大气污染物排放清单是空气质量模式的重要输入参数,关系到模拟研究结果的可靠性,同时也是科学制定污染物减排政策的重要依据。直接使用降尺度区域排放清单进行空气质量模拟,可能在小尺度区域污染特征的研究上产生较大偏差。因此,建立符合本地排放特征的人为源清单,并对其可靠性进行有效评估,能够更好地为大气化学研究及污染控制管理服务。本研究通过对环境统计、污染源普查和大型污染源现场调研等数据资料的整合与校正获得了江苏省工业企业排放特征信息数据库,采用排放因子法建立了自下而上的江苏省人为源大气污染物排放清单。计算结果表明,2012年江苏省TSP (total suspended particulate,总悬浮颗粒物)、PMio、PM2.5、EC(elemental carbon,元素碳)、OC(organic carbon,有机碳)、CO2、NH3及VOC(volatile organic compounds,挥发性有机物)的排放量分别为114.1、164.2、768.0、260.6、139.4、94.1、5.7、14.0、86045.8、110.1和174.7万吨,其中点源排放分别占总量的83.9%、71.2%、55.2%、82.7%、75.0%、63.8%、40.7%、30.9%、84.4%、1.9%和37.0%。利用卫星观测和空气质量模式对省级、国家和区域排放清单进行对比,评估省级排放清单的可靠性及相对以往研究的改善。省级和国家排放清单NOx空间分布与臭氧探测仪(Ozone Monitoring Instrument,OMI)观测获得的夏季对流层NO2垂直柱浓度(Vertical Column Density,VCD)的相关系数分别为0.534和0.531。相比于国家排放清单,本研究建立的省级排放清单与卫星观测更为一致,分排放区间的相关性分析结果表明省级排放清单对中小型排放源的估算有所改善。搭建Models-3/Community Multi-scale Air Quality(CMAQ)空气质量模拟系统,以省级、国家和长江三角洲区域排放清单分别作为排放输入,针对江苏南部地区进行空气质量模拟研究,定量分析相比于国家和区域清单,省级排放清单对模拟结果的改善程度。省级、国家和区域排放清单模拟的SO2、NO2、O3及PM25浓度与其观测浓度的标准化平均偏差(normalized mean bias,NMB)分别为-43.64%～-9.97%、-65.55%～48.45%和-53.93%～74.08%,标准化平均误差(normalized mean errors,NME)分别为33.22%～47.49%、35.99%～76.53%和43.45%～95.04%,说明省级排放清单能够改进国家和区域排放清单在高空间分辨率模拟研究中的不足,使模拟结果与观测更加吻合。基于省级排放清单,采用强力法探究电厂、钢铁和水泥排放对南京市地表PM2.5浓度的影响,判别模拟区域内O3生成的主控因素,为苏南区域的空气质量改善工作提供初步依据。2012年秋季,电厂、钢铁和水泥的排放对南京市的PM2.5平均浓度贡献率分别6.0%、25.5%和15.9%,钢铁对周边区域PM2.5浓度的影响高于电厂和水泥。苏南地区各城市和上海中心区域的03生成机制属于VOC控制,削减VOC的排放能够有效控制O3污染。
