多相催化强化BPBC处理苯酚废水的研究

电-多相催化论文 H_2O_2论文 苯酚论文
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本研究是将多相催化氧化技术引入到复极性固定床反应器(BPBC)中,即在绝缘颗粒上负载催化剂,构成复极性电-多相催化反应器,实现电化学与低温多相催化氧化的有机结合。在催化剂的作用下,复极性固定床反应体系副反应产生的二次氧化剂O2、O3、H2O2被转化成具有强氧化性的羟基自由基·OH间接降解有机物,强化二次氧化剂的氧化效率。本研究首先采用浸渍法制备了贱金属氧化物催化剂,考查了浸渍液活性金属含量、浸渍时间、焙烧时间、焙烧温度对催化活性的影响。以苯酚为底物,H2O2为氧化剂的评价结果表明:催化剂的活性由高到低的顺序是CuO/ZnO/γ-Al2O3>CuO/K2O/γ-Al2O3>CuO/γ-Al2O3>Fe2O3/γ-Al2O3>CuO/CeO2/γ-Al2O3,其中CuO/ZnO/γ-Al2O3为考察范围内活性最优的负载型金属氧化物催化剂,其催化H2O2氧化处理苯酚废水的COD去除率为79.04%,H2O2的分解率为97.04%;其最佳制备条件是先将γ-Al2O3浸渍在浓度为2%Cu2+盐溶液中25h,再在105℃烘干,然后在浓度为1%Zn2+盐溶液中浸渍25h,再烘干,最后在200℃焙烧3h。Fe2O3/γ-Al2O3、CuO/γ-Al2O3和CuO/ZnO/γ-Al2O3三种催化剂反复使用10次后活性组分流失都很严重。将H2O2氧化体系筛选出的催化剂分别用于五个复极性电-多相催化反应器处理苯酚废水。结果表明:各反应器的COD去除率由大到小的顺序是:电-CuO/ZnO/γ-Al2O3>电-CuO/K2O/γ-Al2O3>电-CuO/γ-Al2O3>电-Fe2O3/γ-Al2O3>电-CuO/CeO2/γ-Al2O3,此规律与H2O2氧化体系COD去除率的规律一致。各反应器的电流效率由大到小的顺序与COD去除率一致,而能耗由大到小的顺序与之相反。复极性电-多相催化体系处理苯酚废水的主要途径是直接电解和间接多相催化氧化,其中多相催化氧化过程类似于多相催化H2O2氧化过程,即反应器中副反应产生的氧化剂在多相催化剂的作用下生成氧化性极强的羟基自由基·OH,有效降解有机物。
摘要第4-5页
Abstract第5页
引言第9-10页
1 文献综述第10-28页
    1.1 含酚废水处理研究进展及处理技术第10-13页
        1.1.1 溶剂萃取法第10-11页
        1.1.2 液膜法第11页
        1.1.3 吸附法第11页
        1.1.4 生化处理技术第11-12页
        1.1.5 膜分离技术第12-13页
    1.2 高级氧化处理工艺第13-18页
        1.2.1 催化湿式氧化法第13页
        1.2.2 化学氧化技术第13-14页
        1.2.3 光催化氧化法第14-15页
        1.2.4 超声声化学氧化法第15页
        1.2.5 超临界水氧化法第15页
        1.2.6 多相催化氧化处理技术第15-18页
    1.3 电化学水处理技术第18-28页
        1.3.1 氧化机理第19-20页
        1.3.2 电极材料第20-21页
        1.3.3 电化学反应器的发展第21-23页
        1.3.4 复极性三维粒子电极反应器第23-27页
        1.3.5 复极性固定床电解槽研究进展第27-28页
2 研究目的、内容及方法第28-40页
    2.1 研究目的第28页
    2.2 研究内容第28-29页
    2.3 技术路线第29-30页
    2.4 实验部分第30-40页
        2.4.1 实验试剂及材料第30-31页
        2.4.2 实验方法第31-33页
        2.4.3 分析方法第33-36页
        2.4.4 参数计算第36-40页
3 多相催化剂的制备及其催化氧化处理苯酚废水的性能研究第40-68页
    3.1 负载型金属氧化物催化剂的优化第40-51页
        3.1.1 催化剂制备条件筛选第40-41页
        3.1.2 催化剂载体的筛选第41-43页
        3.1.3 制备条件对催化剂活性的影响第43-51页
    3.2 Cu系复合氧化物催化剂的优化第51-54页
        3.2.1 Cu系复合氧化物催化剂助剂的优化第51-52页
        3.2.2 CuO/ZnO/γ-Al_2O_3催化剂制备条件的优化第52-54页
    3.3 多相催化处理苯酚废水的性能研究第54-61页
        3.3.1 反应时间的影响第54-55页
        3.3.2 苯酚初始浓度的影响第55-57页
        3.3.3 pH值的影响第57-58页
        3.3.4 催化剂用量的影响第58-60页
        3.3.5 H_2O_2投加量的影响第60-61页
    3.4 催化剂结构和组成的表征第61-66页
        3.4.1 电子扫描电镜(SEM)表征第61-62页
        3.4.2 X射线衍射分析(XRD)第62-64页
        3.4.3 催化剂活性组分流失第64-65页
        3.4.4 催化剂的稳定性第65-66页
    3.5 本章小结第66-68页
4 复极性电-多相催化反应器处理苯酚废水的性能的研究第68-75页
    4.1 活性炭吸附第68-69页
    4.2 复极性电-多相催化反应器处理苯酚废水的性能第69-71页
    4.3 复极性电-多相催化反应器电流效率及电耗第71-72页
    4.4 多相催化氧化与复极性电-多相催化反应器处理苯酚的能力比较第72-73页
    4.5 本章小结第73-75页
5 结论与建议第75-77页
    5.1 研究结论第75-76页
    5.2 研究建议第76-77页
参考文献第77-81页
攻读硕士学位期间发表学术论文情况第81-82页
致谢第82-83页
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