具有多级孔道MFI分子筛的制备及组装

多级孔道沸石分子筛同时具有沸石分子筛及介孔材料的优点,具有很高的酸性、水热稳定性及孔结构,可以在保持择形性能的同时具有很好的传质能力,有望在重油裂化等大分子催化等重要的领域中发挥作用。现在,为了缩短扩散途径提高传质能力,许多人试图通过控制分子筛形貌,减小分子筛晶体的尺寸和引入介孔等方法来合成高反应活性的分子筛。因此,具有介孔并由初级颗粒堆积而成的分子筛微球受到人们的重视。这样的分子筛微球通常具有高的反应活性并且容易分离和回收。本论文选用MFI分子筛为研究对象,用不同的方法探究合成了具有多级孔道分子筛的多晶团聚体,解决纳米分子筛分离和扩散限制的问题,进一步提高分子筛的催化性能。其中主要包括：第一部分,采用伯胺作为单一模板剂一步合成具有多级孔道分子筛团聚体的研究。主要考察了不同模板剂,硅铝比,水硅比,胺硅比,钠硅比和硅源等合成因素对分子筛形貌和性质的影响,实现分子筛可控合成。进一步讨论了具有单官能团的单一模板剂在合成分子筛团聚体中的作用。第二部分,利用桥联硅烷后处理组装纳米分子筛合成了分子筛的多晶聚集体,对晶化后的纳米级微孔分子筛进行改性和处理后,分子筛可以组装成大于几十微米的复合物,解决了纳米分子筛过滤困难的问题,同时形成粒间介孔,减小了扩散阻力,并保留了较高的反应活性。第三部分,由于无机盐离子对分子筛生长有促进作用,我们将磷酸氢二铵加入到分子筛合成体系中,对TS-1分子筛的合成过程进行了研究,希望能够在有效合成TS-1分子筛基础上实现无机盐离子对分子筛的团聚组装,提高反应活性,解决分子筛分离困难的问题。分别考察了磷酸盐的用量,加入时间等对合成结果的影响,加入磷酸盐后,分子筛的结晶度和催化活性有一定的提高。