大气与积雪中碳质颗粒物测量方法对比及应用

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黑碳气溶胶和有机碳气溶胶能通过直接和间接效应对气候变化产生影响,因此准确测量大气以及积雪中黑碳和有机碳含量具有极其重要的科学意义。基于AE-31型黑碳仪、DRI 2001A型有机碳/元素碳分析仪(热碳仪)以及ISSW黑碳积分光谱仪,对大气和积雪样品中的黑碳和有机碳含量进行精确测量,并分析了黑碳积分光谱仪和有机碳/元素碳分析仪测量黑碳含量的相对误差,通过校正两种仪器,进一步提高两种仪器的测量精度,从而更准确的获取黑碳和有机碳含量,同时分析了2015年夏季兰州市大气中以及2014年我国北方季节性积雪中黑碳和有机碳含量与来源。主要结论如下:(1)通过分析实验室标准滤膜,发现ISSW黑碳积分光谱仪测量样品稳定性较好,精度更高;热碳仪IMPROVE_A与Two-step两种方法的测量结果差异小,稳定性好,但测量结果明显小于实际值。(2)使用ISSW黑碳积分光谱仪(聚碳酸酯滤膜采样)、热碳仪(石英滤膜采样)和AE-31黑碳仪同时对兰州市夏季大气进行采样分析。对比三种仪器的测量结果显示,ISSW黑碳积分光谱仪稳定性较高,适用于大气样品的测量。而热碳仪的两种分析方法中,Two-step方法显示出较大的波动性与偏差,相对而言,IMPROVE_A方法更加适用于大气样品的测量,但是由于石英滤膜孔径较大,采样效率较低,所以相对黑碳积分光谱仪,热碳仪测量结果会明显偏低。(3)目前,黑碳积分光谱仪已被广泛应用到大气及积雪样品中的黑碳含量的测量,其测量精度较高,同时可以借助电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测量积雪中的铁元素含量并进而反演有机碳含量。而热碳仪的IMPROVE_A方法在测量积雪样品时,出现了负值,测量误差较大,Two-step方法测量稳定,其结果与黑碳积分光谱仪测量结果拟合较好,所以认为黑碳积分光谱仪和热碳仪Two-step方法可以应用于积雪样品测量,而IMPROVE_A方法不适用。(4)兰州市夏季8月份大气中有机碳和元素碳含量较低,黑碳气溶胶夜间的含量高于白天且变化幅度大,呈现明显的波动上升趋势。有机碳平均质量浓度白天高于夜间,元素碳平均质量浓度白天低于夜间。兰州市夏季尤其是白天二次有机碳含量较高,二次源为白天有机碳主要来源,一次源为夜间有机碳主要来源。将元素碳分为低温燃烧时生成的焦碳char(char=EC1-OPC)和高温燃烧时生成的烟炱soot(soot=EC2+EC3),通过分析char和soot日夜变化趋势,发现夏季日夜主要污染源均是机动车尾气,但夜间生物质燃烧和煤炭燃烧污染较白天有所增加,且明显呈现上升趋势。(5)通过对2014年我国北方季节性积雪14个采样点样品分析,将采样点分为四个区域。其中区域一(采样点90)和区域四(采样点103)有机碳含量明显高于黑碳和铁元素含量,黑碳和有机碳对于光吸收起到重要作用,其污染源主要来自于生物质燃烧。而区域二(采样点91-97)内黑碳、有机碳和铁元素含量均较低,对光吸收均起到重要作用,其污染源主要是燃煤。本次采样污染最严重的是区域四(采样点98-102),属于东北重工业区,黑碳含量最高,污染严重,黑碳和有机碳的光吸收作用都较强,污染物同样来源于燃煤。
中文摘要第3-5页
Abstract第5-6页
第一章 绪论第10-17页
    1.1 大气气溶胶的主要类型及其气候效应第10页
    1.2 黑碳气溶胶第10-12页
    1.3 有机碳气溶胶第12页
    1.4 吸收性气溶胶对积雪消融和反照率的影响第12-13页
    1.5 测量黑碳气溶胶和有机碳气溶胶的仪器第13-14页
    1.6 本文研究的内容第14-16页
    1.7 本文创新点第16-17页
第二章 数据来源及实验方法第17-28页
    2.1 样品采集第17-20页
        2.1.1 大气样品采集第17-18页
        2.1.2 积雪样品采集第18-20页
    2.2 测量仪器第20-28页
        2.2.1 黑碳积分光谱仪(ISSW)第20-23页
        2.2.2 有机碳/元素碳分析仪(DRI 2001A)第23-25页
        2.2.3 黑碳仪(AE-31)第25-26页
        2.2.4 电感耦合等离子体质谱仪第26页
        2.2.5 离子色谱仪第26-28页
第三章 基于黑碳积分光谱仪和热碳仪测量黑碳标准样品第28-33页
    3.1 标准样品数据第28-29页
    3.2 仪器测量结果与理论值对比第29-32页
    3.3 本章小结第32-33页
第四章 利用黑碳积分光谱仪、热碳仪和黑碳仪测量对比分析大气样品中黑碳和有机碳含量第33-47页
    4.1 大气样品数据第33页
    4.2 黑碳积分光谱仪、黑碳仪与热碳仪测量黑碳含量对比分析第33-38页
        4.2.1 黑碳积分光谱仪与黑碳仪对比分析第33-35页
        4.2.2 热碳仪与黑碳仪对比分析第35-36页
        4.2.3 热碳仪IMPROVE_A和Two-step方法对比分析第36-37页
        4.2.4 黑碳积分光谱仪与热碳仪对比分析第37-38页
    4.3 大气样品气溶胶日夜变化分析第38-45页
        4.3.1 碳类气溶胶的含量变化第38-39页
        4.3.2 黑碳和元素碳质量浓度对比分析第39-40页
        4.3.3 大气中有机碳和元素碳日夜变化分析第40-42页
        4.3.4 来源解析第42-44页
        4.3.5 大气中char和soot日夜变化分析第44-45页
    4.4 本章小结第45-47页
第五章 利用黑碳积分光谱仪与热碳仪测量对比分析积雪中黑碳含量第47-60页
    5.1 积雪样品数据分析第47-50页
    5.2 黑碳积分光谱仪与热碳仪测量积雪中黑碳和有机碳含量对比第50-54页
        5.2.1 热碳仪IMPROVE_A和Two-step方法测量积雪中黑碳和有机碳含量对比第50-51页
        5.2.2 黑碳积分光谱仪与热碳仪测量积雪中黑碳含量对比第51-52页
        5.2.3 黑碳积分光谱仪与热碳仪测量积雪中有机碳含量对比第52-53页
        5.2.4 黑碳积分光谱仪与热碳仪测量积雪样品过滤效率分析第53-54页
    5.3 积雪样品黑碳、有机碳和铁元素质量浓度分析第54-58页
    5.4 本章小结第58-60页
第六章 总结与展望第60-62页
    6.1 总结第60-61页
    6.2 不足与展望第61-62页
参考文献第62-66页
在学期间的研究成果第66-67页
致谢第67页
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