锰催化剂的修饰及其在催化氧化甲苯中应用

甲苯论文 Mn/SBA-15论文 K论文 Ag论文 晶格氧论文
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挥发性有机物是一类对环境和人类危害严重的污染物,为了高效运用锰催化剂降解该类污染物,本实验对锰催化剂结构进行合理的修饰。该方法主要根据挥发性有机污染物在过渡金属氧化物表面反应机理,分别采用K和Ag调控锰氧化物的结构以及提高其晶格氧的流动性,以制备高活性的催化剂,这对于处理低浓度挥发性有机污染物具有很重要的经济和实际意义。本论文的主要内容如下:1.选用K修饰Mn/SBA-15催化剂结构并研究其在催化氧化甲苯中的作用。结果表明,K含量对锰基催化剂结构及其在催化氧化甲苯中起不同作用。少量K (K/Mn<1/8)降低锰氧化物在催化剂表面的分散度和还原性,从而导致催化剂在反应中活性逐渐降低。适量提高K含量(K/Mn=1/6.5-1/5.5)促进催化剂中部分二氧化锰转化为三氧化锰,并且锰氧化物在载体上的分散性、还原性均有提高。同时,K影响Si-O-Mn键周围电子结构,这增强了催化剂与甲苯之间的作用力。但是,大量的K覆盖催化剂表面活性位点,从而导致催化剂活性大幅度降低。2.选用Ag修饰锰催化剂的结构并研究其在反应中的应用。结果表明,银很大程度地提高锰催化剂在降解甲苯中的活性,并且催化剂活性与银含量有密切的关系。结果表明,适量的银很大程度地提高锰催化剂在催化降解甲苯中的活性。当Ag:Mn摩尔比为1:3时,部分的银进入锰氧化物晶格里,形成Ag1.8Mn8O16混相物质,同时促使部分的二氧化锰转化成三氧化锰。二氧化锰、三氧化锰以及Ag1.8Mn8O16的共存有利于催化反应的进行。银的加入促进锰氧化物的分散,提高锰氧化物的还原性并促进大量的活性氧形成。甲苯在Ag-Mn/SBA-15催化剂表面反应的过程中,有少量的中间体苯甲醛生成,这与催化剂晶格氧有关系。
摘要第1-5页
Abstract第5-8页
1 绪论第8-15页
   ·挥发性有机物(VOCs)概述第8-11页
     ·VOCs定义及其分类第8页
     ·VOCs的来源、危害及控制第8-9页
     ·VOCs控制第9-11页
   ·甲苯催化氧化的研究进展第11-13页
     ·贵金属催化剂第11-12页
     ·过渡金属氧化物催化剂第12-13页
   ·课题的选择第13-15页
2 实验及仪器第15-20页
   ·试剂和仪器第15-16页
   ·催化剂的制备第16页
   ·实验装置图第16-17页
   ·催化剂的表征方法第17-18页
     ·氮气物理吸附实验第17页
     ·X射线衍射(XRD)第17-18页
     ·紫外可见光谱(UV-Vis)第18页
     ·氢气程序升温还原反应(H_2-TPR)第18页
     ·氧气程序升温脱附(O_2-TPD)第18页
     ·原位红外(in-situ Fitr)第18页
     ·等离子体发射光谱(ICP)第18页
   ·催化剂的活性评价第18-20页
3 Mn/SBA-15上催化氧化甲苯反应中性能的研究第20-28页
   ·引言第20页
   ·催化剂性能测试第20-21页
   ·催化剂的表征第21-27页
     ·氮气物理吸附脱附第21-22页
     ·XRD分析第22-23页
     ·DRS分析第23-24页
     ·H_2-TPR分析第24-25页
     ·in-situ FTIR分析第25-27页
   ·小结第27-28页
4 AgMn/SBA-15在甲苯催化反应中的催化性能研究第28-42页
   ·引言第28页
   ·甲苯活性测试第28-30页
   ·催化剂性能表征第30-40页
     ·氮气物理吸附脱附第30页
     ·XRD分析第30-31页
     ·DRS分析第31-33页
     ·TPR分析第33-36页
     ·O_2-TPD分析第36-38页
     ·in-situ FTIR分析第38-40页
   ·讨论第40-41页
   ·小结第41-42页
结论第42-43页
参考文献第43-50页
攻读硕士学位论文期间发表学术论文情况第50-51页
致谢第51-52页
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