新型贵金属(Pd/Au/Ag)纳米复合材料的制备及其电催化性能研究
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贵金属纳米粒子具有优良的光电等性质,被广泛应用于催化、能源、生物传感等众多领域。研究形貌及构造对贵金属纳米材料催化性能的影响有利于提高这类新材料的催化性能和使用效率。新的研究热点表明,贵金属纳米材料表面独特的SPR特性使这类材料在光电转换、生物传感、催化等领域有了新的增长点。本论文主要研究目标在于有效的控制贵金属基纳米材料的合成,研究贵金属纳米材料的结构和组分对其性能的影响,以及如何更有效的将贵金属的催化和光学特性有机的结合。1.本论文针对贵金属/石墨烯复合材料(Pd NPs/GO)的制备,研发了一种新的超声制备方法。该方法方便快捷、绿色环保,所制备产物对葡萄糖表现出良好的检测性能;在此基础上,采用置换法和共还原法在GO上合成了AuPd三维合金纳米结构,并表现出良好的乙醇催化氧化性能。2.我们以银纳米材料为例,研究了结构和成分对材料电催化氧还原性能的作用。通过对银纳米立方体和纳米十面体对氧还原反应的催化行为的研究,表明以银(111)面为主的纳米十面体表现出更好的催化性能;并且在银纳米立方体的基础上,通过置换反应和共还原反应合成了AgPd合金结构,研究结果显示Ag1Pd1合金纳米结构对氧还原反应具有良好的催化活性和优异的抗甲醇性能。3.我们设计并制备了结合有优异的SPR性能的Au纳米粒子与优异催化性能的Pd纳米粒子的Pd-Au双金属纳米异质结构,该结构材料对乙醇催化氧化表现出优异的催化性能。同时,我们发现该异质结构的催化行为可通过可见光的照射进行调控,并对其作用机理进行了研究。
内容提要 | 第4-5页 |
中文摘要 | 第5-8页 |
ABSTRACT | 第8-10页 |
第一章 绪论 | 第16-40页 |
1.1 纳米材料概述 | 第16-18页 |
1.1.1 纳米材料的基本概念 | 第16页 |
1.1.2 纳米材料的特点 | 第16-17页 |
1.1.3 纳米材料的应用领域 | 第17-18页 |
1.2 贵金属纳米材料的研究现状 | 第18-25页 |
1.2.1 单金属纳米材料 | 第19-22页 |
1.2.2 双金属纳米材料 | 第22-25页 |
1.3 贵金属/石墨烯纳米复合材料研究进展 | 第25-32页 |
1.3.1 石墨烯简介 | 第25-26页 |
1.3.2 贵金属/石墨烯纳米复合材料的制备方法 | 第26-30页 |
1.3.3 贵金属/石墨烯纳米复合材料的应用 | 第30-32页 |
1.4 等离子激元金属纳米材料研究进展 | 第32-37页 |
1.4.1 表面等离子激元材料简介 | 第32-33页 |
1.4.3 表面等离子激元材料的种类和能量转化机制 | 第33-37页 |
1.4.4 等离激元材料的应用 | 第37页 |
1.5 本论文的研究目的和主要内容 | 第37-40页 |
第二章 钯纳米结构/石墨烯复合物的超声法合成及电化学性能研究 | 第40-58页 |
2.1 引言 | 第40-41页 |
2.2 实验方法 | 第41-43页 |
2.2.1 实验原料 | 第41-42页 |
2.2.2 实验合成 | 第42-43页 |
2.2.3 仪器表征 | 第43页 |
2.3 结果与讨论 | 第43-57页 |
2.3.0 氧化石墨烯的表征 | 第43-45页 |
2.3.1 搅拌法制备 FS-Pd/GO 复合物的表征 | 第45-46页 |
2.3.2 超声法制备 Pd NPs/GO 复合物的表征 | 第46-49页 |
2.3.3 Pd NPs/GO 复合物形成机理的探讨 | 第49-51页 |
2.3.4 葡萄糖在 FS-Pd/GO 和 Pd NPs/GO 修饰玻碳电极上的 CV 行为 | 第51-52页 |
2.3.5 不同反应物比例对 Pd NPs/GO 复合物形貌和电化学性能的影响 | 第52-54页 |
