Ti02具有催化活性高、化学性质稳定、价格相对低廉且无毒等优点,在环境污染治理领域具有重要的应用前景。但TiO2作为光催化剂存在两大瓶颈问题：其一是TiO2对可见光利用率低,因Ti02禁带较宽(3.23eV),只能被波长较短的紫外光激发(λ<387nm),而在太阳光谱中紫外光能量仅为4%左右；其二是Ti02的光量子效率低,因光生电子-空穴对容易复合。因此提高Ti02光催化性能要从调控Ti02禁带使其吸收光谱向可见光区扩展和降低光生电子-空穴对复合率两个方面进行。研究人员采用贵金属沉积、离子掺杂、染料敏化、复合半导体等方法对TiO2进行改性,其中离子掺杂被认为是最为有效的改性方法。贵金属离子掺杂Ti02作为离子掺杂改性中的一种,受到重点关注。本论文在理论计算的指导下,采用溶胶-凝胶法结合微波化学法制备了Ag-TiO2、Ag-N-TiO2光催化剂,利用XRD、FT-IR、 XPS、TEM、纳米粒度分析仪、UV-Vis、PL对样品进行表征,并以亚甲基蓝(MB)为目标降解物,研究其在普通日光灯照射下的光催化性能及重复使用后的光催化性能。本论文的主要研究内容和结果如下：1. Ag-TiO2光催化剂：以蒸馏水为溶剂,硝酸银为银源,采用溶胶-凝胶法制备了Ag-TiO2光催化剂粉体。研究了不同Ag加入量和不同热处理温度对Ag-TiO2晶型结构、光谱吸收性能、光催化性能的影响。以Ag-TiO2光催化活性为依据,得出最佳制备条件为：60℃水浴,银含量Ag:TiO2=0.1at%,400℃热处理3h,pH值为2.5。研究结果表明：Ag主要沉积在Ti02表面,只有少部分掺入晶格中。在最佳制备条件下制得的样品在普通日光灯下8h内对MB的降解率为87.06%,高于P25在同等试验条件下对MB的降解率59.37%。样品有较好的稳定性,经5次使用光催化性能变化不大。2. Ag-N-TiO2光催化剂：以蒸馏水为溶剂,硝酸银为银源,尿素作为氮源,采用溶胶-凝胶法结合微波化学法制备了Ag-N-TiO2光催化剂粉体。研究了不同Ag加入量和不同热处理温度对Ag-N-TiO2晶型结构、光谱吸收性能、光催化性能的影响。以Ag-N-TiO2光催化活性为依据,得出最佳制备条件为：60℃水浴,银含量Ag:TiO2=0.05at%,600℃热处理4h,pH值为2.5,尿素加入量10g,微波反应压强10.342×105Pa。研究结果表明：掺杂适量的Ag离子与N离子存在协同效应,使得共掺杂样品较单一掺杂样品具有更好的光催化活性,在最佳制备条件下制得的样品在普通日光灯下5h内对MB的降解率为93.44%,显著高于P25在同等试验条件下对MB的降解率39.40%。样品有较好的稳定性,经5次使用光催化性能变化不大。本文的创新点主要体现在以下两个方面：(1)本论文的实验研究是在课题组理论计算分析结果的指导下进行,因此有效避免并克服了目前光催化研究方面普遍存在的盲目性和重复性问题；(2)国内外贵金属改性Ti02的报道基本都采用表面沉积方法,而关于贵金属离子掺杂纳米TiO2、贵金属离子与氮离子共掺杂纳米Ti02的报道很少,本文选择贵金属中较廉价的Ag作为掺杂元素,研究Ag掺杂及Ag、N共掺杂对纳米Ti02晶型结构、光谱吸收性能、光催化性能等的影响,并对其机理做了较为详细的分析。
