低碳烯烃的直接胺化研究

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在小型固定床反应装置上进行了乙烯和异丁烯直接胺化反应的研究,研究了催化剂种类、载体酸碱性等因素对原料转化率和胺类选择性的影响。并结合XRD、NH3-TPD和NH3-FTIR光谱等表征手段,取得了以下主要结果:(1)对于氨和乙烯直接胺化反应而言,不同Fe基催化剂有着不同的反应性能。乙烯转化率和胺类选择性由高至低依次为:Fe2N>Fe>Fe2O3。NH3-FTIR光谱研究发现,Fe2N催化剂表面的N位和Fe位均是催化活性位,Fe2N催化剂上乙烯直接胺化反应的高活性归因于中间物种Fe-NH2和N-NH2的存在。另外,载体的酸碱性对乙烯胺化反应也有一定的影响。其中,酸性或者中性载体对反应有利,而碱性载体不利于乙烯胺化反应的进行。(2)与Fe2N相比,Co和Ni的低温活性高,且具有较高的总胺选择性;但Cu的乙烯转化率极低,不宜用于乙烯氨化反应。(3)在异丁烯直接胺化反应中,金属改性催化剂(IBA-01)表现出较高的原料转化率和胺类选择性。(4)反应条件对低碳烯烃直接胺化反应有重要影响。对于乙烯胺化反应来说,Fe2N催化剂的适宜温度为400-450℃,适宜反应压力为-0.01MPa,适宜空速为280h-1,适宜氨烯比为5;而对于异丁烯胺化反应来说,较合适的反应条件为:反应温度300℃、反应压力3MPa、反应原料比2和反应空速为1h-1。
摘要第1-5页
Abstract第5-8页
引言第8-9页
1 文献综述第9-22页
   ·概述第9页
   ·有机胺的用途第9页
   ·当前有机胺的供需情况第9-10页
   ·生产低碳有机胺的工艺技术第10-17页
     ·以卤代烷为原料第10-11页
     ·以醇为原料第11-14页
     ·以醛、酮为原料第14页
     ·以腈类为原料第14-15页
     ·以脂肪酸为原料第15页
     ·以油脂为原料第15-16页
     ·以a-烯烃为原料第16-17页
   ·烯烃直接胺化反应的研究进展第17-21页
     ·碱金属催化剂第17页
     ·铵盐催化剂第17页
     ·过渡金属催化剂第17-18页
     ·负载型过渡金属催化剂第18-19页
     ·酸性沸石催化剂第19-21页
   ·选题依据及研究内容第21-22页
2 实验部分第22-25页
   ·实验原料与仪器第22页
   ·催化剂的制备第22-23页
   ·催化剂的物化性能和表征第23页
     ·X射线粉末衍射分析(XRD)第23页
     ·NH_3程序升温脱附(TPD)第23页
   ·反应装置流程图及催化反应性能评价第23-25页
3 乙烯胺化反应的研究第25-38页
   ·不同状态Fe催化剂乙烯胺化性能第25-28页
     ·不同状态Fe催化剂的制备和表征第25页
     ·不同状态Fe催化剂的乙烯胺化反应性能第25-28页
   ·不同过渡金属催化剂乙烯胺化性能第28-30页
   ·不同载体负载钴催化剂乙烯胺化性能第30-33页
   ·反应空速对反应性能的影响第33-34页
   ·反应原料比对反应性能的影响第34-36页
   ·反应压力对反应性能的影响第36-37页
   ·小结第37-38页
4 异丁烯胺化反应的研究第38-54页
   ·不同催化剂催化异丁烯胺化反应的性能第38-44页
   ·反应温度对异丁烯胺化反应性能的影响第44-47页
   ·反应压力对异丁烯胺化反应性能的影响第47-48页
   ·反应原料比对异丁烯胺化反应性能的影响第48-50页
   ·反应空速对异丁烯胺化反应性能的影响第50-52页
   ·小结第52-54页
结论第54-55页
参考文献第55-59页
攻读硕士学位期间发表学术论文情况第59-60页
致谢第60-61页
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