碳改性TiO2光催化剂的制备及其机理研究

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纳米TiO2作为一种新型光催化剂,因其优异的化学稳定性、抗光腐蚀、无毒和低成本等优点,在光催化领域受到广泛研究。然而,其3.2 eV的禁带宽度和光催化过程中较低的量子效率,极大地影响了它对可见光区域的响应以及光催化活性。因此,许多学者对TiO2进行了大量的改性研究,并且已经取得了一定的成果。在本文的第二章,以合成的水溶性酚醛树脂(PF)和商品化P25为原料,在N2气氛下350℃焙烧2 h,制备了不同原料比的C改性TiO2催化剂。之后,采用XRD、SEM、XPS和UV-vis DRS对样品进行了表征,并以甲基橙(MO)为模型污染物,在可见光下评价了催化剂的光催化性能,发现C改性光催化剂的活性大大高于P25。接下来,以TiSO4为钛前躯体,继续使用自制的PF作为碳源,采用水热法制备了碳改性的TiO2催化剂(PFTx系列)。结果发现PFTx系列样品比空白TiO2表现出了更高的可见光光催化降解MO活性,同时,对PFTx系列催化剂进一步后处理,分别利用[HCl/醇]溶液,[NaOH/醇]溶液以及四氢呋喃(THF)洗涤。研究发现样品经过洗涤后,光催化降解MO的活性得到了进一步提高。之后,对洗涤前后的样品进行了XPS, TG-DTA, TEM, FTIR和1H-NMR表征,我们认为PF在TiO2表面经历了交联和碳化的过程,最终在TiO2表面形成石墨状(GC)和氧化石墨状C(OGC)物种,以及PF和交联状的PF,其中GC和OGC可以吸收可见光,对光催化活性是有贡献的。最后,以P25为原料,采用高温煅烧法置于乙醇气氛下350℃焙烧,制备得到不同时间焙烧的碳改性TiO2催化剂。之后,对碳改性催化剂进行了XRD, TEM, TG-DTA和DRS表征,并考察了其在可见光下降解无色污染物2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)的光催化活性,发现焙烧2 h的样品表现出最佳的光活性,但是当该样品被[NaOH/醇]溶液洗涤后,活性会显著降低。
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