2.3.6 Pd NPs/GO 复合物修饰电极测定葡萄糖 | 第54-55页 |
2.3.7 Pd NPs/GO 复合物修饰电极对干扰物的响应 | 第55-57页 |
2.4 本章小结 | 第57-58页 |
第三章 金钯合金纳米结构/石墨烯复合物的合成及电催化乙醇氧化性能研究 | 第58-74页 |
3.1 引言 | 第58-59页 |
3.2 实验方法 | 第59-61页 |
3.2.1 实验原料 | 第59-60页 |
3.2.2 实验合成 | 第60页 |
3.2.3 仪器表征 | 第60-61页 |
3.3 结果与讨论 | 第61-72页 |
3.3.1 氧化石墨烯的表征 | 第61-63页 |
3.3.2 AuPd 合金纳米结构/石墨烯复合物(AuPd alloy/GO)的表征 | 第63-66页 |
3.3.3 Pd 纳米粒子的作用 | 第66-67页 |
3.3.4 AuPd/GO 纳米复合物催化乙醇氧化的电化学活性 | 第67-70页 |
3.3.5 AuPd/GO 纳米复合物催化乙醇氧化的稳定性 | 第70-72页 |
3.4 本章小结 | 第72-74页 |
第四章 银纳米结构的不同晶面对电催化氧还原性能研究 | 第74-90页 |
4.1 引言 | 第74-76页 |
4.2 实验方法 | 第76-78页 |
4.2.1 实验原料 | 第76页 |
4.2.2 实验合成 | 第76-77页 |
4.2.3 仪器表征 | 第77-78页 |
4.2.4 计算方法 | 第78页 |
4.3 结果与讨论 | 第78-89页 |
4.3.1 银纳米结构的表征 | 第78-82页 |
4.3.2 银纳米结构的循环伏安曲线及分析 | 第82-85页 |
4.3.3 银纳米结构的旋转盘电极曲线及分析 | 第85-87页 |
4.3.4 Ag NDs 和 Ag NCs 不同 ORR 行为的机理解释 | 第87-89页 |
4.4 本章小结 | 第89-90页 |
第五章 银钯合金纳米结构的合成及电催化氧还原和抗甲醇性能研究 | 第90-106页 |
5.1 引言 | 第90-91页 |
5.2 实验方法 | 第91-92页 |
5.2.1 实验原料 | 第91页 |
5.2.2 实验合成 | 第91-92页 |
5.2.3 仪器表征 | 第92页 |
5.3 结果与讨论 | 第92-105页 |
5.3.1 AgPd 合金材料的表征 | 第92-96页 |
5.3.2 AgPd 合金纳米结构的生长过程 | 第96-98页 |
5.3.3 不同原子比的 AgPdx 合金材料的表征 | 第98-101页 |
5.2.4 AgPd 合金材料的电化学性能表征 | 第101-105页 |
5.4 本章小结 | 第105-106页 |
第六章 钯-金异质结构的合成及 SPR 调控其电催化乙醇氧化性能研究 | 第106-128页 |
6.1 引言 | 第106-109页 |
6.2 实验方法 | 第109-110页 |
6.2.1 实验原料 | 第109页 |
6.2.2 实验合成 | 第109页 |
6.2.3 仪器表征 | 第109-110页 |
6.3 结果与讨论 | 第110-126页 |
6.3.1 Pd-Au 异质结构表征 | 第110-115页 |
6.3.2 通过结构调控 Pd-Au 异质结构催化性能 | 第115-120页 |
6.3.3 不同材料的催化性能对比 | 第120-122页 |
6.3.4 SPR 调控 Pd-Au 异质结构催化性能 | 第122-126页 |
6.4 本章小结 | 第126-128页 |
第七章 本文总结 | 第128-130页 |
参考文献 | 第130-156页 |
作者简介及在学期间所取得的科研成果 | 第156-160页 |
致谢 | 第160页 |
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