改性TiO2光催化降解二苯醚类农药的研究
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本论文研究以Cu、Sn改性TiO2为光催化剂,分别考查了光强、催化剂用量、pH值、农业生产中经常使用的一些阴、阳离子及目标降解物的初始浓度等各种因素对三氟羧草醚光催化降解的影响。并做了不同条件下三氟羧草醚光催化降解动力学研究以及通过分析并鉴定中间产物,提出了三氟羧草醚光催化降解途径。实验结果表明,调节pH值后,三氟羧草醚溶液的降解率均有所下降,这是由于pH影响TiO2表面电性以及三氟羧草醚的解离度;阴离子的加入对以Cu-TiO2为催化剂的反应体系影响显著,但对以Sn-TiO2-X为催化剂的反应体系无明显影响:K+、Ca2+的加入对于光催化降解三氟羧草醚影响不大,但加入Cu2+的影响较为明显。此外,两种改性机制不同的催化剂光催化反应中的活性组分研究表明,以Cu-TiO2为催化剂的反应体系中,·OH为主要活性组分,而以Sn-TiO2-x为催化剂的反应体系中,活性氧组分的作用比Cu-TiO2为催化剂的反应体系大,这与两种不同改性TiO2的改性机制相符合。光催化动力学研究结果表明,三氟羧草醚光催化降解反应为0级反应,中间产物的研究结果表明,三氟羧草醚光催化降解中间产物主要为脱羧及醚键断裂后形成的,再经光催化氧化最终矿化为CO2和H2O。
中文摘要 | 第2-3页 |
Abstract | 第3页 |
第1章 绪论 | 第7-28页 |
1.1 前言 | 第7页 |
1.2 国内外农药研究现状 | 第7-13页 |
1.2.1 全球农药研究方向的变化 | 第7-8页 |
1.2.2 国内外对农药生产和使用的管理 | 第8-10页 |
1.2.3 有机氯农药的危害 | 第10-11页 |
1.2.4 有机氯农药的治理方法 | 第11-13页 |
1.3 TiO_2光催化概况 | 第13-25页 |
1.3.1 纳米TiO_2简介 | 第13-15页 |
1.3.2 TiO_2光催化反应机理 | 第15-16页 |
1.3.3 TiO_2光催化反应机理的研究方法 | 第16-18页 |
1.3.4 TiO_2光催化反应中活性基团的研究 | 第18-22页 |
1.3.5 TiO_2光催化治理环境中有害物质 | 第22-24页 |
1.3.6 TiO_2光催化治理有机氯农药的研究进展 | 第24-25页 |
1.4 二苯醚类除草剂简介 | 第25-27页 |
1.4.1 二苯醚类除草剂 | 第25-26页 |
1.4.2 三氟羧草醚理化性质 | 第26-27页 |
1.5 本论文研究主要内容 | 第27页 |
1.6 课题来源 | 第27-28页 |
第2章 实验材料与研究方法 | 第28-36页 |
2.1 实验试剂及仪器 | 第28-30页 |
2.1.1 实验材料 | 第28-29页 |
2.1.2 实验试剂 | 第29页 |
2.1.3 实验仪器 | 第29-30页 |
2.2 材料表征方法 | 第30-33页 |
2.2.1 紫外-可见吸收光谱(UV-Vis) | 第30页 |
2.2.2 紫外-可见漫反射光谱(DRS) | 第30页 |
2.2.3 X射线光电子能谱(XPS) | 第30-31页 |
2.2.4 表面光电压谱(SPS) | 第31-33页 |
2.2.6 高效液相色谱(HPLC) | 第33页 |
2.2.7 电喷雾质谱(ESI-MS/MS) | 第33页 |
2.3 光催化降解三氟羧草醚的动力学及机理研究方法 | 第33-36页 |
2.3.1 标准储备液的配置 | 第33-34页 |
2.3.2 光催化降解实验 | 第34-35页 |
2.3.2 光催化降解影响因素以及机理研究方法 | 第35-36页 |
第3章 改性TiO_2制备以及改性机制 | 第36-49页 |
3.1 Cu掺杂改性纳米TiO_2 | 第36-41页 |
3.1.1 Cu掺杂改性纳米TiO_2制备工艺 | 第36-37页 |
3.1.2 Cu掺杂改性纳米TiO_2改性机制分析 | 第37-41页 |
3.2 Sn还原改性纳米TiO_2 | 第41-47页 |
3.2.1 Sn还原改性纳米TiO_2制备工艺 | 第41-42页 |
3.2.2 Sn还原改性纳米TiO_2改性机制分析 | 第42-47页 |
3.3 本章小结 | 第47-49页 |
第4章 TiO_2光催化降解三氟羧草醚影响因素的研究 | 第49-62页 |
4.1 TiO_2光催化降解三氟羧草醚的不同影响因素 | 第49-58页 |
4.1.1 光强的影响 | 第49-50页 |
4.1.2 催化剂用量的影响 | 第50-51页 |
4.1.3 不同初始浓度的影响 | 第51-53页 |
4.1.4 改性催化剂光催化性能对比 | 第53页 |
4.1.5 不同pH值的影响 | 第53-55页 |
4.1.6 不同阴离子的影响 | 第55-56页 |
4.1.7 不同阳离子的影响 | 第56-58页 |
4.2 光催化反应体系中活性组分的研究 | 第58-60页 |
4.2.1 羟基自由基的研究 | 第59页 |
4.2.2 光生电子的研究 | 第59-60页 |
4.3 本章小结 | 第60-62页 |
第5章 TiO_2光催化降解三氟羧草醚动力学及机理研究 | 第62-76页 |
5.1 三氟羧草醚光催化降解动力学研究 | 第62-68页 |
5.1.1 不同初始浓度下三氟羧草醚动力学研究 | 第62-65页 |
5.1.2 不同光强下三氟羧草醚动力学研究 | 第65-66页 |
5.1.3 不同pH下三氟羧草醚动力学研究 | 第66-68页 |
5.2 三氟羧草醚光催化降解机理研究 | 第68-75页 |
5.2.1 三氟羧草醚及中间产物的相对含量变化 | 第68-70页 |
5.2.2 光催化降解中间产物的鉴定 | 第70-74页 |
5.2.3 三氟羧草醚光催化降解途径 | 第74-75页 |
5.3 本章小结 | 第75-76页 |
结论 | 第76-77页 |
参考文献 | 第77-88页 |
致谢 | 第88-89页 |
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