聚吡咯复合纳米材料制备及其在电容法脱盐中的应用研究

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电容法脱盐技术利用电极的吸附/脱附过程实现原料液的淡化及排浓,是近年来最受重视的海水淡化技术之一。本文优化了聚吡咯/碳纳米管(PPy/CNT)复合纳米材料和聚吡咯/聚苯胺(PPy/PANi)复合纳米材料制备条件,还探索研究了导电聚合物电极材料在电容法脱盐中的脱盐机理。以CNT为基体材料,采用化学氧化法制备PPy/CNT复合材料,考察了氧化剂(FeCl3)浓度、吡咯(Py)浓度和CNT浓度对复合材料表面性能、电化学性能及吸附性能的影响规律。结果表明:在FeCl3与Py的摩尔比MFeCl3/MPy为0.20-0.60,CNT与Py的质量比mCNT/mPy为0.15-1.0的条件下,复合材料比表面积随MFeCl3/MPy的增加而减小,随mCNT/mPy的增加而增大;其比电容随MFeCl3/MPy和mCNT/mPy的增加均先增加后减小,分别在MFeCl3/MPy为0.50及mCNT/mPy为0.20时达到最大。在此最佳制备参数下获得的复合材料比电容为290.29 F/g,约为CNT比电容的20倍;对应电极用于电容法脱盐时的比吸附量为87.02 mg/g,约是CNT电极比吸附量的6.2倍。以PANi为基体材料制备了PPy/PANi复合材料,对其制备参数进行了优化。结果表明:在MFeCl3/MPy为0.20-3.0,mPANi/mPy为0.10-9.0的条件下,复合材料比表面积随MFeCl3/MPy的增加先减小后增大,随mPANi/mPy的增加先增大后减小;其比电容随MFeCl3/MPy和mPANi/mPy的增加均先增大后减小,分别在MFeCl3/MPy为1.5和mPANi/mPy为1.0时达到最大。在此最佳参数下获得的复合材料比电容为351.56 F/g,是PANi比电容的1.9倍;对应复合电极的比吸附量为148.86 mg/g,约是PANi电极的2.1倍。与PPy/CNT复合材料相比,PPy/PANi复合材料的比电容和比吸附量分别是前者的1.2倍和1.7倍。分别以Cl-、pTS-和DBS-为掺杂离子,采用电化学法制备了PPy/NG电极,分析了PPy/NG电极用于电容法脱盐时静电吸附作用和电化学控制的离子交换作用对其吸附能力的贡献程度。结果表明:在给定实验条件下,PPy/NG-pTS电极的吸附量最大,其次为PPy/NG-Cl电极,PPy/NG-DBS电极的吸附量最小;PPy/NG-Cl电极、PPy/NG-pTS电极和PPy/NG-DBS电极对应的电化学控制的离子交换量分别占总吸附量的76.6%、83.73%和43.64%,说明前两种电极对应的电化学控制的离子交换作用对脱盐效果的贡献程度大于静电吸附作用,后一种电极对应的静电吸附作用的贡献程度略大。因此,以小离子半径的掺杂离子制备的导电聚合物电极在电容法脱盐过程中更具优势。
中文摘要第3-4页
ABSTRACT第4-5页
第一章 综述第9-33页
    1.1 海水淡化技术概况第9-10页
    1.2 电容法脱盐技术原理第10-11页
    1.3 电容法脱盐技术的研究进展第11-31页
        1.3.1 电极材料第11-19页
            1.3.1.1 碳材料第12-14页
            1.3.1.2 金属氧化物第14-15页
            1.3.1.3 导电聚合物第15-19页
        1.3.2 电极成型工艺第19-20页
        1.3.3 电极单元组件第20-24页
        1.3.4 电容法脱盐过程第24-28页
        1.3.5 电容法脱盐技术与膜分离技术集成第28-31页
    1.4 电容法脱盐技术的发展前景第31页
    1.5 本文的研究工作第31-33页
第二章 实验方法及电极制备第33-49页
    2.1 电极性能的表征第33-38页
        2.1.1 表面性能第33页
        2.1.2 电化学性能第33-37页
        2.1.3 吸附/脱附性能第37-38页
    2.2 电极的制备及表征第38-40页
        2.2.1 实验试剂和仪器第38-39页
        2.2.2 电极制备成型第39页
        2.2.3 电极性能的表征方法第39-40页
    2.3 结果与讨论第40-48页
        2.3.1 PVDF 含量对电极性能的影响第40-44页
        2.3.2 制片压力对电极性能的影响第44-48页
    2.4 本章小结第48-49页
第三章 聚吡咯/碳纳米管复合纳米材料制备与条件优化第49-81页
    3.1 PPy/CNT 复合纳米材料的制备第50-52页
        3.1.1 实验试剂及仪器第50-51页
        3.1.2 PPy/CNT 复合纳米材料的制备第51-52页
        3.1.3 PPy/CNT 复合纳米材料性能的表征方法第52页
