纳米零价铁及改性纳米零价铁对砷离子的去除研究

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随着工业的不断发展,砷污染对人类社会的危害越来越大,水体中的五价砷和三价砷直接危害到人类的健康,治理水体的砷污染迫在眉睫。传统的除砷方法有很多种,但是各有优缺点,比如零价铁就是一种传统的、优良的除砷材料,但这种材料往往难以避免易团聚的缺点,导致除砷效率不甚理想。本文利用液相法自主合成了一种纳米级别的零价铁材料nZVI,利用羟基磷灰石和硅藻土作为分散载体对nZVI进行了改性,合成了H-nZVI和D-nZVI。通过粉末X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、红外光谱和比表面测试等手段对合成产物的相组成、形貌、结构进行了表征分析,结果显示对纳米零价铁的改性达到了预期目标,其分散性大大增加。本文配置了五价砷和三价砷水溶液,用nZVI、H-nZVI和D-nZVI对其进行除砷处理,对比了三者的除砷效果,探究了投加量、砷初始浓度、反应时间、pH、温度等因素对吸附效率的影响,并研究了三种材料除砷的动力学和热力学。同时,利用H-nZVI和D-nZVI对阳宗海砷污染水进行了处理,使其达到了饮用水标准。研究结果表明:三种材料对五价砷的去除率都高于三价砷,去除效果D-nZVI> H-nZVI>nZVI。在室温25℃下,对于含1 mg/L的五价砷溶液,三种材料去除砷的最佳条件为:投加量0.876 g/L,反应时间30min,最佳pH3~8, nZVI、H-nZVI以及D-nZVI对五价砷的去除率分别可达92.3%,97%和98.3%。增加投加量可使吸附率增加至94.3%,99.3%和99.9%;对于1 mg/L的三价砷而言,三种材料去除砷的最佳条件为:投加量0.675 g/L,反应时间50 min,最佳pH3~8,nZVI、H-nZVI、 D-nZVI对三价砷的去除率分别可达88.3%、91.8%和94.3%。温度升高,nZVI和H-nZVI对砷离子的去除效率增加,即为吸热反应;而D-nZVI对砷的去除率则下降,为放热反应。通过热力学研究和动力学研究发现:三种材料除砷的反应均为自发、熵增加的反应,符合准二级动力学方程。且随着改性效果和分散性的增加,三种材料的吸附反应的焓变值逐渐变小,△HnZVI> △HH-nZVI>0>△HD-nZVI。利用合成的H-nZVI和D-nZVI对砷浓度为2.06 mg/L的阳宗海实际水样进行了除砷实验,均取得了很好的效果,且D-nZVI的除砷效果略优于H-nZVI。通过调节材料的投加量,可将阳宗海水样中的砷浓度降低到国家一类水标准以下。同时,本文详细探讨了纳米零价铁材料除砷的机理,主要有氧化还原反应和吸附共沉淀两种作用。起主要的作用的是Fe0与砷离子的氧化还原反应,但随着纳米零价铁分散性的提高,吸附共沉淀作用的贡献逐渐增大,纳米零价铁除砷效果越好。
摘要第3-5页
Abstract第5-6页
第一章 绪论第11-22页
    1.1 砷污染现状以及治理技术第11-15页
        1.1.1 砷的性质及砷的危害第11-12页
        1.1.2 砷污染现状第12-13页
        1.1.3 砷污染治理标准第13页
        1.1.4 砷污染治理技术第13-15页
    1.2 纳米铁材料除污的研究进展第15-20页
        1.2.1 纳米材料的特性第15页
        1.2.2 纳米材料的团聚分散与表面改性第15-16页
        1.2.3 羟基磷灰石的特性及制备第16-17页
            1.2.3.1 羟基磷灰石的结构第16页
            1.2.3.2 羟基磷灰石的制备第16-17页
        1.2.4 硅藻土的特性第17-18页
            1.2.4.1 硅藻土的形成及其形貌第17-18页
            1.2.4.2 硅藻土的特性第18页
            1.2.4.3 硅藻的分布第18页
        1.2.5 纳米零价铁的特性、应用与发展、及其去污机理第18-19页
            1.2.5.1 纳米零价铁的特性第18页
            1.2.5.2 纳米零价铁的应用第18页
            1.2.5.3 纳米零价铁的作用机理第18-19页
        1.2.6 零价铁的制备方法第19-20页
            1.2.6.1 气相法第19页
            1.2.6.2 固相法第19页
