低浓度甲烷的吸附研究

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煤层气的开发和利用具有节能和环保双重意义,其利用的难点是经济高效的实现甲烷和氮气的分离。吸附法是目前分离CH4较佳的工艺,而吸附剂的选取是该工艺的核心。本文考察了模拟煤层气中的甲烷在微孔分子筛和活性炭两类吸附剂上的的吸附性能。通过碱处理、硝酸处理、亲烃改性等方法调整吸附剂的孔道结构及表面性质,研究影响甲烷吸附的主要因素。实验结果表明:吸附剂的比表面积不能决定其甲烷吸附容量,合适的孔道尺寸是影响甲烷吸附的关键,较为适宜的吸附剂孔径为0.5-0.7nm,只有吸附剂的孔径合适时,比表面积大的吸附剂才具有较高的甲烷吸附量。表面极性含氧基团的存在不利于甲烷的吸附,但影响不大。亲烃试剂改性的分子筛吸附剂甲烷吸附量增加,而同样试剂改性的活性炭甲烷吸附量减少。与分子筛类吸附剂相比,活性炭类吸附剂具有更大的甲烷吸附容量。以椰壳基炭化料为活性炭的前驱体,采用KOH和H3P04两种活化剂制备活性炭。KOH为活化剂时,较为适宜的活化条件为:碱炭比3:1,活化时间2h,温度为600℃,制得活性炭的甲烷吸附容量可达6.54 ml/g;H3P04做活化剂,较为适宜的活化条件为:磷酸浓度1mol/L,活化时间2h,活化温度温度为500℃,甲烷的吸附量可到达7.15ml/g。
摘要第5-6页
Abstract第6页
第1章 前言第9-20页
    1.1 研究背景、目的及意义第9-10页
    1.2 乏风瓦斯气的研究进展第10-12页
    1.3 煤矿瓦斯的富集工艺第12-14页
        1.3.1 低温精馏法第12-13页
        1.3.2 膜分离法第13页
        1.3.3 溶剂吸收法第13页
        1.3.4 吸附分离法第13-14页
    1.4 煤矿瓦斯的富集现状第14-16页
    1.5 活性炭的结构设计第16-19页
        1.5.1 活性炭的制备第16-17页
        1.5.2 决定活性炭吸附分离性能的影响因素第17-19页
    1.6 本论文的研究工作第19-20页
        1.6.1 论文研究对象的提出第19页
        1.6.2 论文的研究内容第19-20页
第2章 实验部分第20-25页
    2.1 实验材料及仪器第20-21页
        2.1.1 实验材料和试剂第20页
        2.1.2 实验所需仪器设备第20-21页
    2.2 吸附剂的选取第21页
    2.3 吸附剂的改性第21-22页
        2.3.1 HNO_3氧化第21页
        2.3.2 NaOH水热处理第21页
        2.3.3 吸附剂表面亲烃改性第21-22页
        2.3.4 ZSM-5分子筛的后处理第22页
        2.3.5 活性炭吸水第22页
    2.4 吸附剂的制备第22-23页
        2.4.1 KOH做活化剂制备椰壳活性炭第22-23页
        2.4.2 H_3PO_4做活化剂,制备椰壳活性炭第23页
    2.5 样品表征第23-24页
        2.5.1 比表面积和孔结构表征第23页
        2.5.2 Boehm滴定第23页
        2.5.3 傅里叶变换红外光谱仪第23-24页
    2.6 吸附装置及流程第24页
    2.7 吸附条件的确定第24-25页
第3章 吸附剂的孔道结构和表而性质对甲烷吸附性能的影响第25-42页
    3.1 吸附剂孔道结构对模拟煤层气中CH_4吸附性能的影响第25-34页
        3.1.1 不同孔道结构的微孔分子筛上的甲烷性能第25-29页
        3.1.2 不同商业活性炭上的甲烷吸附性能比较第29-34页
    3.2 不同方法改性活性炭/分子筛对甲烷吸附行为的影响第34-41页
        3.2.1 活性炭的结构改性第34-39页
        3.2.2 非极性溶剂对13X分子筛的表面改性第39-41页
    3.3 小结第41-42页
第4章 不同活化剂制备的活性炭的甲烷吸附性能第42-49页
    4.1 以KOH为活化剂制备的活性的甲烷吸附性能第42-44页
    4.2 以H_3PO_4为活化剂制备的活性的甲烷吸附性能第44-48页
        4.2.1 预处理条件的影响第44-45页
        4.2.2 活化温度的影响第45-46页
        4.2.3 活化时间的影响第46-47页
        4.2.4 磷酸浓度的影响第47-48页
    4.3 小结第48-49页
第5章 吸附条件对CH_4富集的影响第49-55页
    5.1 吸附温度的影响第49-50页
    5.2 压力对吸附效果的影响第50-52页
    5.3 不同原料气流量对甲烷富集效果的影响第52-53页
    5.4 煤层气中的其他组分对甲烷富集的影响第53-54页
    5.5 小结第54-55页
第6章 结论第55-57页
参考文献第57-62页
致谢第62页
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