刺激响应性嵌段共聚物自组装胶束的性能调控及药物释放研究

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多功能材料是一类先进的(复合)材料,它提供了不同于单个母材特性的完美组合,并拓宽了它们的应用范围。这种多功能复合材料具有可设计性,各向异性以及独特的复合效应,包括组合性,加和性,乘积性和渗透性。基于此,将Au纳米粒子与当前广泛研究的刺激响应性嵌段共聚物结合在一起可以构建全新的多功能材料,并拓宽其应用范围。这种多功能材料将具有智能地选择和执行特定功能的能力,以响应局部微环境的变化,因而广泛应用于生物医学、生物传感器、传感器、半导体材料、光伏材料和催化剂等领域。本文从刺激响应型两亲嵌段聚合物药物控释载体的性能调控及金纳米粒子修饰的嵌段共聚物多功能材料的构筑两方面对研究工作加以论述。具体研究内容如下:(1)利用原子转移自由基法和后续的过氧乙酸原位环氧化反应合成了 pH敏感的H型多嵌段共聚物—聚甲基丙烯酸-环氧化的端羟基聚丁二烯-聚甲基丙烯酸(PMAA2-b-epoHTPB-b-PMAA2),并通过lH NMR,FT-IR 和 SEC 对其结构进行了表征。通过荧光光谱法,DLS,TEM和MTT分析研究了环氧化对共聚物自组装胶束纳米粒子的物理化学和生物医学性质的影响。实验结果表明,环氧化导致形成更稳定的共聚物胶束纳米颗粒,临界胶束浓度更低,胶束粒径更小,载药量和药物包封率均高于未环氧化的胶束。特别是,环氧化共聚物胶束纳米颗粒在pH 5.3-5.6时表现出合理的pH敏感性。在pH 4.8-6.6的PBS溶液中,疏水性抗癌药紫杉醇(PTX)从环氧化纳米胶束中的释放速率快于未环氧化的胶束;而在pH 7.4的PBS中,从环氧化纳米胶束中释放出的PTX量低于未环氧化的胶束。环氧化的共聚物纳米胶束在药物释放后具有合理的生物降解性,降解速度快于未环氧化的胶束。进行了 MTT分析以揭示环氧化共聚物胶束纳米颗粒的生物相容性和负载PTX的纳米胶束的抗癌活性,这对于作为控制释放药物载体在癌症治疗中的应用是重要的。(2)通过两步连续的RAFT法合成了聚(甲基丙烯酸二茂铁甲酰氧乙酯)-嵌段-聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PMAEFc-b-PNIPAM),将其自组装形成胶束后利用原位还原法使胶束表面接上金纳米粒子以得到由金纳米粒子修饰的聚(甲基丙烯酸二茂铁甲酰氧乙酯)-嵌段-聚(氮异丙基丙烯酰胺)(PMAEFc-b-PNIPAM@Au)。利用1H NMR、FTIR、LLSGC、UV-vis、XRD和TEM等手段对杂化嵌段共聚物的结构和形貌进行了表征。利用荧光光谱、紫外光谱、DLS和循环伏安法(CV)研究了水溶液中杂化嵌段共聚物的物理化学和电化学性能。实验结果表明,通过改变溶剂的质量和组成以及离子强度,杂化材料可以自组装成从球形、蠕虫状到棒状形貌有趣多变的胶束结构;并表现出包括准可逆的电化学行为、氧化还原应激响应性和温度敏感性等多功能性。这些性能可以通过定制体系组成和氧化还原反应来调节物理化学和电化学性质。该共聚物杂合体有望拓展其在纳米生物医药领域的应用,包括靶向药物载体和磁共振成像,光学,电化学催化剂,光电子和传感器等。
摘要第3-5页
Abstract第5-6页
第1章 绪论第10-28页
    1.1 两亲性嵌段共聚物第10-16页
        1.1.1 两亲性嵌段共聚物概述第10-11页
        1.1.2 两亲性嵌段共聚物的合成方法第11-16页
            1.1.2.1 活性阴离子聚合第11-12页
            1.1.2.2 阳离子活性聚合第12页
            1.1.2.3 氮氧稳定自由基(TEMPO)法第12页
            1.1.2.4 引发转移终止剂(Iniferter)法第12-13页
            1.1.2.5 原子转移自由基聚合(ATRP)法第13-14页
            1.1.2.6 可逆加成断裂转移(RAFT)法第14-16页
            1.1.2.7 特殊引发剂法第16页
    1.2 两亲性嵌段共聚物胶束第16-19页
