TiO2基纳米材料光催化还原CO2研究

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CO2温室气体排放已成为一个全球性环境问题,利用光催化反应还原CO2合成低碳有机物具有重要的理论及现实意义。本文采用溶胶-凝胶法分别制备了Cu和不同稀土(RE)元素掺杂改性TiO2纳米粉体,考察其在不同光催化还原CO2反应条件下的催化活性,并对反应机理进行了初步探讨。利用XRD、TEM及XPS等表征手段对所制备光催化剂的晶体结构、形貌以及化学组态进行系统分析,探索提高光催化剂活性的具体途径和方法。采用溶胶-凝胶法制备不同添加量的Cu/TiO2(CuT)纳米粉体,各催化剂主要晶相均为锐钛矿相。光催化还原CO2反应6 h时,产物甲醛的生成量最大。随着反应时间的增加,生成的甲醛有一部分参与了合成丙酮的反应。当Cu的添加量小于7 wt.%时,Cu添加主要起到掺杂改性作用,其中0.6CuT纳米粉体光催化还原CO2的活性最高;当添加量大于7 wt.%时,所制备的CuT为CuO与TiO2复合半导体,其中20CuT具有较高的催化活性。以溶胶-凝胶法制备了La、Nd和Y三种不同RE元素掺杂改性TiO2纳米粉体,实验结果表明,RE元素的掺杂改性可显著提高TiO2纳米粉体光催化还原CO2的能力。其中,La改性TiO2纳米粉体活性最高,而0.1 wt.%为各RE元素的最佳掺杂量。RE与Cu共改性TiO2催化活性研究中,XRD表征结果表明RE和Cu元素的共掺杂能有效抑制TiO2相变,且两者协同作用使RE和Cu共改性TiO2具有更小的晶粒粒径。其中0.1La-20CuT纳米粉体的活性最高,光催化反应6 h,甲醛生成量可达953.53μmol/g·cat.。本文还考察了催化剂浓度、CO2体积流量、初始溶液pH值及空穴捕获剂等反应条件对光催化还原CO2反应的影响。在本实验条件下(0.6CuT为催化剂),催化剂最佳浓度为1 g/L;反应过程中通入的CO2体积流量大于或等于30 mL/min时,CO2体积流量的变化不会成为整个反应的限速步骤;反应液初始pH=10时,光催化还原CO2反应效率最高;甲醇作为空穴捕获剂时对反应的促进作用最明显,当甲醇浓度为1.0 mol/L时,可显著提高产物中甲醛生成量。
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