    3.2 制备参数对PPy/CNT 复合纳米材料性能的影响第52-70页
        3.2.1 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对PPy/CNT 复合纳米材料性能的影响第52-60页
            3.2.1.1 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对表面性能的影响第53-56页
            3.2.1.2 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对电化学性能的影响第56-59页
            3.2.1.3 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对吸附性能的影响第59-60页
        3.2.2 m_(CNT)/M_(Py) 对PPy/CNT 复合纳米材料性能的影响第60-67页
            3.2.2.1 m_(CNT)/M_(Py) 对表面性能的影响第60-63页
            3.2.2.2 m_(CNT)/M_(Py) 对电化学性能的影响第63-66页
            3.2.2.3 m_(CNT)/M_(Py) 对吸附性能的影响第66-67页
        3.2.3 PPy 电极、CNT 电极和PPy/CNT 复合电极的对比第67-70页
    3.3 表面性能、电化学性能与吸附性能的作用关系第70-74页
    3.4 PPy/CNT 复合纳米材料的稳定性第74-79页
        3.4.1 电化学稳定性第74-77页
        3.4.2 脱盐稳定性第77-79页
    3.5 本章小结第79-81页
第四章 聚吡咯/聚苯胺复合纳米材料制备与条件优化第81-112页
    4.1 聚吡咯/聚苯胺复合纳米材料的制备第82页
        4.1.1 实验试剂与仪器第82页
        4.1.2 PPy/PANi 复合纳米材料的制备第82页
        4.1.3 PPy/PANi 复合纳米材料性能的表征方法第82页
    4.2 制备条件对PPy/PANi 复合纳米材料性能的影响第82-103页
        4.2.1 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对PPy/PANi 复合纳米材料性能的影响第83-91页
            4.2.1.1 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对表面性能的影响第83-87页
            4.2.1.2 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对电化学性能的影响第87-90页
            4.2.1.3 M_(FeC1_3)/M_(Py) 对吸附性能的影响第90-91页
        4.2.2 m_(PANi)/M_(Py) 对PPy/PANi 复合电极材料性能的影响第91-101页
            4.2.2.1 m_(PANi)/M_(Py) 对表面性能的影响第92-96页
            4.2.2.2 m_(PANi)/M_(Py) 对电化学性能的影响第96-99页
            4.2.2.3 m_(PANi)/M_(Py) 对吸附性能的影响第99-101页
        4.2.3 PPy 电极、PANi 电极及PPy/PANi 复合电极的对比第101-103页
    4.3 表面性能、电化学性能与吸附性能间的作用关系第103-106页
    4.4 PPy/PANi 复合纳米材料的稳定性第106-111页
        4.4.1 电化学稳定性第106-109页
        4.4.2 脱盐稳定性第109-111页
    4.6 本章小结第111-112页
第五章 脱盐机理的探索研究第112-123页
    5.1 聚吡咯修饰石墨电极的制备第113-115页
        5.1.1 实验试剂与仪器第113页
        5.1.2 PPy/NG 电极的制备第113-115页
        5.1.3 PPy/NG 电极的表征方法第115页
    5.2 吸附过程动力学过程表征第115-117页
    5.3 吸附量调控方法研究第117-122页
    5.4 本章小结第122-123页
第六章 结论与展望第123-126页
    6.1 结论第123-124页
    6.2 展望第124-126页
参考文献第126-137页
发表论文及参加科研情况第137-138页
致谢第138页
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