超重力强化臭氧高级氧化技术降解苯胺废水

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随着工业化进程加速,对苯胺的需求量呈上升趋势,苯胺废水排放量增加成为了困扰社会的重大问题。臭氧高级氧化法具有氧化能力强、无二次污染等优势,被广泛应用于各类工业废水的处理,但也存在臭氧传质效率低、利用率低的缺点。超重力技术作为一种新型化工过程强化技术,在旋转填料床(Rotating Packed Bed,简称RPB)营造的超重力环境中液体被剪切成液丝、液膜等微元,产生大且快速更新的相界面,使得气液接触良好,液相分传质系数比传统塔设备提高2-8倍,因而超重力技术可有效促进臭氧传质,提高氧化降解效率。本论文以模拟苯胺废水为处理对象,将超重力技术与臭氧高级氧化法相耦合,应用金属离子Fe(II)催化臭氧(RPB-O3/Fe(II))及Fenton结合臭氧工艺(RPB-O3/Fenton)降解水中苯胺,并就其影响因素、协同效应、降解机理及共存物质进行了系统的研究,为苯胺废水深度氧化降解提供数据支持和理论依据。主要研究结果如下:在RPB-O3/Fe(II)体系中,通过探索各操作参数对苯胺去除率、总有机碳(TOC)去除率以及催化剂Fe(II)的存在形式的影响,实现苯胺废水的高效去除与矿化。超重力因子的提高有利于废水的深度降解;体系pH值会影响臭氧化直接与间接反应以及催化剂Fe(II)的存在形式,RPB-O3/Fe(II)体系拓宽了臭氧使用的pH范围;O3浓度增加有利于提高苯胺降解效能,但臭氧利用效率降低。在苯胺初始浓度为200 mg·L-1,超重力因子为100,Fe(II)浓度为0.8 mmol·L-1,臭氧流量为36 mg·L-1,pH为3时,12 min苯胺完全去除,60 min时TOC去除率可达73%。在RPB-O3/Fenton体系中,双氧水的加入减少了氧化剂残留并提高Fe(II)的利用率。通过与单独臭氧化(RPB-O3)、曝气反应中O3/Fenton过程(STR-O3/Fenton)的对比实验,得到超重力技术和O3/Fenton过程的耦合对于苯胺废水的氧化降解存在着协同效应。当苯胺初始浓度为200 mg·L-1,超重力因子为100,Fe(II)浓度为0.8 mmol·L-1,臭氧流量为36 mg·L-1,pH为5,H2O2投加量为2.5 mL时,10 min苯胺完全去除,60 min时TOC去除率可达89%,COD降解率为85%,BOD5/COD值为0.54(>0.3),可生化性提高,满足生化处理条件。RPB-O3/Fenton体系催化降解苯胺废水过程遵循自由基氧化机理,通过液相色谱质谱联用仪(LC-MS)分析,其中间产物主要有硝基苯、对苯醌、马来酸和草酸,并由此推断出了臭氧催化氧化降解苯胺的可能途径。通过添加工业废水中常见的共存物质模拟实际复杂水质,研究其对RPB-O3/Fe(II)和RPB-O3/Fenton体系的氧化降解效率的影响。对于RPB-O3/Fe(II)体系,磷酸钠和硝酸钠为促进型共存物质;氢氧化钠、碳酸钠、亚硝酸钠、氯化钠、自来水和碳酸氢钠是抑制型共存物质。对于RPB-O3/Fenton体系,促进型共存物质对苯胺废水TOC去除率影响顺序为:Na3PO4>NaNO3>NaOH;抑制型共存物质对苯胺废水TOC去除率影响顺序为:NaCl>NaNO2>自来水。Na2CO3和NaHCO3对RPB-O3/Fenton体系降解苯胺废水表现为低浓度时促进,高浓度时抑制。共存物质对体系RPB-O3/Fenton的影响总是小于RPB-O3/Fe(II)体系,可知体系RPB-O3/Fenton对复杂水质的适应性更强。
摘要第4-6页
abstract第6-8页
1 文献综述第12-28页
    1.1 苯胺废水来源及危害第12-13页
    1.2 苯胺废水处理技术第13-20页
        1.2.1 物理法第13-15页
        1.2.2 生物法第15-16页
        1.2.3 化学法第16-20页
    1.3 臭氧高级氧化法第20-25页
        1.3.1 臭氧高级氧化法简介第20-21页
        1.3.2 强化臭氧传质的研究进展第21-25页
    1.4 本研究的目的和意义第25-26页
    1.5 本论文的主要研究内容第26-28页
2 超重力强化O3/Fe(II)氧化降解苯胺废水第28-40页
    2.1 实验部分第28-32页
        2.1.1 实验材料及仪器第28-29页
        2.1.2 实验流程与方法第29-31页
        2.1.3 分析方法第31-32页
    2.2 实验结果与讨论第32-38页
        2.2.1 RPB-Air、RPB-O3和RPB-O3/Fe(II)不同体系对比实验第32-33页
        2.2.2 超重力因子β对苯胺废水降解效率的影响第33-35页
        2.2.3 催化剂Fe(II)投加量对苯胺废水降解效率的影响第35页
        2.2.4 O3浓度对苯胺废水降解效率的影响第35-36页
        2.2.5 体系pH值对苯胺废水降解效率的影响第36-38页
        2.2.6 苯胺初始浓度对苯胺废水降解效率的影响第38页
    2.3 本章小结第38-40页
3 超重力强化O3/Fenton氧化降解苯胺废水第40-54页
    3.1 实验部分第40-44页
        3.1.1 实验材料及仪器第40-42页
        3.1.2 实验流程与方法第42-44页
        3.1.3 分析方法第44页
    3.2 实验结果与讨论第44-51页
        3.2.1 RPB-Air、RPB-O3、STR-O3/Fenton和RPB-O3/Fenton不同体系对比实验第44-46页
        3.2.2 超重力因子β对苯胺废水降解效率的影响第46-47页
        3.2.3 H2O2投加量对苯胺废水降解效率的影响第47-48页
        3.2.4 H2O2投加方式对苯胺废水降解效率的影响第48-50页
        3.2.5 体系pH值对苯胺废水降解效率的影响第50-51页
    3.3 苯胺氧化降解机理第51-53页
    3.4 本章小结第53-54页
4 共存物质对臭氧高级氧化降解苯胺废水的影响第54-62页
    4.1 实验部分第54-56页
        4.1.1 实验材料及仪器第54-55页
        4.1.2 实验流程与方法第55-56页
        4.1.3 分析方法第56页
    4.2 实验结果与讨论第56-61页
        4.2.1 共存物质对RPB-O3/Fe(II)降解苯胺废水的影响第56-58页
        4.2.2 共存物质对RPB-O3/Fenton降解苯胺废水的影响第58-60页
        4.2.3 共存物质对体系RPB-O3/Fenton和RPB-O3/Fe(II)影响的对比第60-61页
    4.3 本章小结第61-62页
5 总结第62-64页
    5.1 结论第62-63页
    5.2 创新点第63页
    5.3 建议与不足第63-64页
参考文献第64-75页
攻读硕士期间发表的论文及所取得的研究成果第75-77页
致谢第77-78页
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