            1.2.6.3 液相法第19-20页
    1.3 本论文选题意义,研究内容和技术路线第20-22页
        1.3.1 本论文选题依据及意义第20页
        1.3.2 论文主要研究内容第20-21页
        1.3.3 本论文的技术路线第21-22页
第二章 材料与方法第22-29页
    2.1 引言第22页
    2.2 材料及仪器第22-24页
        2.2.1 材料第22-23页
        2.2.2 实验仪器及设备第23-24页
    2.3 实验方法第24-26页
        2.3.1 纳米零价铁的制备第24页
        2.3.2 羟基磷灰石的制备第24-25页
        2.3.3 羟基磷灰石负载零价铁的制备第25-26页
        2.3.4 硅藻土负载零价铁的制备第26页
    2.4 结果及分析第26-27页
    2.5 小结第27-29页
第三章 纳米零价铁及改性纳米零价铁的表征第29-43页
    3.1 引言第29页
    3.2 分析方法第29页
    3.3 结果及分析第29-42页
        3.3.1 X射线衍射(XRD)分析第29-33页
        3.3.2 扫描电子显微镜(SEM)分析和扫描电镜(TEM)分析第33-37页
        3.3.3 红外光谱(FTIR)分析第37-40页
        3.3.4 BET分析第40-42页
    3.4 小结第42-43页
第四章 纳米零价铁对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)的去除研究第43-63页
    4.1 引言第43-44页
    4.2 砷溶液的配置以及砷浓度的测定方法第44-46页
        4.2.1 砷储备液的配置第44-45页
        4.2.2 砷浓度的测定方法第45-46页
    4.3 实验方法第46页
    4.4 结果与讨论第46-61页
        4.4.1 nZVI投加剂量的影响第46-48页
        4.4.2 pH值对砷离子去除率的影响第48-49页
        4.4.3 时间的影响第49-51页
        4.4.4 溶液初始浓度的影响第51-52页
        4.4.5 温度的影响第52-53页
        4.4.6 共存阴离子的影响第53-54页
        4.4.7 吸附动力学研究第54-55页
        4.4.8 热力学参数确定第55-56页
        4.4.9 吸附平衡模型第56-58页
        4.4.10 反应机制探讨第58-61页
            4.4.10.1 固体表面的吸附第58页
            4.4.10.2 nZVI除砷机理讨论第58-61页
    4.5 小结第61-63页
第五章 H-nZVI和D-nZVI对As(Ⅴ)和As(Ⅲ)吸附的研究第63-81页
    5.1 引言第63页
    5.2 实验材料及方法第63页
    5.3 结果及分析第63-80页
        5.3.1 改性nZVI投加剂量的影响第63-65页
        5.3.2 pH值对砷离子去除率的影响第65-67页
        5.3.3 时间的影响第67-68页
        5.3.4 溶液初始浓度的影响第68-70页
        5.3.5 温度的影响第70-71页
        5.3.6 动力学研究第71-74页
        5.3.7 热力学研究第74-75页
        5.3.8 吸附平衡模型第75-77页
        5.3.9 反应前后能谱测试第77-79页
        5.3.10 机理讨论第79-80页
    5.4 小结第80-81页
第六章 改性纳米零价铁对阳宗海水的砷去除实验第81-87页
    6.1 引言第81页
    6.2 实验材料与方法第81页
    6.3 结论与分析第81-86页
        6.3.1 投加剂量的影响第81-83页
        6.3.2 时间的影响以及动力学研究第83-84页
        6.3.3 吸附平衡模型第84-86页
    6.4 小结第86-87页
第七章 结论第87-89页
参考文献第89-97页
发表论文第97-98页
致谢第98页
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