刚性大分子自组装纳米管的电生理特性研究

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自组装纳米管具有广阔的应用前景,设计和合成尺寸可调、功能可控的自组装纳米管及其应用研究是当前重要的研究热点之一。通过基元之间的弱相互作用自组装形成的膜上纳米离子通道,不仅能模仿自然界中生物大分子的结构复杂性和功能多样性,还可以根据需要而设计改造成具有特定功能从而实现重要的实际应用。我们合作实验室最近设计合成了一类能在弱极性溶剂中依靠分子间的氢键相互作用自组装形成纳米管状结构的刚性自组装基元按编号定义为1号系列,如1a,1b等)。这类自组装形成的纳米管的稳定性和外表特征可以通过修饰基元分子的侧链来调控,而其尺寸和功能则可通过改造基元分子的内环来达到。基于建立的平面脂质双分子层技术,我们发现其中一种基元分子(1a)在平面脂质双分子层中能通过分子间氢键的相互作用自组装形成直径小于1nm的离子通道。通过单离子通道记录的相关电生理实验研究,发现如此小的疏水性通道可以高效地导通质子。反向电压实验结果表明质子的导通效率比氯离子高3328倍。通过比较该纳米管在4M KCl(pH 6.0)溶液中和1mM HCl溶液中的电导,我们还发现质子导通效率比钾离子高2063倍。而且这种合成自组装纳米离子通道还具有与生物离子通道具有可比拟的阳离子选择特性,实验结果显示钾离子的选择性均高于钠离子和锂离子的选择性。我们推测这种小孔径的疏水性纳米管具有高效的质子导通能力可能与有序排列的水分子高通透性有关,而其阳离子选择性则与离子的水合直径以及水分子剥离该离子所需的能量有关。小鼠红细胞的溶血性实验表明这种在膜中自组装形成疏水性的离子通道确实能高效地导通水分子从而引起红细胞溶血,为质子导通机制的推测提供了验证实例。这些研究不仅为下一步发展结构更复杂、功能更完善的有机合成纳米自组装系统提供了实验基础和优化依据,还为这类系统的开发和应用提供了一种新思路。
摘要第3-5页
ABSTRACT第5-6页
符号说明第8-13页
第一章 绪论第13-19页
    1.1 合成自组装纳米管介绍第13-14页
    1.2 合成自组装纳米管的潜在应用第14-16页
        1.2.1 生物检测器第14-15页
        1.2.2 药物及靶向输送第15页
        1.2.3 电子器件第15页
        1.2.4 光感材料第15-16页
        1.2.5 分子-离子筛第16页
    1.3 项目背景第16-17页
    1.4 关于本文第17-19页
第二章 建立平面脂质双分子层技术第19-43页
    2.1 平面脂质双分子层技术的介绍第19-20页
    2.2 平面脂质双分子层工作站构成第20-22页
        2.2.1 系统硬件构成第20-22页
        2.2.2 实验材料第22页
        2.2.3 实验步骤第22页
    2.3 组建平面脂质双分子层工作站第22-23页
    2.4 调试硬件电路第23-28页
        2.4.1 电压测试第23-24页
        2.4.2 不含MC-1 的输入噪声测试第24-25页
        2.4.3 含MC-1 的输入噪声测试第25页
        2.4.4 电流输出测试第25-26页
        2.4.5 电容测试第26页
        2.4.6 自动清零测试第26-27页
        2.4.7 电容补偿测试第27-28页
    2.5 氯化Ag/AgCl 电极第28-29页
        2.5.1 氯化Ag/AgCl 电极的步骤第28-29页
        2.5.2 氯化Ag/AgCl 电极的注意事项第29页
    2.6 制作盐桥第29页
    2.7 制作面脂质双分子层第29-31页
    2.8 清洗实验用品第31-32页
    2.9 检测平面脂质双分子层的方法第32-35页
        2.9.1 电容检测和电流检测第32-33页
        2.9.2 短杆菌肽检测第33-34页
        2.9.3 α-溶血素检测第34页
        2.9.4 聚乙二醇分子检测第34-35页
    2.10 结果与讨论第35-41页
        2.10.1 电容检测第35-37页
        2.10.2 电流检测第37-38页
        2.10.3 短杆菌肽检测第38-39页
        2.10.4 α-溶血素检测第39-41页
        2.10.5 聚乙二醇检测第41页
    2.5 本章小节第41-43页
第三章 检测合成自组装纳米管的电流第43-63页
    3.1 引言第43-45页
    3.2 实验器材第45页
        3.2.1 实验材料第45页
        3.2.2 实验仪器第45页
    3.3 对照实验第45-47页
        3.3.1 空白对照第45-46页
        3.3.2 阴性对照第46页
        3.3.3 阳性对照第46-47页
    3.4 1a 和1b 单通道记录实验第47页
    3.5 数据处理方法第47-50页
        3.5.1 滤波第47页
        3.5.2 统计电导第47-48页
        3.5.3 统计寿命第48-49页
        3.5.4 绘制I-V 曲线第49-50页
    3.6 实验结果第50-59页
        3.6.1 空白对照第50-51页
        3.6.2 阴性对照第51-52页
        3.6.3 阳性对照第52-53页
        3.6.4 1a 离子通道记录第53-59页
        3.6.5 1b 离子通道记录第59页
    3.7 结果分析第59-61页
        3.7.1 用Hille 公式估算1a 分子自组装纳米管的大小第59-60页
        3.7.2 离子通量的估算第60-61页
        3.7.3 讨论第61页
    3.4 本章小节第61-63页
第四章 疏水性自组装纳米管的粒子转运特征第63-87页
    4.1 引言第63页
    4.2 实验方法第63-67页
        4.2.1 1a 分子在HCl 溶液中的单离子通道记录第64页
        4.2.2 质子通透性性研究第64-65页
        4.2.3 阳离子选择性研究第65页
        4.2.4 NaCl 和LiCl 的电导研究第65-66页
        4.2.5 溶血性研究第66-67页
    4.3 数据分析方法第67-69页
        4.3.1 滤波第67页
        4.3.2 统计电导第67页
        4.3.3 统计寿命第67页
        4.3.4 绘制I-V 曲线第67页
        4.3.5 计算离子选择性第67-68页
        4.3.6 溶血率计算方法第68-69页
    4.4 实验结果第69-83页
        4.4.1 空白对照第69-70页
        4.4.2 阴性对照第70-71页
        4.4.3 质子电导单离子通道记录第71-75页
        4.4.4 反向电压实验第75-76页
        4.4.5 质子选择性实验第76-77页
        4.4.6 1a 在不同溶液中的单离子通道记录第77-83页
    4.5 结果讨论第83-86页
        4.5.1 质子导通效率第83页
        4.5.2 质子的选择性第83页
        4.5.3 阳离子选择性第83页
        4.5.4 钠离子和锂离子的电导第83-84页
        4.5.5 溶血性分析第84页
        4.5.6 阳离子选择性机制第84-85页
        4.5.7 质子导通机制第85-86页
    4.6 本章小节第86-87页
第五章 全文总结第87-91页
    5.1 主要结论第87-89页
    5.2 研究展望第89-91页
参考文献第91-95页
致谢第95-97页
硕士期间已发表或录用的论文第97-99页
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