信息技术的变革引导着电子元器件向LTCC化发展,新型磁电复合材料成为当前和近期研究的热点。如果能发现一种新的磁电复合材料,其在同一频段内既具有可接受的介电常数和磁导率,又有较小的损耗,那么新型LTCC器件的设计、工艺将变得更简捷,性能将更好。新型巨介电材料CaCu3Ti4O12（CCTO）因介电常数高达104,在100-600 K的温区范围内介电常数数值几乎不变,且烧结温度相对较低（ 1100℃）等优点,成为了磁电复合材料中介电相候选材料的佼佼者。因此,本论文首先围绕着磁电复合材料中的介电相材料CCTO存在的一系列问题展开了研究。在此基础上,利用磁性相材料NiCuZn铁氧体与CCTO进行复合,并对该复合材料的磁电性能进行了深入的探索,最后采用自主研制的磁电双性能材料进行了LTCC片式低通滤波器的试制研究。具体内容如下:首先,通过Nb5+取代Ti4+和对厚度为10 mm的陶瓷圆柱体表面和内部的介电性能分析,系统地研究了点缺陷对介电相材料CCTO介电弛豫行为的影响,结果表明低频介电弛豫与电极和样品的接触、表面层效应等因素有关。为进一步揭露CCTO材料内部的结构和机理,研究了直流偏压对介电相材料CCTO介电行为的影响,并利用两个串联的n型半导体MOS结构模型对样品在直流偏压下的低频和高频介电行为进行了合理的解释,证实了表面层效应对样品介电常数产生的贡献。然后,为改善介电相材料CCTO的介电性能,研究了Li和低熔点玻璃BBSZ的掺杂对CCTO陶瓷介电性能的影响,结果表明,Li掺杂可以使样品的介电常数保持在105数量级的同时将介电损耗下降到0.06;BBSZ的掺杂可以使样品的烧结温度下降50℃,介电损耗降低到0.05,而介电常数仍大于2500。其次,首次将CCTO与NiCuZn铁氧体进行复合,系统地研究了组分的变化对这一新型磁电复合材料的烧结性能、晶相结构、显微结构和磁电性能的影响。为了实现复合材料的低温烧结以及综合考虑复相陶瓷的磁电性能,选取了85 wt%NiCuZn铁氧体/15 wt%CCTO和80 wt%NiCuZn铁氧体/20 wt%CCTO两个组分,分别以Bi2O3和BBSZ玻璃作为助熔剂,研究了其对CCTO/NiCuZn铁氧体基复合材料的烧结行为和磁电性能的影响。结果表明,掺杂BBSZ后,900℃下烧结的所有样品的密度均达到了复相陶瓷理论密度的95%,且复相陶瓷的介电常数和磁导率在1 MHz-30 MHz的频率范围内均不依赖于频率的变化。在10 MHz的频率下,当BBSZ的含量从0增加到3 wt%时,复相陶瓷磁导率μ从13.2增加到47.9,磁损耗tanδμ从0.022下降到0.017,同时,样品的谐振频率从109 Hz左右移动到3.2×108 Hz。相应地,复相陶瓷的介电常数ε从9.2增加到16,介电损耗tanδε从0.069下降到0.012。这一优异的整体性能使其有望进行实际应用。最后,首次采用自主研制的新型CCTO/NiCuZn铁氧体基磁电复合材料,进行了30 MHzLTCC低通滤波器的设计和制作。测试结果表明,制得滤波器的3 dB截止频率约为29 MHz,频率为100 MHz时带外抑制达到22.6 dB,基本达到滤波器设计各性能指标的要求,也验证了我们研制的双性能材料的可用性,为解决异种材料间的共烧兼容问题提供了有益的参考。
