超临界异丁烯中无催化合成3-甲基-3-丁烯-1-醇的研究

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超临界流体具有特殊的理化性质,以超临界流体作为溶剂或反应物的超临界态反应有着广泛的应用。3-甲基-3-丁烯-1-醇(MBOH)是一种重要的有机合成中间体,在混凝土聚羧酸外加剂和仿生农药合成中应用广泛。目前较先进的合成工艺是无催化Prins反应,即异丁烯在超临界状态下与甲醛反应制备MBOH。本文通过气相色谱-质谱联用(GC-MS)对多聚甲醛解聚液(PA)进行鉴定,发现其主要成分为甲醇、甲氧基甲醇和少量的甲醛缩二甲醇、二聚甲醛缩甲醇、二聚甲醛缩二甲醇、三聚甲醛缩二甲醇和三乙胺等。本文以超临界状态的异丁烯为溶剂和反应物,在温度513~543K和压力15~20MPa条件下,在反应釜中对异丁烯和甲醛无催化合成MBOH的反应进行了系统研究。通过GC-MS和核磁共振波谱(NMR)确定了反应的主要副产物为甲酸甲酯、甲酸3-甲基-3-丁烯-1-醇酯、3-亚甲基-1,5-戊二醇、(E)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇、(Z)-3-甲基-2-戊烯-1,5-二醇。考察了不同PA进料速率对反应的影响,发现PA进料速率越大,由甲醛产生的副反应越多,MBOH的选择性越低。适当简化后建立了主要反应的动力学模型;通过动力学实验数据拟合,得到了不同温度下异丁烯和甲醛反应以及MBOH和甲醛反应的速率常数,并由此得到了相应的反应活化能分别为101.95kJ/mol和83.99kJ/mol;活化能数据表明,提高反应温度有利于提高MBOH的选择性。
致谢第4-5页
摘要第5-6页
Abstract第6页
1 文献综述第9-25页
    1.1 超临界流体概述第9-11页
        1.1.1 临界点与超临界流体第9页
        1.1.2 超临界流体的应用第9-10页
        1.1.3 超临界流体的特点第10-11页
        1.1.4 超临界态反应概述第11页
    1.2 3-甲基-3-丁烯-1-醇概述第11-12页
    1.3 MBOH的合成第12-22页
        1.3.1 以甲代烯丙基氯为原料合成MBOH的方法第12页
        1.3.2 以异戊二烯为原料合成MBOH的方法第12-13页
        1.3.3 以异丁烯和甲醛为原料合成MBOH的方法第13-21页
        1.3.4 其它MBOH合成方法第21-22页
    1.4 MBOH合成的反应机理第22-24页
    1.5 文献小结及本文研究内容第24-25页
2 多聚甲醛解聚反应产物的研究第25-39页
    2.1 实验试剂第25页
    2.2 实验仪器与实验装置第25-26页
    2.3 解聚反应实验与分析第26-38页
        2.3.1 多聚甲醛解聚反应的实验步骤第26页
        2.3.2 解聚液中甲醛的定量分析方法第26-27页
        2.3.3 解聚液成分的定性分析方法第27-28页
        2.3.4 多聚甲醛的解聚机理第28-29页
        2.3.5 解聚产物结构的鉴定第29-38页
    2.4 本章小结第38-39页
3 超临界条件下异丁烯和PA反应的研究第39-73页
    3.1 实验试剂第39页
    3.2 实验仪器与实验装置第39-41页
    3.3 MBOH合成实验与分析第41-71页
        3.3.1 超临界条件下异丁烯和PA反应的实验步骤第41页
        3.3.2 反应产物的定性分析第41-54页
        3.3.3 反应产物的定量分析第54-58页
        3.3.4 反应网络第58-59页
        3.3.5 PA进料速率对反应的影响第59-63页
        3.3.6 温度对反应的影响第63-67页
        3.3.7 动力学数据的拟合第67-71页
    3.4 本章小结第71-73页
4 结论与展望第73-75页
    4.1 研究结论第73页
    4.2 展望第73-75页
参考文献第75-81页
作者简历及在学期间所取得的科研成果第81页
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