超两亲分子的可控自组装与解组装

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与传统的两亲分子相对照,超两亲分子系指基于非共价键构筑的两亲分子。在超两亲分子中,构筑基元通过非共价键相互连接,因此,这一非共价合成的方法,可有效地避免一些繁琐的化学合成,并实现构筑基元的高效利用。同时,在非共价键合成中,我们可以很方便地引入合适的功能基元,组装功能超两亲分子。本论文主要致力于设计与制备具有不同拓扑结构的超两亲分子,研究其自组装与解组装性质,并发展超两亲分子功能工程学的新途径,实现功能组装材料的制备。论文主要取得以下三部分成果:一、利用超两亲分子结构工程学的概念,制备了具有双头双亲型拓扑结构的超两亲分子。研究表明,在形成超两亲分子之后,组装结构由原来的管状结构变为囊泡状结构。发展了预组装的方法用于超两亲分子的制备,将构筑基元首先在共溶溶剂中预组装,之后再溶于水进行进一步组装。这样,即使部分构筑基元不溶于水,也可以实现超两亲分子的制备。基于此,我们还可以实现各种拓扑结构超两亲分子的制备。二、利用超两亲分子功能工程学的概念,制备了基于超两亲分子的功能组装体。首先,我们制备了刺激响应性的一维组装结构:利用基于紫精和磺酸基芘衍生物之间电荷转移作用复合物的超两亲分子,成功制备了pH响应型一维组装结构;利用基于光响应的孔雀绿分子和含芘的表面活性剂形成的超两亲分子,成功构筑了光响应的纳米纤维。研究表明,超两亲分子的手段可以作为的制备一维响应材料的普适性方法,这类方法有望用于功能材料的设计和应用。三、我们制备了基于超两亲分子的响应纳米容器:利用紫精分子和含芘表面活性剂形成的超两亲分子,制备了氧化还原响应性的纳米容器;基于动态共价键的高分子型超两亲分子,可组装形成生理pH响应的纳米容器;成功将天然的ATP分子作为构筑基元构筑了酶响应型的高分子型超两亲分子,进而制备酶响应的纳米容器。研究表明,基于超两亲分子的响应纳米容器,由于其制备简单、响应高效等诸多优点,有望在纳米反应器和药物可控释放领域得到应用。
摘要第4-5页
Abstract第5-6页
第1章 引言第9-20页
    1.1 两亲分子第9-12页
        1.1.1 两亲分子的概念和应用第9-10页
        1.1.2 两亲分子的拓扑结构第10-11页
        1.1.3 响应型两亲分子第11-12页
    1.2 超两亲分子第12-16页
        1.2.1 超两亲分子的概念第12-13页
        1.2.2 超两亲分子的拓扑结构第13-14页
        1.2.3 超两亲分子的组装推动力第14-16页
    1.3 超两亲分子的结构工程学和功能工程学第16-17页
        1.3.1 超两亲分子的结构工程学第17页
        1.3.2 超两亲分子的功能工程学第17页
    1.4 本论文的设计思想第17-20页
第2章 具有 bola 型拓扑结构的超两亲分子第20-33页
    2.1 本章引论第20-21页
    2.2 构筑基元的合成第21-24页
        2.2.1 药品及使用仪器第21-22页
        2.2.2 分子的合成与表征第22-24页
    2.3 双头双亲型超两亲分子的制备和自组装行为第24-31页
        2.3.1 双头双亲型超两亲分子的制备第25-26页
        2.3.2 超两亲分子形成前后复合物组装行为的变化第26-28页
        2.3.3 复合前后组装结构变化的机理第28-31页
    2.4 本章小结及展望第31-33页
第3章 基于超两亲分子的响应型一维组装结构第33-62页
    3.1 本章引论第33-34页
    3.2 基于超两亲分子的 pH 响应型一维组装结构第34-54页
        3.2.1 构筑基元的合成第35-38页
        3.2.2 pH 响应的一维组装结构第38-47页
            3.2.2.1 基于电荷转移作用复合物的超两亲分子的形成第38页
            3.2.2.2 超两亲分子形成前后组装行为的变化第38-41页
            3.2.2.3 一维组装纳米纤维的 pH 响应性第41页
            3.2.2.4 紫精和三磺酸基芘形成电荷转移作用复合物的结构和推动力第41-47页
            3.2.2.5 一维纳米纤维形成和其 pH 响应性机理分析第47页
        3.2.3 pH 调控下的一维缎带结构的多级自组装与解组装第47-53页
            3.2.3.1 构筑基元的设计与分析第47-48页
            3.2.3.2 pH 改变下光谱性质的变化第48-49页
            3.2.3.3 pH 调控下一维组装结构的改变第49-53页
        3.2.4 本节小结第53-54页
    3.3 基于超两亲分子光响应一维组装结构第54-60页
        3.3.1 实验试剂与分析测试第54-55页
        3.3.2 光响应纳米纤维的制备和组装行为第55-60页
            3.3.2.1 超两亲分子的制备第55-56页
            3.3.2.2 基于超两亲分子的一维纳米纤维的形成第56-57页
            3.3.2.3 组装纳米纤维的光响应特性第57-60页
    3.4 本章小结与展望第60-62页
第4章 基于超两亲分子的响应型纳米容器第62-91页
    4.1 本章引论第62-63页
    4.2 氧化还原响应性纳米容器第63-70页
        4.2.1 超两亲分子的制备第64-65页
        4.2.2 组装纳米容器的氧化还原响应性质第65-67页
        4.2.3 组装结构之间变化的机理探讨第67-69页
        4.2.4 本节小结第69-70页
    4.3 基于超两亲分子的生理 pH 响应型纳米容器第70-78页
        4.3.1 构筑基元的合成第71页
        4.3.2 超两亲分子的制备第71-73页
        4.3.3 超两亲分子的聚集行为和 pH 响应性第73-77页
        4.3.4 基于生理 pH 响应的超两亲分子的可控释放第77-78页
        4.3.5 本节小结第78页
    4.4 酶响应的纳米容器第78-90页
        4.4.1 样品合成与制备第80-81页
        4.4.2 超两亲分子的可控组装行为第81-86页
        4.4.3 基于超两亲分子组装结构的酶响应性第86-89页
        4.4.4 酶响应纳米容器的可控释放第89-90页
    4.5 本章小结第90-91页
第5章 结论与展望第91-93页
参考文献第93-96页
致谢第96-98页
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果第98-99页
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