二甲苯是对二甲苯(PX)、邻二甲苯(OX)、间二甲苯(MX)的混合物,作为医药、火乍药、农药等行业的合成单体或溶剂得到广泛应用。甲醇转化制二甲苯(Methanol To Xylene, MTX)过程中,会涉及多种反应途径和路线,如低碳烷烃/烯烃芳构化反应、甲醇与甲苯烷基化反应、甲苯歧化反应及二甲苯异构化反应等,因此可以通过催化剂的设计和改性使得反应向有利于二甲苯生成的方向进行。ZSM-5分子筛因具有较大的比表面积、择形催化性能和独特的表面酸性而使其对甲醇芳构化反应具有较高的催化活性和选择性；EU-1分子筛的孔道是EUO拓扑结构,其内部是十元环直通孔道且有一个侧袋结构与直通孔道垂直,由于这些特殊的孔道结构使得EU-1分子筛在二甲苯异构化的催化反应中具有很高的转化率。因此为了将EU-1和ZSM-5分子筛的自身的优点结合起来,可以把它们结合成复合分子筛,从而在甲醇转化制二甲苯的过程中可以提高催化产物中二甲苯和对二甲苯的选择性。本论文在碱性体系中,以硅溶胶、硫酸铝、氢氧化钠、四丙基溴化铵以及硼酸和九水硝酸铁为原料,以EU-1为晶种,通过水热法合成了含杂原子的微孔结构ZSM-5/EU-1复合分子筛。通过对ZSM-5/EU-1复合分子筛表征,发现含杂原子微孔结构的ZSM-5/EU-1复合分子筛同时具有ZSM-5和EU-1的特征衍射峰,结晶度较好；复合后的分子筛的平均孔径明显增大,同时催化剂的酸强度和酸量增大,有利于甲醇芳构化趋势以及二甲苯优先扩散。并在连续流动固定床反应器上考察了该分子筛催化剂对甲醇制二甲苯反应的催化性能,结果表明：含硼复合分子筛产物中芳烃在油相中的选择性达到了84.70%；含铁和硼的两种分子筛催化产物芳香烃中二甲苯的含量始终是最高的,其中Fe-ZSM-5/EU-1范围在33.88%～39.16%,而B-ZSM-5/EU-1是41.32%～45.88%。由于硼的复合分子筛其较高的酸性、酸量和相对较小孔道内径(0.8060 nm),更有利于产物中二甲苯的生成,导致其二甲苯含量高于含铁复合分子筛的；B-ZSM-5/EU-1复合分子筛催化产物中对二甲苯在二甲苯中其选择性范围在29.75%～47.47%；Fe-ZSM-5/EU-1产物中对二甲苯在二甲苯中的含量最高达到了53.75%,是由于Fe-ZSM-5/EU-1复合分子筛的粒径较大,为催化反应提供了较长的孔道结构,易使产物中邻、间二甲苯在扩散过程中异构化转化为对二甲苯。用晶种法合成出来EU-1/ZSM-5复合分子筛具有良好的催化效果,但其合成过程繁琐,成本较高,因此本论文尝试采用双模板剂一步晶化法水热合成B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,简化了合成步骤,具有原料成本低、环境友好、可操作性能好等优点；合成的方法是在Na2O-SiO2-Al2O3-TPABr(四丙基溴化铵)-HMBr2(溴化六甲双铵)-H2O合成体系中,以溴化六甲双铵(HMBr2)和四丙基溴化铵(TPABr)为双模板剂,采用一步晶化法合成了具有微-微孔道结构的B-EU-1/ZSM-5复合分子筛,并通过XRD, FT-IR, SEM等手段对合成样品的物性进行表征；分析发现合成的B-EU-1/ZSM-5复合分子筛的特征衍射峰显现出来ZSM-5和EU-1的结构；通过合成条件的探究,表明复合分子筛的生长过程与两种模板剂的比例有关,在n(四丙基溴化铵)/n(溴化六甲双铵)=0.2～0.5的范围内是复合分子筛适宜的生长环境,得到合成的最佳条件为：n(四丙基溴化铵)/n(溴化六甲双铵)=0.4,晶化时间为72 h。将其运用在甲醇转化制二甲苯催化反应中,双模板剂法合成的复合分子筛的催化效果明显比机械复合的样品高,其中油相中芳烃的选择性最高达到了66.72%,芳烃中二甲苯的含量为46.15%,二甲苯中对二甲苯的含量达到了30.75%。由于催化剂的形貌和孔道结构对催化结果有着重要的作用,本论文对合成样品的形貌进行了探索实验。采用(Li+,Na+,K+)等不同的碱金属离子为结构导向剂进行双模板剂法合成EU-1/ZSM-5分子筛的实验,在合成过程中的结构导向作用强弱顺序如下：Na+>Li+>K+。
