粘土矿物及粘土矿物—胡敏酸复合体对Cd2+的吸附及对Cd2+和Pb2+的选择性

高岭石论文 蒙脱石论文 胡敏酸论文 复合体论文 镉论文 铅论文
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天然腐殖酸是对水质和土壤质量影响最大的一类高分子有机物质,其分子量在300-30000之间,甚至更大。腐殖酸中脂肪结构占37%,芳香结构占21%,腐殖酸中还包有羟基、羧基等多种活性基团,这些活性基团的存在决定着腐殖酸的亲水性、离子交换性、络合能力和吸附能力等。在自然环境(包括土壤和水体)中,腐殖酸可以单独存在,但大部分是与各种矿物(特别是粘土矿物)紧密结合在一起。尽管在通常的pH条件下,腐殖酸与粘土矿物都带负电荷,但它们之间仍可通过配位交换作用、阳离子键桥、疏水性作用等机制结合成有机-无机复合体。粘土矿物吸附腐殖酸后,其表面的物理化学性质将发生显著的变化,形成稳定的粘土矿物-腐殖酸复合体,这种粘土矿物-腐殖酸复合体对重金属的吸附作用既有别于粘土矿物,更有别于腐殖酸。为了进一步了解吸附在粘土矿物上的腐殖酸对粘土矿物吸附重金属的影响,我们对粘土矿物-腐殖酸-重金属三相间的吸附情况进行了详细研究。本文选用最常见的两种粘土矿物—高岭石(1:1型)和蒙脱石(2:1型)为吸附剂,以胡敏酸为强化介质,通过两相实验(粘土矿物-胡敏酸、粘土矿物-重金属)和三相实验(粘土矿物-胡敏酸复合体为吸附剂,以Cd2+和Pb2+吸附对象),系统研究了粘土矿物、胡敏酸以及Cd2+和Pb2+之间的吸附作用及其影响因素(pH值、离子强度),获得了以下5个方面的结论。这些研究结论将有助于探明环境中粘土矿物-胡敏酸复合体对重金属离子的吸附行为及多组分重金属离子间选择性吸附特征,并为客观评价重金属离子进入环境后的迁移转化提供理论依据。(1)无论胡敏酸浓度高低和离子强度大小,在pH5.0条件下,胡敏酸在高岭石上的吸附量均大于在蒙脱石上的吸附量。实验表明,在pH>2.43时,高岭石表面与胡敏酸表面之间的静电斥力逐渐增强,高岭石吸附胡敏酸的主要机制以配位体交换、氢键和疏水性作用为主。蒙脱石对胡敏酸的主要吸附机理是阳离子键桥、疏水性作用和氢键作用。在钙基蒙脱石实验体系中,钙离子桥可能发挥重要的作用。(2)蒙脱石对Cd2+的吸附作用不仅发生在表面,而且可以与层间的阳离子发生交换作用。高岭石的可交换性阳离子数量较少,Cd2+难以与高岭石晶层间的阳离子发生交换吸附,即主要以表面吸附为主。故蒙脱石吸附Cd2+的效果较好。(3)由于高岭石表面吸附胡敏酸的量较大,所以Cd2+在高岭石-胡敏酸复合体上吸附量的增加幅度较大。蒙脱石本身具有很强的吸附能力,胡敏酸的强化作用被掩盖。高岭石-胡敏酸复合体对Cd2+的吸附主要是以配位作用为主,而蒙脱石-胡敏酸复合体对Cd2+主要以离子交换吸附为主。(4)选择性吸附实验结果表明,在Cd2+和Pb2+初始浓度较低时,纯高岭石及高岭石-胡敏酸复合体对Pb2+的选择性较好。随着Cd2+和Pb2+初始浓度逐渐增大,对Cd2+的吸附逐渐显示出优势。在Cd2+和Pb2+初始浓度较高时,纯高岭石及高岭石-胡敏酸复合体对Cd2+的选择性较好。纯蒙脱石及蒙脱石-胡敏酸复合体在整个浓度范围内对Pb2+的吸附均较Cd2+有优势。(5)单一体系和共存体系下的实验结果表明,Cd2+的存在抑制了纯高岭石及高岭石-胡敏酸复合体对Pb2+的吸附,而Pb2+的存在反而促进了Cd2+的吸附。可能是Cd2+和Pb2+离子在水解作用方面的差异导致这两种离子吸附特征的差异;对于纯蒙脱石及蒙脱石-胡敏酸复合体而言,Cd2+的存在使Pb2+在蒙脱石-胡敏酸复合体上的吸附量有一定程度的减小,而Pb2+的存在对Cd2+的吸附也出现了类似高岭石和高岭石-胡敏酸复合体的“促进”现象。
摘要第7-9页
ABSTRACT第9-10页
第一章 前言第11-15页
    1.1 问题的提出第11-13页
    1.2 研究目的和意义第13页
    1.3 主要研究内容第13页
    1.4 主要工作量第13-14页
    1.5 技术路线第14-15页
第二章 文献综述第15-27页
    2.1 粘土矿物对重金属的吸附第15-18页
        2.1.1 粘土矿物吸附重金属的机理第15-17页
        2.1.2 粘土矿物吸附重金属的影响因素第17-18页
        2.1.3 粘土矿物对重金属的选择性吸附第18页
    2.2 腐殖酸对重金属的吸附第18-20页
        2.2.1 腐殖酸吸附重金属的机理第18-19页
        2.2.2 腐殖酸吸附重金属的影响因素第19-20页
        2.2.3 腐殖酸对重金属的选择性吸附第20页
    2.3 粘土矿物对腐殖酸的吸附第20-22页
        2.3.1 粘土矿物吸附腐殖酸的机理第20-21页
        2.3.2 粘土矿物吸附腐殖酸的影响因素第21-22页
    2.4 粘土矿物-腐殖酸复合体对重金属的吸附第22-27页
        2.4.1 粘土矿物-腐殖酸复合体吸附重金属的机理第22-23页
        2.4.2 粘土矿物-腐殖酸复合体吸附重金属的影响因素第23-24页
        2.4.3 粘土矿物-腐殖酸复合体对重金属的选择性吸附第24-27页
