电化学法还原降解四氯化碳及其中间产物

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近年来,随着四氯化碳(CT)在化工、医疗等领域的大量使用,在地下水等环境中频繁检出CT。CT对中枢神经系统具有麻醉作用,对肝、肾有严重损害,其在环境中的存在备受关注。地下水中氯代烃污染多采用零价铁渗透反应格栅(PRB)还原脱氯去除,而CT还原脱氯后产生的二氯甲烷(DCM)不能被零价铁还原脱氯,因而零价铁去除CT过程中DCM的积累成为零价铁PRB的技术盲区。本文选择环境友好型的电化学还原方法,在定制电解槽中进行CT及其中间产物去除的实验研究,并探讨其还原降解的反应机理,以期为CT污染的地下水修复提供理论依据,主要研究成果如下:1)选择电极并优化了电化学去除CT的方法:电流为40 mA(电流密度2.13mA/cm2)条件下,选择Fe作为阳极、Cu作为阴极,在反应5小时可将CT完全去除。反应3小时,使用Cu电极的CT去除率已高达95%,较混合金属氧化物(MMO)电极高出20-25%,且使用Cu电极更加经济、便捷。2)添加维生素B12可使中间产物有效降解:单独的电化学系统并不能有效去除DCM,本文选择维生素B12作为电子媒介与电化学方法联用,不仅提高了CT、CF的去除效率,还可有效降解DCM。在电化学体系中添加0.1 mM维生素B12,可在反应3小时将生成的DCM完全去除。实验中添加还原剂维生素C进行污染物的去除,发现仅可加速CT、CF降解,并未发现对DCM有降解效果。3)通过扫描电子显微镜(SEM)与X射线衍射(XRD)表征手段对反应后的电极、沉淀表征发现,Fe电极表面有铁氧化物的产生,Cu电极并没有明显变化,而沉淀中主要是由针铁矿、铁氧化物、磁铁矿组成,可以证明有机物的还原主要是在发生腐蚀的阴极附近进行加氢脱氯。4)SO42-、Cl-、HCO3-、Na+、Ca2+在低浓度时,分别对应50 mg/L、50 mg/L、183 mg/L、100 mg/L、60 mg/L时皆可促进CT的降解,原因是实验中引入离子增加了反应中电解质浓度促进电化学反应的进行。但随着投加离子浓度增加,均对CT的降解产生了一定的抑制作用,其中Cl-与Ca2+对中间产物降解抑制效果显著,主要是因为Ca2+易形成络合物和沉淀附着在电极表面影响电极活性,Cl-的存在抑制了反应平衡的正向进行。
摘要第5-6页
abstract第6-7页
第1章 绪论第12-21页
    1.1 引言第12页
    1.2 研究背景第12-16页
        1.2.1 四氯化碳及其主要降解中间产物的性质第12-14页
        1.2.2 四氯化碳的应用及污染现状第14-15页
        1.2.3 维生素B_(12)简介第15-16页
    1.3 国内外研究现状及存在的问题第16-19页
        1.3.1 地下水中四氯化碳污染的修复方法第16-18页
        1.3.2 电化学对有机污染物修复技术研究进展第18-19页
    1.4 研究目的及意义第19页
    1.5 技术路线及研究内容第19-20页
    1.6 工作量表第20-21页
第2章 电化学还原降解四氯化碳的条件优化第21-34页
    2.1 引言第21页
    2.2 材料与方法第21-24页
        2.2.1 实验材料第21-23页
        2.2.2 实验方法第23-24页
    2.3 结果与讨论第24-33页
        2.3.1 电极材料对电化学还原降解四氯化碳的影响第24-26页
        2.3.2 电化学还原降解的电流效率第26-28页
        2.3.3 电流大小对电化学还原降解四氯化碳的影响第28-30页
        2.3.4 不同四氯化碳起始浓度对电化学反应体系的影响第30-32页
        2.3.5 电化学方法降解四氯化碳的机理研究第32-33页
    2.4 本章小结第33-34页
第3章 电化学还原降解四氯化碳降解中间产物的研究第34-54页
    3.1 引言第34页
    3.2 材料与方法第34-37页
        3.2.1 实验材料第34-35页
        3.2.2 实验方法第35-37页
    3.3 结果与讨论第37-53页
        3.3.1 维生素C对电化学降解四氯化碳及中间产物的影响第37-40页
        3.3.2 维生素B_(12)对电化学降解四氯化碳及中间产物的影响第40-43页
        3.3.3 维生素B_(12)-电化学系统去除四氯化碳及中间产物的机理研究第43-47页
        3.3.4 电化学降解四氯化碳反应电极及沉淀表面结构变化第47-53页
    3.4 本章小结第53-54页
第4章 地下水化学成分对电化学还原降解四氯化碳的影响研究第54-69页
    4.1 引言第54页
    4.2 材料与方法第54-57页
        4.2.1 实验材料第54-55页
        4.2.2 实验方法第55-57页
    4.3 结果与讨论第57-68页
        4.3.1 SO_4~(2-)对电化学还原降解四氯化碳的影响第57-59页
        4.3.2 Cl~-对电化学还原降解四氯化碳的影响第59-62页
        4.3.3 HCO_3~-对电化学还原降解四氯化碳的影响第62-64页
        4.3.4 Na~+对电化学还原降解四氯化碳的影响第64-65页
        4.3.5 Ca~(2+)对电化学还原降解四氯化碳的影响第65-68页
    4.4 本章小结第68-69页
第5章 结论与建议第69-71页
    5.1 结论第69页
    5.2 建议第69-71页
致谢第71-72页
参考文献第72-81页
附录第81页
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