        1.2.1 概述第16-17页
        1.2.2 制备方法第17页
        1.2.3 形态第17-18页
        1.2.4 参数表征第18页
        1.2.5 应用第18-19页
    1.3 刺激响应性聚合物胶束第19-21页
        1.3.1 pH响应型聚合物胶束第19-20页
        1.3.2 温度响应型聚合物胶束第20页
        1.3.3 氧化还原型聚合物胶束第20-21页
    1.4 Au纳米粒子第21-23页
        1.4.1 Au纳米粒子的结构第22页
        1.4.2 Au纳米粒子的制备方法第22-23页
        1.4.3 Au纳米粒子的应用第23页
    1.5 嵌段聚合物/Au纳米粒子组装体第23-25页
        1.5.1 嵌段聚合物/Au纳米粒子组装体的制备第23-24页
        1.5.2 嵌段聚合物/Au纳米粒子组装体的应用第24-25页
    1.6 研究课题意义及主要内容第25-28页
第2章 pH敏感环氧化H型多嵌段共聚物自组装胶束及紫杉醇药物释放研究第28-50页
    2.1 引言第28-29页
    2.2 实验部分第29-36页
        2.2.1 试剂材料第29-30页
        2.2.2 合成步骤第30-32页
        2.2.3 聚合物胶束的制备第32-33页
            2.2.3.1 胶束的制备第32-33页
            2.2.3.2 临界胶束浓度(CMC)第33页
        2.2.4 聚合物载药和药物释放研究第33-35页
            2.2.4.1 药物的包载及释放第33-34页
            2.2.4.2 MTT检测第34-35页
        2.2.5 体外降解实验第35页
        2.2.6 表征仪器及测试方法第35-36页
    2.3 结果讨论第36-49页
        2.3.1 傅里叶转换红外光谱仪(FT-IR)第36-37页
        2.3.2 核磁共振氢谱仪(~1H NMR)第37-39页
        2.3.3 凝胶渗透色谱第39-40页
        2.3.4 临界胶束浓度第40-42页
        2.3.5 pH转变点第42-43页
        2.3.6 TEM分析第43-44页
        2.3.7 环氧化对PTX的负载和体外释放的影响第44-46页
        2.3.8 体外细胞毒性和抗癌活性的评估第46-47页
        2.3.9 体外生物降解评估第47-49页
    2.4 本章小结第49-50页
第3章 Au纳米粒子修饰二茂铁嵌段共聚物多功能材料的制备,自组装及性能调控第50-72页
    3.1 引言第50-51页
    3.2 实验部分第51-56页
        3.2.1 试剂材料第51-52页
        3.2.2 合成步骤第52-55页
        3.2.3 表征仪器及测试方法第55-56页
    3.3 结果讨论第56-71页
        3.3.1 红外光谱图分析第56-58页
        3.3.2 核磁谱图分析第58-59页
        3.3.3 聚合物分子量及分子量分布分析第59-60页
        3.3.4 X射线衍射(XRD)分析第60-61页
        3.3.5 胶束CMC分析第61-62页
        3.3.6 透射电子显微镜照片分析第62-65页
        3.3.7 胶束流体力学直径分析第65-66页
        3.3.8 胶束温度转变点分析第66-68页
        3.3.9 聚合物电化学性能分析第68-70页
        3.3.10 紫外光谱图分析第70-71页
    3.4 本章小结第71-72页
第4章 结论第72-74页
参考文献第74-92页
致谢第92-94页
攻读硕士期间研究成果第94页
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