LaCoO3钙钛矿基NSR催化剂的制备、结构及性能研究
LaCo1-xCuxO3论文 硬模板剂法论文 介孔LaCoO3论文
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首先,采用MCM-41分子筛为载体利用络合聚合法制备了负载型LaCo1-xCuxO3(x=0,0.1,0.2,0.3,0.5)系列NSR催化剂,该方法制得的催化剂具有较大的比表面积(63-131m2/g)和单一的钙钛矿物相结构。对催化剂进行B位Cu元素掺杂后,低价铜的取代可以产生高价Co3+δ(0<δ<1)金属离子,从而提高了催化剂的氧化还原能力。通过XRD、SEM、BET、TPR等测试手段考察铜元素掺杂对钙钛矿基催化剂性能的影响,并且对催化剂进行了NSC和NSR测试,发现随着B位Cu取代Co比例的增加,催化剂性能发生了明显的变化。其次,采用SBA-15规整介孔分子筛为硬模板剂利用nano-casting方法,成功制备出较大比表面积(45-100m2/g)的独立型介孔LaCoO3钙钛矿(M-LaCoO3)。为了提高其NOx储存性能,又在介孔LaCoO3钙钛矿上浸渍负载了K2CO3,对样品的NOx储存能力、储存还原性能及反应机理进行研究。结果表明:350℃贫富然切换条件下,催化剂K/M-LaCoO3对NO氧化及NOx储存还原反应具有很好的活性和稳定性,NOx消除效率达97%,NOx到N2选择性达97.3%。并且经过16个NSR循环后,依然具有良好的结构稳定性及活性稳定性。FT-IR测试表明,离子态硝酸盐是NOx在K/M-LaCoO3催化剂上主要的储存物种。最后,利用溶胶凝胶法制备了La1-xKxCoO3(x=0.1,0.2,0.3,0.4,0.5,0.6)系列催化剂,对其进行了NSC及NSR性能测试,并通过XRD、SEM、BET、TPR、FT-IR等表征手段考察了钾元素掺杂对钙钛矿结构及催化性能的影响,优化了掺杂比例,并将催化剂的性能与结构表征结果进行了很好的关联。
摘要 | 第3-4页 |
ABSTRACT | 第4页 |
第一章 文献综述 | 第8-27页 |
1.1 汽车尾气中氮氧化物(NOx)治理的背景及意义 | 第8-10页 |
1.1.1 NOx排放对人类社会和环境带来的危害 | 第8-9页 |
1.1.2 稀薄燃烧技术 | 第9-10页 |
1.2 稀燃气氛下NOx治理方法 | 第10-14页 |
1.2.1 NO直接催化分解技术 | 第10-11页 |
1.2.2 NOx选择性催化还原技术(SCR) | 第11-12页 |
1.2.3 选择性非催化还原法(SNCR) | 第12页 |
1.2.4 NOx储存还原技术(NSR) | 第12-14页 |
1.2.5 混合型SNCR/SCR技术 | 第14页 |
1.3 NSR催化剂 | 第14-17页 |
1.3.1 贵金属催化剂 | 第15-16页 |
1.3.2 非贵金属催化剂 | 第16-17页 |
1.4 钙钛矿型催化剂 | 第17-25页 |
1.4.1 钙钛矿型复合氧化物的结构特征与非计量化学 | 第17-18页 |
1.4.2 稀土钙钛矿的催化特性 | 第18-19页 |
1.4.3 钙钛矿的制备方法 | 第19-23页 |
1.4.4 钙钛矿型复合氧化物的催化机理 | 第23-24页 |
1.4.5 钙钛矿型复合氧化物的应用 | 第24-25页 |
1.5 论文选题依据及研究内容 | 第25-26页 |
1.5.1 论文选题依据 | 第25页 |
1.5.2 论文研究内容 | 第25-26页 |
1.6 论文创新点 | 第26-27页 |
第二章 负载型LaCo1-xCuxO_3系列催化剂的制备及结构性能研究 | 第27-39页 |
2.1 引言 | 第27页 |
2.2 实验部分 | 第27-31页 |
2.2.1 原材料及试剂 | 第27-28页 |
2.2.2 催化剂制备 | 第28-29页 |
2.2.3 催化剂结构表征与性能测试 | 第29-31页 |
2.3 结果与讨论 | 第31-37页 |
2.3.1 LaCo_(0.5)Cu_(0.5)O_3样品的TG-DTA测试结果 | 第31-32页 |
2.3.2 负载型LaCo_1-xCuxO_3系列催化剂扫描电镜结果 | 第32页 |
2.3.3 新鲜样品的XRD谱图研究 | 第32-34页 |
2.3.4 LaCo_1-xCuxO_3/MCM-41 系列样品的H2-TPR研究 | 第34页 |
2.3.5 LaCo_1-xCuxO_3/MCM-41 系列样品的EXAFS研究 | 第34-35页 |
2.3.6 系列新鲜样品的NOx储存能力测试结果 | 第35-36页 |
2.3.7 NOx 储存还原(NSR)测试结果 | 第36-37页 |
2.3.8 LaCo_1-XCuXO_3(X=0,0.1,0.2,0.3,0.5)样品的FT-IR谱图分析 | 第37页 |
2.4 本章小结 | 第37-39页 |
第三章 介孔大比表面积LaCoO_3系列催化剂的制备及性能研究 | 第39-60页 |
3.1 引言 | 第39页 |
3.2 实验部分 | 第39-44页 |
3.2.1 原材料及试剂 | 第39-40页 |
3.2.2 催化剂制备 | 第40-41页 |
3.2.3 催化剂结构性能表征与测试 | 第41-44页 |
3.3 实验结果与讨论 | 第44-59页 |
3.3.1 SBA-15 分子筛的结构表征 | 第44-45页 |
3.3.2 大比表面介孔LaCoO_3钙钛矿的结构与性能测试结果与讨论 | 第45-59页 |
3.4 本章小结 | 第59-60页 |
第四章 钾掺杂对LaCoO_3钙钛矿结构及NSR性能影响的研究 | 第60-73页 |
4.1 引言 | 第60-61页 |
4.2 实验部分 | 第61-64页 |
4.2.1 原材料及试剂 | 第61页 |
4.2.2 催化剂制备 | 第61-62页 |
4.2.3 催化剂结构性能表征与测试 | 第62-64页 |
4.3 实验结果及讨论 | 第64-72页 |
4.3.1 系列新鲜催化剂的扫描电镜分析 | 第64页 |
4.3.2 XRD分析 | 第64-65页 |
4.3.3 H_2-TPR分析 | 第65-66页 |
4.3.4 NO_x储存分析 | 第66-68页 |
4.3.5 NO_x储存还原分析 | 第68-69页 |
4.3.6 FT-IR分析 | 第69-70页 |
4.3.7 抗硫性能测试与分析 | 第70-72页 |
4.4 本章小结 | 第72-73页 |
第五章 结论与展望 | 第73-75页 |
5.1 主要结论 | 第73-74页 |
5.2 展望 | 第74-75页 |
参考文献 | 第75-84页 |
发表论文和参加科研情况说明 | 第84-85页 |
致谢 | 第85页 |
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