碳酸二甲酯和丙醇气相酯交换反应合成碳酸甲丙酯
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本论文对碳酸二甲酯(DMC)做甲酯基化试剂与丙醇气相酯交换催化合成碳酸甲丙酯(MPC)进行了研究。制备、表征了用于气相酯交换合成MPC反应的负载型金属氧化物催化剂。催化剂的活性评价结果表明,浸渍法制备的TiO2/Al2O3催化剂对气相酯交换合成MPC的反应具有高的催化活性。催化剂制备条件对催化剂活性具有不同程度的影响。经单因素优化得出的适宜的催化剂制备条件为:活性组分Ti的负载量为5%(wt),焙烧温度为500℃。催化剂的表征结果表明,Ti负载量的改变对于催化剂的酸强度没有明显的影响,但是对于催化剂表面的L酸酸量有影响;焙烧温度对催化剂的结构及表面酸强度具有影响,进而影响催化剂的活性;具有一定结晶度的TiO2有利于提高催化活性。 在消除内、外扩散效应影响以后考察了反应温度、反应压力、空速以及原料配比等反应条件对气相酯交换反应的影响,确定了最佳的反应条件:反应温度为130℃、反应压力为1.1MPa、气相空速为360 h-1、原料DMC与丙醇的摩尔比为0.5,在此条件下DMC的转化率为57.27%,MPC的选择性88.07%,主要副产物为碳酸二丙酯;TiO2/Al2O3催化剂130h活性评价稳定。
摘要 | 第4-5页 |
Abstract | 第5页 |
第一章 文献综述 | 第8-14页 |
1.1 甲基烷基碳酸酯的合成方法 | 第8-9页 |
1.1.1 氯甲酸甲酯和醇酯交换 | 第8页 |
1.1.2 DMC和碳酸二烷酯酯交换 | 第8-9页 |
1.1.3 DMC和醇酯交换 | 第9页 |
1.2 DMC在有机合成中的应用 | 第9-10页 |
1.3 酯交换合成碳酸酯催化剂研究进展 | 第10-11页 |
1.4 酯交换合成碳酸酯的反应工艺研究进展 | 第11-13页 |
1.4.1 碳酸酯合成及DMC/甲醇分离工艺 | 第11页 |
1.4.2 分区反应工艺 | 第11-12页 |
1.4.3 偶联法合成碳酸酯工艺 | 第12-13页 |
1.5 本文的工作 | 第13-14页 |
第二章 酯交换反应的热力学分析 | 第14-25页 |
2.1 反应热力学数据的求取 | 第14-20页 |
2.1.1 MPC自由能的计算 | 第14-18页 |
2.1.2 其它物质的自由能的估算 | 第18-19页 |
2.1.3 反应焓的计算 | 第19页 |
2.1.4 平衡常数的计算 | 第19页 |
2.1.5 平衡转化率的计算 | 第19-20页 |
2.2 计算结果及讨论 | 第20-24页 |
2.2.1 主反应的热力学分析 | 第20-22页 |
2.2.2 副反应的热力学分析 | 第22-24页 |
2.3 温度对主副反应的影响 | 第24页 |
2.4 小结 | 第24-25页 |
第三章 实验部分 | 第25-32页 |
3.1 原材料 | 第25-26页 |
3.2 催化剂的制备 | 第26页 |
3.3 催化剂的活性评价 | 第26-30页 |
3.3.1 实验流程及装备图 | 第26页 |
3.3.2 评价条件 | 第26-27页 |
3.3.3 产物的定性和定量分析 | 第27-30页 |
3.3.4 催化剂活性评价指标 | 第30页 |
3.4 催化剂的表征 | 第30-31页 |
3.4.1 XRD | 第30-31页 |
3.4.2 比表面积测试 | 第31页 |
3.4.3 CO_2-TPD | 第31页 |
3.4.4 NH_3-TPD | 第31页 |
3.4.5 IR光谱 | 第31页 |
3.4.6 吡啶吸附IR光谱 | 第31页 |
3.4.7 XPS | 第31-32页 |
第四章 催化剂制备对酯交换反应活性的影响 | 第32-46页 |
4.1 实验结果与讨论 | 第32-45页 |
4.1.1 空白实验 | 第32页 |
4.1.2 活性组分的选择 | 第32-33页 |
4.1.3 载体的选择 | 第33-34页 |
4.1.4 活性组分负载量对催化剂活性的影响 | 第34-41页 |
4.1.5 焙烧温度的影响 | 第41-45页 |
4.2 小结 | 第45-46页 |
第五章 工艺条件对酯交换过程的影响 | 第46-53页 |
5.1 实验结果与讨论 | 第46-50页 |
5.1.1 外扩散效应的考察与消除 | 第46-47页 |
5.1.2 内扩散效应的考察与消除 | 第47页 |
5.1.3 反应温度的影响 | 第47-48页 |
5.1.4 反应压力的影响 | 第48-49页 |
5.1.5 空速的影响 | 第49-50页 |
5.1.6 物料配比的影响 | 第50页 |
5.2 催化剂稳定性考察 | 第50-52页 |
5.3 小结 | 第52-53页 |
第六章 结论 | 第53-54页 |
参考文献 | 第54-58页 |
硕士读期间发表的论文 | 第58-59页 |
致谢 | 第59页 |
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