改良西门子法多晶硅生产过程的模拟与分析

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多晶硅处于信息产业和可再生能源产业链的最前端。国内外最常用的多晶硅生产工艺是改良西门子工艺,该工艺是一个含多股循环物流的复杂流程。对于复杂流程,单元操作的最优化并不等于整个流程的最优化,因此本文对整个多晶硅生产过程进行了模拟与分析。经过研究本文提出了整个多晶硅生产过程的模拟方法,并通过Aspen Plus软件对年产2000t多晶硅生产工艺进行模拟分析。本文通过对七种典型工况下的反应系统进行分析,提出了解决反应系统不平衡问题的方案。此外,本文还提出了一种建立再循环物流的模拟技巧,并对多晶硅生产工艺中的分离过程进行了模拟与优化,用于指导实际生产。本文具体研究的内容及得出的结论如下:首先,本文根据闭环生产的思想,即根据三氯氢硅(TCS)合成反应器R1和四氯化硅(STC)氢化反应器R2中硅的净消耗量等于TCS还原反应器R3中硅的净生成量及R1和R3中SiCl4的净生成量等于R2中SiCl4的净消耗量,建立数学模型,对反应系统进行模拟计算。该方法能定量描述三个反应器工艺参数之间的关系,提高了模拟计算的效率和准确性。其次,本文根据已有的TCS还原尾气分离工艺建立了三个反应器的尾气合并分离工艺。通过Aspen Plus软件对该工艺进行模拟分析,建立起了再循环物流,确定了各个塔的最佳回流比、进料位置等操作参数,并对单个塔进行了优化分析。然后,本文依据实际生产中各反应器收率的降低情况选择了七组典型工况进行分析。这七组典型的工况是反应系统中的一个或多个反应器的收率或转化率降低的情况。对模拟结果进行分析可知,当任一反应器收率或转化率降低时,反应系统均不再满足闭环生产,即反应系统不平衡。当任意反应器的收率降低时,系统中的H2、SiCl4均出现积累,HCl均表现为不足,且在三个反应器收率同时降低时H2、SiCl4积累量最大,TCS合成反应器和STC氢化反应器收率均降低时HCl不足量最严重。只要TCS合成反应器的收率降低,SiHCl3就表现为积累,且此时多晶硅产量降低,而其它情况下SiHCl3均表现为不足,且此时多晶硅的产量不变。最后,本文提出了解决上述工况下反应系统不平衡的三种方案,这三种方案是分别保持TCS合成反应器R1、STC氢化反应器R2或TCS还原反应器R3中硅的净消耗量或生成量不变,重新建立相应的数学模型,进行计算。经研究发现,解决反应系统不平衡问题的最佳方案是方案二,此方案需要对反应系统进料量进行调整的幅度较小,且大多是减少反应系统的进料量,可避免超过生产过程的设计负荷,在实际工业生产中具有可操作性。
摘要第5-7页
Abstract第7-8页
0 前言第12-13页
1 文献综述第13-24页
    1.1 多晶硅的性质和应用第13-14页
        1.1.1 多晶硅的物理及化学性质第13页
        1.1.2 多晶硅的应用第13-14页
    1.2 多晶硅生产工艺概况第14-18页
        1.2.1 改良西门子法第14-15页
        1.2.2 硅烷热分解法第15-16页
        1.2.3 流化床法第16页
        1.2.4 冶金法第16-17页
        1.2.5 锌还原法第17-18页
        1.2.6 气液沉积法第18页
    1.3 改良西门子工艺中的技术改进第18-20页
        1.3.1 无 SiC14 生成的 SiHC13 还原流化床技术第18-19页
        1.3.2 四氯化硅冷氢化技术第19页
        1.3.3 三氯氢硅合成和还原尾气合并分离技术第19-20页
        1.3.4 二氯二氢硅反歧化工艺第20页
    1.4 化工过程模拟第20-23页
        1.4.1 化工过程模拟方法第20-21页
        1.4.2 化工过程模拟软件及应用实例第21-22页
        1.4.3 Aspen Plus 在多晶硅生产中的应用第22-23页
    1.5 本文主要研究内容第23-24页
2 多晶硅生产过程模拟方法的研究第24-50页
    2.1 多晶硅生产过程模拟流程第24-25页
    2.2 多晶硅生产过程模拟的基本思想第25-26页
        2.2.1 反应系统模拟基本思想第25-26页
        2.2.2 分离系统模拟基本思想第26页
    2.3 反应系统模拟第26-35页
        2.3.1 确定反应器的参数第26-27页
        2.3.2 三个反应器之间的关系第27-28页
        2.3.3 建立数学模型第28-29页
        2.3.4 模型求解第29-30页
        2.3.5 反应系统模拟与分析第30-35页
    2.4 分离系统模拟第35-42页
        2.4.1 分离系统的进料组成第35页
        2.4.2 分离要求(摩尔分率)第35页
        2.4.3 分离系统的模拟技巧第35-37页
        2.4.4 各精馏塔的简捷计算结果第37-42页
    2.5 单塔参数的优化分析第42-49页
        2.5.1 HCl 吸收塔 C1 的优化分析第42-45页
        2.5.2 HCl 解析塔 C2 的优化分析第45-46页
        2.5.3 TCS 精馏塔 C5 优化分析第46-49页
    2.6 本章小结第49-50页
3 反应系统工况分析第50-61页
    3.1 引言第50页
    3.2 反应系统的平衡性分析第50-55页
        3.2.1 工况 1 下的反应系统模拟分析第51-52页
        3.2.2 工况 2 下的反应系统模拟分析第52页
        3.2.3 工况 3 下的反应系统模拟分析第52-53页
        3.2.4 工况 4 下的反应系统模拟分析第53页
        3.2.5 工况 5 下的反应系统模拟分析第53-54页
        3.2.6 工况 6 下的反应系统模拟分析第54-55页
        3.2.7 工况 7 下的反应系统模拟分析第55页
        3.2.8 七种工况的综合分析第55页
    3.3 反应系统再平衡方案第55-59页
        3.3.1 方案一第56-57页
        3.3.2 方案二第57-58页
        3.3.3 方案三第58-59页
        3.3.4 三种方案的对比分析第59页
    3.4 本章小结第59-61页
4 结论第61-63页
参考文献第63-68页
致谢第68-69页
个人简历第69-70页
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