 5.2.3 水蒸气的影响 | 第69-71页 |
| 5.3 本章小结 | 第71-72页 |
| 第六章 全文总结及今后工作展望 | 第72-75页 |
| 6.1 全文总结 | 第72-74页 |
| 6.2 工作展望 | 第74-75页 |
| 参考文献 | 第75-79页 |
| 致谢 | 第79-80页 |
| 攻读学位期间发表的学术论文 | 第80-81页 |
| 附录 | 第81-82页 |
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