CS2、CO2、OCS在飞秒激光场中的电离解离

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随着激光技术不断发展,尤其是超短强激光脉冲的出现,为人们探索微观物质世界的超快过程提供了强有力的工具。飞秒激光器为科研工作者提供了超快时间分辨和高光场强度的工具,可以在分子内部运动的时间尺度和可比于内部相互作用强度的场强上去研究分子的超快动力学过程。在过去二三十年里,人们对原子分子体系在超短强激光场中的动力学行为进行了大量的研究,如电离/解离、高次谐波发射、非序列双电离、阈上电离、库仑爆炸等。本文以三种结构相似的线性三原子分子CS2、CO2和OCS为研究体系,利用飞行时间质谱,通过检测不同离子信号强度随激光强度以及椭偏率的变化关系详细研究了其在强激光场中的电离解离行为。具体工作如下:研究了CS2、CO2和OCS分子在800nm飞秒激光场中的飞行时间质谱特征。在三个分子的质谱中都观测到了母体一价和二价离子,以及丰富的碎片离子,包括双原子分子碎片离子和不同价态的原子碎片。观测到双原子碎片离子随着母体一价(CS2和CO2)或母体二价(OCS)离子的出现而出现,而原子碎片则主要出现在以库仑爆炸为主的高光强区域。我们研究了不同离子信号随激光光强的变化关系。通过测量二价母体离子与一价母体离子的比值随激光强度的变化关系,发现了CO2非序列双电离标志性的“Knee”结构,而在本实验光强范围内却没有能够观测到CS2和OCS明显非序列双电离的“Knee”结构。我们系统考察了CS2、CO2和OCS三个分子的二价母体离子和碎片离子对激光偏振的依赖关系。在母体二价离子随激光椭偏率的变化关系中,当光强在CO2出现“Knee”结构的光强范围内时,圆偏光下的CO22+产率被完全抑制,这一现象与三步重碰机制预测的结果一致,进一步验证了CO2非序列双电离的存在。OCS2+的相对产率在圆偏光下随着激光强度的增加而增大,并且是一个明显从抑制到增强的变化过程。而CS22+的相对产率不受激光椭偏率的影响。对于双原子碎片离子,通过分析不同光强和不同偏振下的实验结果,表明主要来自母体一价(CS2和CO2)或母体二价(OCS)的电离性解离。而S或O碎片离子随激光偏振的变化有着相同的变化趋势,价态越高的碎片离子对激光偏振的依赖更强烈。实验发现三种分子产生的C碎片离子对激光偏振的依赖明显不同,相对产率最强分别出现在线偏振(CO2)、椭圆偏振(OCS)和圆偏振(CS2)。我们的研究结果表明重碰机制在分子的电离解离以及库仑爆炸中扮演重要地位。
摘要第4-6页
Abstract第6-7页
第一章 绪论第10-19页
    §1.1 飞秒脉冲激光技术简介第10-11页
        §1.1.1 激光的发展第10-11页
        §1.1.2 飞秒激光的特点及应用第11页
    §1.2 原子分子在飞秒激光场中的电离机制第11-14页
        §1.2.1 多光子电离(Multiphoton ionization,MPI)第12-13页
        §1.2.2 阈上电离(Above-threshold ionization,ATI)第13页
        §1.2.3 隧穿电离(Tunneling ionzaition,TI)第13-14页
        §1.2.4 势垒抑制电离(Barrier suppression ionization, BSI)第14页
    §1.3 分子的强场解离机制第14-16页
        §1.3.1 多光子电离解离(Multiphoton ionization/ dissociation)第14-15页
        §1.3.2 场致解离(Field-assistant dissociation)第15页
        §1.3.3 库仑爆炸(Coulomb explosion)第15-16页
        §1.3.4 强场中的重散射过程第16页
    §1.4 CS_2、CO_2和 OCS 三原子分子的研究现状第16-18页
    §1.5 本文工作介绍第18-19页
第二章 实验装置和方法第19-23页
    §2.1 激光和实验光路部分第19-21页
    §2.2 飞行时间质谱系统第21页
    §2.3 真空和配气系统第21-22页
    §2.4 数据采集系统第22-23页
第三章 结果与讨论第23-42页
    §3.1 CS_2、CO_2和 OCS 分子在飞秒激光场中的飞行时间质谱第23-25页
    §3.2 CS_2、CO_2和 OCS 电离解离与激光强度的变化关系第25-31页
    §3.3 CS_2、CO_2和 OCS 电离解离与激光偏振的依赖关系第31-42页
        §3.3.1 CS_2~(2+)、CO_2~(2+)和 OCS~(2+)随激光偏振的依赖关系第32-35页
        §3.3.2 CS~+和 CO~+碎片随激光偏振的依赖关系第35-37页
        §3.3.3 S 和 O 碎片离子随激光偏振的依赖关系第37-40页
        §3.3.4 C 碎片离子随激光偏振的依赖关系第40-42页
第四章 结论与展望第42-44页
参考文献第44-49页
致谢第49-50页
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