天然源VOC的排放量估算和对区域空气质量影响的研究

挥发性有机物VOCs（Volatile Organic Compound）是重要的臭氧形成前体物，也是二次有机气溶胶SOA（Secondary OrganicAerosol）的一个重要前体物，在对流层大气化学中起重要作用，VOCs中很多成分具有高度的化学活性，极易与大气中的各种气体（如NO，NO2）、氧化剂、OH自由基等发生反应，在对流层大气光化学过程、特别是臭氧光化学过程中具有重要作用。光化学过程产生的有机酸、气溶胶、以及二次产物等对大气环境有严重的危害，VOCs作为臭氧形成的重要前体物之一，是光化学污染、大气环境质量控制等领域的重要研究对象，同时对于气候变暖也有间接影响。在区域和全球尺度上，植被排放的VOCs已远远超过了人为排放量。Guenther等( 1995)估算，全球BVOCs排放量达1.150×1012g，约占全球VOCs年排放量的90%；异戊二烯和单萜烯是全球年排放量最大的2类BVOCs，其中异戊二烯在总BVOCs排放量中所占的比重约为44%。因此，对区域植被异戊二烯排放的研究可为进一步探讨植被对大气环境的贡献提供重要依据。数值模拟是近年迅速发展起来的一种新的研究方法，它对于了解大气化学过程的发生机制及其环境气候效应具有重要作用，它不但可以量化众多物理化学过程的综合作用，还可以给出大气化学物质细致的时空分布及不同物理化学过程贡献的相对大小，并为大气污染远程输送提供许多新的分析技术与手段。因此，采用数值模拟来研究大气化学物质浓度的分布、演变及讨论各区域的相互影响和贡献就显得十分重要。本文以2010年7月为例，采用自然排放气体和气溶胶模式MEGAN（Model of Emissionsof Gases and Aerosols from Nature）估算东亚地区排放的天然源VOCs，结合区域空气质量模型CAMx（Comprehensive Air Quality Model with extensions），模拟东亚地区典型夏季的臭氧时空分布，以及利用OSAT（Ozone Source Apportionment Technology）技术定量分析东亚地区天然源VOC对于重点地区臭氧形成的贡献，探索重点区域臭氧的来源解析。最终形成覆盖整个东亚地区高分辨率的区域空气质量模型系统，了解东亚地区区域主要气态污染物和气溶胶的输送和分布特征，弄清东亚地区主要区域间典型空气污染物源-受体关系。利用30s分辨率的标准排放因子计算东亚地区2010年异戊二烯的年排放量为91.24Tg，其中中国贡献13.1Tg，北京地区为0.045Tg，中国地区对于东亚地区异戊二烯的排放贡献可以达到14.4%；同时，可以看出东亚地区生物源排放的VOCs（以异戊二烯换算）远超人为源排放。异戊二烯的排放具有非常明显的季节特征，其中，夏季最高，冬季最低，这可能与温度和光照的季节变化有关，而且，可以看出在中国地区这种季节变化非常显著，其中异戊二烯的排放集中于华南地区，这可能与该地区植被覆盖及排放速率有关。但是在东南亚地区，4月的排放量却是一年中排放量最高的时期，这可能与MEGAN估算中光照的影响有关，7月东南亚处于雨季，从而会影响到光通量，最终影响到冠层环境订正。同国内外其他研究者模拟计算的中国区域异戊二烯的排放量进行比较，本研究模拟结果基本一致，可以作为区域空气质量模型的输入条件。东亚地区排放的臭氧同样具有明显的日变化特征，这与光化学反应与光的影响有关。