第三章 实验材料与方法第27-41页
    3.1 实验仪器与试剂第27页
    3.2 样品来源及特征第27-30页
        3.2.1 粘土矿物来源及特征第27-30页
        3.2.2 胡敏酸的提取与纯化第30页
    3.3 胡敏酸的测定方法第30-31页
    3.4 金属离子的选择依据和测定方法第31-35页
        3.4.1 重金属离子的选择依据第31-32页
        3.4.2 镉和铅的测定第32-34页
        3.4.3 钠和钙的测定第34-35页
    3.5 吸附实验的方法与步骤第35-38页
        3.5.1 胡敏酸在粘土矿物上的吸附第35-36页
        3.5.2 Cd~(2+)在粘土矿物上的吸附第36页
        3.5.3 粘土矿物-胡敏酸复合体的制备方法第36-37页
        3.5.4 高岭石-胡敏酸复合体吸附实验的加入顺序第37-38页
        3.5.5 粘土矿物-胡敏酸复合体对重金属的吸附实验第38页
    3.6 粘土矿物层间距的测定第38页
    3.7 粘土矿物等电点的测定第38-39页
    3.8 数据分析方法第39-41页
第四章 高岭石和蒙脱石吸附胡敏酸的对比研究第41-51页
    4.1 实验结果第41-46页
        4.1.1 胡敏酸浓度与吸附量的关系第41-42页
        4.1.2 离子强度与吸附量的关系第42-44页
        4.1.3 pH值与吸附量的关系第44-46页
    4.2 高岭石和蒙脱石吸附胡敏酸的对比分析第46-49页
        4.2.1 胡敏酸初始浓度和离子强度对吸附作用的影响第46页
        4.2.2 pH值对吸附的控制作用第46-47页
        4.2.3 矿物有效表面积对吸附量的影响第47-48页
        4.2.4 吸附机制对吸附能力的影响第48-49页
    4.3 第四章小结第49-51页
第五章 高岭石和高岭石-胡敏酸复合体对Cd~(2+)的吸附及对Cd~(2+)与Pb~(2+)的选择性第51-65页
    5.1 实验结果与讨论第51-64页
        5.1.1 加入顺序对Cd~(2+)吸附量的影响第51-52页
        5.1.2 Cd~(2+)在纯高岭石和高岭石-胡敏酸复合体上的吸附第52-55页
        5.1.3 pH值对高岭石-胡敏酸复合体吸附Cd~(2+)的影响第55-56页
        5.1.4 离子强度对高岭石-胡敏酸复合体吸附Cd~(2+)的影响第56-59页
        5.1.5 高岭石-胡敏酸复合体吸附Cd~(2+)前后层间距变化第59页
        5.1.6 纯高岭石及高岭石-胡敏酸复合体对Pb~(2+)的吸附第59-60页
        5.1.7 纯高岭石及高岭石-胡敏酸复合体对Cd~(2+)和Pb~(2+)的选择性吸附第60-64页
    5.2 第五章小结第64-65页
第六章 蒙脱石和蒙脱石-胡敏酸复合体对Cd~(2+)的吸附及对Cd~(2+)与Pb~(2+)的选择性第65-81页
    6.1 实验结果与讨论第65-79页
        6.1.1 Cd~(2+)在纯蒙脱石和蒙脱石-胡敏酸复合体上的吸附第65-67页
        6.1.2 pH值对纯蒙脱石和蒙脱石-胡敏酸复合体吸附Cd~(2+)的影响第67-70页
        6.1.3 离子强度对蒙脱石-胡敏酸复合体吸附Cd~(2+)的影响第70-71页
        6.1.4 蒙脱石-胡敏酸复合体吸附Cd~(2+)后层间距变化第71-72页
        6.1.5 纯蒙脱石及蒙脱石-胡敏酸复合体对Pb~(2+)的吸附第72-73页
        6.1.6 纯蒙脱石及蒙脱石-胡敏酸复合体对Cd~(2+)和Pb~(2+)的选择性吸附第73-76页
        6.1.7 钙钠基蒙脱石对Pb~(2+)和Cd~(2+)的吸附第76-79页
    6.2 第六章小结第79-81页
第七章 高岭石与蒙脱石吸附性能的对比研究及全文总结第81-87页
    7.1 高岭石与蒙脱石吸附性能的对比研究第81-85页
        7.1.1 高岭石与蒙脱石对胡敏酸的吸附第81页
        7.1.2 高岭石与蒙脱石对Cd~(2+)的吸附第81-82页
        7.1.3 高岭石/蒙脱石-胡敏酸复合体对Cd~(2+)的吸附第82-84页
        7.1.4 高岭石/蒙脱石-胡敏酸复合体对Pb~(2+)的吸附第84页
        7.1.5 高岭石/蒙脱石-胡敏酸复合体对Cd~(2+)和Pb~(2+)的选择性吸附第84-85页
    7.2 全文主要结论第85页
    7.3 创新之处与不足之处第85-86页
    7.4 研究展望第86-87页
参考文献第87-95页
致谢第95-97页
附件1 pH值对高岭石/蒙脱石-胡敏酸复合体吸附Pb~(2+)的影响第97-99页
附件2 读研期间发表的论文第99页
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