二价铁/过氧化氢/过硫酸钠再生活性炭效率的影响因素研究

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活性炭(activated carbon,AC)吸附法是一种常见的水处理技术,但是吸附饱和后AC内部的孔隙结构会被吸附质堵塞从而丧失吸附能力。对于大量高度富集污染物的AC,如果处置不及时或不当,既会造成资源浪费又容易引起二次环境污染。因此,通过再生来实现AC的循环再利用具有较高的经济价值和环保价值。本文选取了化学氧化技术中的二价铁离子(Fe2+)/过氧化氢(H2O2)/过硫酸钠(Na2S2O8)法来再生吸附三氯乙烯(trichloroethylene,TCE)饱和的AC。这种方法既能克服传统的Fenton方法中H2O2分解过快,需要低pH环境的缺陷,又能解决过硫酸盐方法过于稳定,反应速率慢的问题,是一种再生AC的有效方法。由于Fe2+活化条件下,H2O2和Na2S2O8两种氧化剂结合起来再生AC的研究并不深入,影响AC再生效率的因素及相关机理不明确。因此,本论文主要针对Fe2+/H2O2/Na2S2O8双氧化体系再生被TCE吸附饱和的AC进行研究,探讨其再生机理及再生效率的影响因素。取得主要研究成果如下。在氧化剂配比为TCE/Fe2+/H2O2/S2O82-=1/9.20/59.79/77.52(摩尔比),再生时间为12 h的条件下,AC再生效率为50%。再生反应结束后,63.03%吸附在AC上的TCE被完全氧化为氯离子(Cl-),且AC对Cl-没有吸附作用。27.51%的TCE不能被氧化剂氧化去除,占据吸附位,从而降低了AC的再生效率。再生体系中产生两种中间产物,1,1-二氯乙烯及氯乙烯,分别占TCE吸附量的0.02%和0.1%,体系氯平衡率为95.78%,基本达到平衡。利用扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)、能量散射光谱(energy dispersive spectrometer,EDS)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、氮气吸附-解吸等分析技术对AC再生前后的性质结构变化进行研究。结果表明再生AC表面有三价Fe沉淀,且相比于原状AC,再生AC的炭损失为11%,其比表面积、孔径体积及孔径面积分别减少21.70%、19.57%、35.88%。AC性质结构的变化降低了AC的再生效率。利用高效液相色谱间接测定体系中产生的羟基自由基(HO·)。再生体系产生的HO·是氧化体系的1.4倍,AC促进了HO·的产生。增加的HO·无法作用于AC上吸附的27.51%的TCE,因而会增强对AC表面及孔径结构的破坏。
摘要第4-5页
Abstract第5-6页
缩略名称第7-12页
第1章 绪论第12-24页
    1.1 研究背景第12-15页
        1.1.1 活性炭概述及应用第12-13页
        1.1.2 三氯乙烯简介第13-15页
    1.2 国内外研究现状及存在问题第15-20页
        1.2.1 活性炭的再生方法第15-16页
        1.2.2 芬顿试剂技术再生活性炭研究进展第16-18页
        1.2.3 过硫酸盐技术再生活性炭研究进展第18-19页
        1.2.4 芬顿-过硫酸盐结合技术再生活性炭研究进展第19-20页
    1.3 研究目的及意义第20页
    1.4 研究内容及技术路线第20-24页
第2章 二价铁/过氧化氢/过硫酸钠再生活性炭过程及效率研究第24-37页
    2.1 引言第24-25页
    2.2 材料与方法第25-27页
        2.2.1 实验材料第25页
        2.2.2 实验方法第25-27页
    2.3 结果与讨论第27-35页
        2.3.1 活性炭吸附三氯乙烯的吸附特征第27-29页
        2.3.2 再生过程及再生效率第29-32页
        2.3.3 活性炭再生前后BET/EDS/SEM/XPS分析第32-35页
    2.4 本章小结第35-37页
第3章 反应体系中自由基的测定与作用机理分析第37-50页
    3.1 引言第37-38页
    3.2 材料与方法第38-40页
        3.2.1 实验材料第38-39页
        3.2.2 实验方法第39-40页
    3.3 结果与讨论第40-48页
        3.3.1 苯甲酸用量的确定第40-42页
        3.3.2 活性炭对苯甲酸的吸附作用第42-44页
        3.3.3 活性炭对对羟基苯甲酸的吸附作用第44-45页
        3.3.4 苯甲酸及对羟基苯甲酸的竞争吸附作用第45-47页
        3.3.5 氧化体系与再生体系自由基生成量对比第47-48页
    3.4 本章小结第48-50页
第4章 再生产物研究第50-60页
    4.1 引言第50-51页
    4.2 材料与方法第51-53页
        4.2.1 实验材料第51页
        4.2.2 实验方法第51-53页
    4.3 结果与讨论第53-58页
        4.3.1 再生过程中Cl-的测定第53-54页
        4.3.2 再生过程中氯代副产物的测定第54-56页
        4.3.3 再生活性炭解吸产物的测定第56-58页
    4.4 本章小结第58-60页
第5章 结论与建议第60-62页
    5.1 结论第60-61页
    5.2 建议第61-62页
致谢第62-63页
参考文献第63-72页
个人简介第72页
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