Ni/ZrO2在乙醇蒸汽重整制氢反应中催化性能的研究

氢气作为一种绿色能源载体,其不断增长的需求,促进了人们对于生产、提纯、储存和利用氢气等方面研究的强烈兴趣。烃类和醇类重整是生产氢气的重要路线之一,乙醇具有其它化石和化工燃料无可比拟的优点,是燃料电池制氢最好的原料选择。本课题针对Ni/ZrO2催化乙醇蒸汽重整反应开展研究工作,考察了催化剂载体尺寸对催化剂反应性能的影响。采用化学沉淀法,在不同的焙烧温度下,制备了分别具有约9.1 nm、13.7 nm和27 nm尺度水平的ZrO2颗粒。采用湿法浸渍的方法制得Ni/ZrO2催化剂。在固定床反应器中对催化剂的活性和稳定性进行测试,并对反应前后的催化剂进行了表征。XRD测试结果表明,随着载体焙烧温度的升高,载体氧化物的颗粒逐渐增大,其负载的活性组分的颗粒也在增大。浸渍焙烧以后,载体氧化锆的尺寸变化不大。在常压,反应温度为600℃,S/C=3,GHSV=10000 h-1的条件下进行了不同尺度催化剂的30 h稳定性测试,结果表明,纳米尺度的Ni/ZrO2催化剂对乙醇水蒸汽重整制氢具有较高的催化反应活性和良好的稳定性。其中,NZ800催化剂的活性和稳定性最佳,其次是NZ600,再次是NZ400。在整个稳定性测试的过程中,乙醇转化率都保持100%,氢气选择性保持在90%以上。结合XRD和TEM表征分析表明,在纳米尺度范围内,催化剂载体表现出一定的尺度效应。即催化剂载体颗粒的粒径越大,相应催化剂的催化性能越好。