溶剂效应调控分子(团簇)结构及其电催化性能研究

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溶剂效应是由溶剂而引起的对化学反应的活化能、反应平衡、反应机理的都有极大的影响。本论文采用两种类型离子液体(ILs)作为溶剂用于合成铂纳米晶.碳纳米管(CNTs-ILs-Pt)复合催化剂,考察其在甲醇电催化性能的差异;采用水做溶剂溶解牛血清白蛋白(BSA)分子,在中性pH不同浓度下,发现浓度也是诱导蛋白质二级构象转变的因素。具体工作如下:1、将氯化1.十六烷基.3.甲基咪唑离子液体(C16MIMCl)和1,1,3,3.四甲基溴化胍(TMGBr)分别与碳纳米管(CNTs)复合,构筑CNTs-ILs-Pt复合催化剂。研究表明;离子液体通过π电子与CNTs的π-π共轭键相互作用,被固定在羧基化CNTs表面,有效阻止铂纳米晶的团聚;离子液体的不同会影响铂纳米晶颗粒尺寸的大小,如CNTs-C16MIM-Pt中Pt纳米晶的平均粒径为4.9 nm,而CNTs-TMG-Pt中为8.6 nm。甲醇电催化测试中发现CNTs-ILs-Pt较CNTs-Pt和Pt而言,电子传递电阻更小,催化活性更高。相较之下,CNTs-C16MIM-Pt具有更高的催化电流密度(282 mA·mg-1),而CNTs-TMG-Pt则具有更好的稳定性(1000s)。2、通常认为,诱导蛋白质二级构象转变的原因有pH值、离子强度、温度及表面活性分子加入等原因,本文首次发现浓度也是诱导蛋白质二级构象转变的原因之一。借助Langmuir-Blodgett (LB)技术,构筑BSA单分子膜,实时测定Langmuir膜的π-t动力学及π-A吸附等温曲线。研究发现,牛血清白蛋白浓度高于临界浓度(1.0 ppm)的牛血清白蛋白的π-t曲线中π表现为上升趋势,并最终呈一稳定数值的曲线,低于临界浓度(如0.8 ppm)的牛血清白蛋白的π-t曲线中π几乎不呈现上升趋势,表明两种浓度下BSA分子构象不同。通过圆二色谱(CD)、红外光谱(FTIR)、原子力显微镜(AFM)、电化学催化析氢等表征分析,发现高浓度蛋白质的二级结构保持良好;低浓度蛋白质被溶剂化严重,二级结构被破坏,分子中氢键断裂,取而代之的是与水分子形成分子间氢键。蛋白质分子从原来的心形结构变成展开状,并伴随催化析氢活性的降低。本论文不仅研究了不同极性的两种离子液体对铂纳米晶结构的影响及电催化的差异,还研究了水溶剂量的不同引起的牛血清蛋白二级构象的转变,丰富了溶剂效应的研究。
致谢第7-8页
摘要第8-9页
ABSTRACT第9-10页
第一章 绪论第16-28页
    1.1 引言第16页
    1.2 溶剂第16-21页
        1.2.1 水第16-17页
        1.2.2 离子液体第17-19页
        1.2.3 溶剂效应第19页
        1.2.4 溶剂效应研究概述第19-21页
    1.3 直接甲醇燃料电池第21-23页
        1.3.1 燃料电池概述第21页
        1.3.2 直接甲醇燃料电池催化剂研究进展第21-22页
        1.3.3 燃料电池催化剂载体.碳纳米管第22-23页
    1.4 蛋白质第23-26页
        1.4.1 蛋白质概述第23-24页
        1.4.2 蛋白质结构研究进展第24页
        1.4.3 影响蛋白质构象的因素研究第24-25页
        1.4.4 蛋白质在基底电极上的固定方法第25页
        1.4.5 蛋白质的电催化第25-26页
    1.5 研究内容及意义第26-28页
        1.5.1 研究内容第26-27页
        1.5.2 研究意义第27-28页
第二章 构筑碳纳米管-离子液体-铂纳米晶复合材料第28-37页
    2.1 引言第28页
    2.2 主要试剂和仪器第28-29页
    2.3 复合材料合成第29-31页
        2.3.1 碳纳米管的酸化第29页
        2.3.2 离子液体的合成第29-30页
        2.3.3 碳纳米管-离子液体-铂纳米晶复合材料的构筑第30-31页
    2.4 CNTs-ILs-Pt复合材料表征第31-36页
        2.4.1 红外光谱第31-33页
        2.4.2 X射线衍射仪第33页
        2.4.3 拉曼光谱第33-34页
        2.4.4 透射电镜第34-35页
        2.4.5 X射线电子能谱仪第35-36页
    2.5 结论第36-37页
第三章 不同复合材料的甲醇电催化第37-42页
    3.1 引言第37页
    3.2 主要试剂原料、仪器第37页
    3.3 实验过程第37-38页
    3.4 结果与讨论第38-41页
        3.4.1 循环伏安第38-39页
        3.4.2 交流阻抗第39-40页
        3.4.3 计时电流第40-41页
    3.5 结论第41-42页
第四章 不同浓度牛血清白蛋白LB膜构筑第42-54页
    4.1 引言第42-43页
        4.1.1 牛血清白蛋白简介第42页
        4.1.2 Langmuir-Blodgett膜简介第42-43页
    4.2 主要仪器及试剂第43页
    4.3 LB膜的构筑第43-44页
    4.4 结果与讨论第44-53页
        4.4.1 π-t动力学曲线第44-49页
        4.4.2 π-A等温线第49-53页
    4.5 结论第53-54页
第五章 牛血清白蛋白LB膜的表征及电催化第54-63页
    5.1 引言第54页
        5.1.1 主要仪器第54页
    5.2 LB膜的表征第54-59页
        5.2.1 圆二色谱图第54-56页
        5.2.2 红外光谱第56-58页
        5.2.3 原子力显微镜第58-59页
    5.3 电催化第59-61页
        5.3.1 工作电极的制备第59页
        5.3.2 恒电流计时电位第59-60页
        5.3.3 循环伏安第60-61页
    5.4 结论第61-63页
第六章 结论与展望第63-65页
参考文献第65-76页
攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况第76页
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