新型贵金属(Pd/Au/Ag)纳米复合材料的制备及其电催化性能研究

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贵金属纳米粒子具有优良的光电等性质,被广泛应用于催化、能源、生物传感等众多领域。研究形貌及构造对贵金属纳米材料催化性能的影响有利于提高这类新材料的催化性能和使用效率。新的研究热点表明,贵金属纳米材料表面独特的SPR特性使这类材料在光电转换、生物传感、催化等领域有了新的增长点。本论文主要研究目标在于有效的控制贵金属基纳米材料的合成,研究贵金属纳米材料的结构和组分对其性能的影响,以及如何更有效的将贵金属的催化和光学特性有机的结合。1.本论文针对贵金属/石墨烯复合材料(Pd NPs/GO)的制备,研发了一种新的超声制备方法。该方法方便快捷、绿色环保,所制备产物对葡萄糖表现出良好的检测性能;在此基础上,采用置换法和共还原法在GO上合成了AuPd三维合金纳米结构,并表现出良好的乙醇催化氧化性能。2.我们以银纳米材料为例,研究了结构和成分对材料电催化氧还原性能的作用。通过对银纳米立方体和纳米十面体对氧还原反应的催化行为的研究,表明以银(111)面为主的纳米十面体表现出更好的催化性能;并且在银纳米立方体的基础上,通过置换反应和共还原反应合成了AgPd合金结构,研究结果显示Ag1Pd1合金纳米结构对氧还原反应具有良好的催化活性和优异的抗甲醇性能。3.我们设计并制备了结合有优异的SPR性能的Au纳米粒子与优异催化性能的Pd纳米粒子的Pd-Au双金属纳米异质结构,该结构材料对乙醇催化氧化表现出优异的催化性能。同时,我们发现该异质结构的催化行为可通过可见光的照射进行调控,并对其作用机理进行了研究。
内容提要第4-5页
中文摘要第5-8页
ABSTRACT第8-10页
第一章 绪论第16-40页
    1.1 纳米材料概述第16-18页
        1.1.1 纳米材料的基本概念第16页
        1.1.2 纳米材料的特点第16-17页
        1.1.3 纳米材料的应用领域第17-18页
    1.2 贵金属纳米材料的研究现状第18-25页
        1.2.1 单金属纳米材料第19-22页
        1.2.2 双金属纳米材料第22-25页
    1.3 贵金属/石墨烯纳米复合材料研究进展第25-32页
        1.3.1 石墨烯简介第25-26页
        1.3.2 贵金属/石墨烯纳米复合材料的制备方法第26-30页
        1.3.3 贵金属/石墨烯纳米复合材料的应用第30-32页
    1.4 等离子激元金属纳米材料研究进展第32-37页
        1.4.1 表面等离子激元材料简介第32-33页
        1.4.3 表面等离子激元材料的种类和能量转化机制第33-37页
        1.4.4 等离激元材料的应用第37页
    1.5 本论文的研究目的和主要内容第37-40页
第二章 钯纳米结构/石墨烯复合物的超声法合成及电化学性能研究第40-58页
    2.1 引言第40-41页
    2.2 实验方法第41-43页
        2.2.1 实验原料第41-42页
        2.2.2 实验合成第42-43页
        2.2.3 仪器表征第43页
    2.3 结果与讨论第43-57页
        2.3.0 氧化石墨烯的表征第43-45页
        2.3.1 搅拌法制备 FS-Pd/GO 复合物的表征第45-46页
        2.3.2 超声法制备 Pd NPs/GO 复合物的表征第46-49页
        2.3.3 Pd NPs/GO 复合物形成机理的探讨第49-51页
        2.3.4 葡萄糖在 FS-Pd/GO 和 Pd NPs/GO 修饰玻碳电极上的 CV 行为第51-52页
        2.3.5 不同反应物比例对 Pd NPs/GO 复合物形貌和电化学性能的影响第52-54页
        2.3.6 Pd NPs/GO 复合物修饰电极测定葡萄糖第54-55页
        2.3.7 Pd NPs/GO 复合物修饰电极对干扰物的响应第55-57页
    2.4 本章小结第57-58页
第三章 金钯合金纳米结构/石墨烯复合物的合成及电催化乙醇氧化性能研究第58-74页
    3.1 引言第58-59页
    3.2 实验方法第59-61页
        3.2.1 实验原料第59-60页
        3.2.2 实验合成第60页
        3.2.3 仪器表征第60-61页
    3.3 结果与讨论第61-72页
        3.3.1 氧化石墨烯的表征第61-63页
        3.3.2 AuPd 合金纳米结构/石墨烯复合物(AuPd alloy/GO)的表征第63-66页
        3.3.3 Pd 纳米粒子的作用第66-67页
        3.3.4 AuPd/GO 纳米复合物催化乙醇氧化的电化学活性第67-70页
        3.3.5 AuPd/GO 纳米复合物催化乙醇氧化的稳定性第70-72页
    3.4 本章小结第72-74页
第四章 银纳米结构的不同晶面对电催化氧还原性能研究第74-90页
    4.1 引言第74-76页
    4.2 实验方法第76-78页
        4.2.1 实验原料第76页
        4.2.2 实验合成第76-77页
        4.2.3 仪器表征第77-78页
        4.2.4 计算方法第78页
    4.3 结果与讨论第78-89页
        4.3.1 银纳米结构的表征第78-82页
        4.3.2 银纳米结构的循环伏安曲线及分析第82-85页
        4.3.3 银纳米结构的旋转盘电极曲线及分析第85-87页
        4.3.4 Ag NDs 和 Ag NCs 不同 ORR 行为的机理解释第87-89页
    4.4 本章小结第89-90页
第五章 银钯合金纳米结构的合成及电催化氧还原和抗甲醇性能研究第90-106页
    5.1 引言第90-91页
    5.2 实验方法第91-92页
        5.2.1 实验原料第91页
        5.2.2 实验合成第91-92页
        5.2.3 仪器表征第92页
    5.3 结果与讨论第92-105页
        5.3.1 AgPd 合金材料的表征第92-96页
        5.3.2 AgPd 合金纳米结构的生长过程第96-98页
        5.3.3 不同原子比的 AgPdx 合金材料的表征第98-101页
        5.2.4 AgPd 合金材料的电化学性能表征第101-105页
    5.4 本章小结第105-106页
第六章 钯-金异质结构的合成及 SPR 调控其电催化乙醇氧化性能研究第106-128页
    6.1 引言第106-109页
    6.2 实验方法第109-110页
        6.2.1 实验原料第109页
        6.2.2 实验合成第109页
        6.2.3 仪器表征第109-110页
    6.3 结果与讨论第110-126页
        6.3.1 Pd-Au 异质结构表征第110-115页
        6.3.2 通过结构调控 Pd-Au 异质结构催化性能第115-120页
        6.3.3 不同材料的催化性能对比第120-122页
        6.3.4 SPR 调控 Pd-Au 异质结构催化性能第122-126页
    6.4 本章小结第126-128页
第七章 本文总结第128-130页
参考文献第130-156页
作者简介及在学期间所取得的科研成果第156-160页
致谢第160页
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