各向异性贵金属纳米结构的构筑及其机理和性能研究

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在过去的几十年里,科学家用不同的方法合成了多种形貌的贵金属纳米结构。同时,研究了它们在催化、生物标记、医学成像,以及表面增强拉曼光谱(SERS)等方面的功能和应用。通过控制贵金属纳米结构的形貌、大小等几何参数,可以改变其物理和化学性质,进而优化材料的性能。本文基于各向异性生长和选择性刻蚀可控制备了中空Pt/Au纳米结构、三角形Ag纳米片以及Au-Ag锥形结构,探讨了其生长机理和催化、SERS性质。主要内容分三个部分:(1)中空Pt/Au纳米结构的制备。通过一种简单的方法,我们合成了由高密度Pt纳米棒组成的中空Pt/Au纳米结构。该方法以Au纳米粒子为种子,水溶性聚合物为还原剂和保护剂,KI为形貌控制和生长诱导剂。一系列的研究表明这种纳米结构的形成主要包括三个步骤:小尺寸的Au纳米粒子变为Au纳米片;Pt在Au纳米片{110}面上的选择性生长;刻蚀剂在Au纳米片{111}面上的选择性刻蚀。此外,通过改变反应条件可以合成枝状的Pt纳米球。我们用甲醇的催化氧化反应来研究它的催化活性,结果显示材料的催化性能与形貌密切相关。(2)种子生长法生长三角形Ag纳米片。该方法的优点在于可以通过改变反应条件实现对产物的可控合成。在合成过程中,利用乙腈与Ag+的协同作用抑制Ag的自成核现象。同时,柠檬酸钠选择性地吸附在Ag纳米晶体的{111}面上,可以促使Ag纳米结构的各向异性生长。此外通过调节AgNO3和种子的量,可以对Ag三角片的尺寸进行调控。(3)Au-Ag纳米棒的选择性刻蚀。采用种子生长法合成不同长度的双金属Au-Ag纳米棒,然后以生成的纳米棒为模板,以丙二胺和空气中的O2作为刻蚀剂选择性地刻蚀Au-Ag纳米棒,从而形成Au-Ag或Ag-Au-Ag锥形纳米结构。通过改变反应温度和刻蚀剂等反应条件,我们系统研究了刻蚀条件。最后对刻蚀后形成的Au-Ag纳米锥形结构的表面增强拉曼光谱进行了测试,结果表明刻蚀后产物具有更好的表面增强拉曼散射性能。
摘要第4-6页
ABSTRACT第6-7页
第一章 绪论第10-24页
    1.1 引言第10-11页
    1.2 各向异性贵金属纳米结构的合成方法第11-20页
        1.2.1 物理合成法第11页
        1.2.2 化学合成法第11-20页
    1.3 各向异性贵金属纳米材料的应用第20-22页
        1.3.1 生物医学应用第20-21页
        1.3.2 表面增强拉曼散射第21-22页
        1.3.3 催化第22页
    1.4 论文的主要研究内容和意义第22-24页
第二章 中空Pt/Au纳米结构的构筑及其生长机理的研究第24-34页
    2.1 引言第24-25页
    2.2 实验药品与方法第25-27页
        2.2.1 实验药品第25页
        2.2.2 实验仪器第25-26页
        2.2.3 Pt/Au纳米结构的制备第26页
        2.2.4 电化学性能测试第26-27页
    2.3 实验结果与讨论第27-31页
        2.3.1 Pt/Au纳米结构第27-28页
        2.3.2 反应时间的影响第28-29页
        2.3.3 Au种子的影响第29-30页
        2.3.4 KI的影响第30-31页
    2.4 反应机理的探究第31-32页
    2.5 催化性能测试第32-33页
    2.6 本章小结第33-34页
第三章 三角形Ag纳米片的合成及其生长机理的探究第34-46页
    3.1 引言第34-35页
    3.2 实验药品与方法第35-37页
        3.2.1 实验药品第35-36页
        3.2.2 实验仪器第36页
        3.2.3 实验内容第36-37页
    3.3 实验结果与讨论第37-43页
        3.3.1 种子的影响第37-39页
        3.3.2 AgNO_3的影响第39-40页
        3.3.3 种子的量影响第40-41页
        3.3.4 柠檬酸钠的影响第41-42页
        3.3.5 乙腈的影响第42-43页
        3.3.6 温度的影响第43页
    3.4 生长机理的研究第43-44页
    3.5 本章小结第44-46页
第四章 选择性刻蚀构筑Au-Ag纳米锥形结构及其表面增强拉曼性能的测试第46-55页
    4.1 引言第46-47页
    4.2 实验药品与方法第47-49页
        4.2.1 实验药品第47-48页
        4.2.2 实验仪器第48页
        4.2.3 实验步骤第48-49页
    4.3 实验结果与讨论第49-53页
        4.3.0 合成的Au-Ag纳米棒的形貌和生长机理第49-50页
        4.3.1 刻蚀剂的选择第50-51页
        4.3.2 反应条件的影响第51-52页
        4.3.3 刻蚀剂用量的影响第52页
        4.3.4 反应时间的影响第52-53页
    4.4 表面增强拉曼测试第53-54页
    4.5 本章小结第54-55页
结论第55-56页
参考文献第56-68页
致谢第68-70页
攻读硕士学位阶段发表的学术论文第70页
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