用于高含水量丙烯酸废气催化净化的整体式钯催化剂的研究

丙烯酸废气论文 催化燃烧论文 Pd/γ-Al_2O_3/堇青石整体式催化剂论文 活性涂层论文
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丙烯酸废气是在丙烯直接气相氧化生产丙烯酸过程中产生的,丙烯酸废气成分复杂,有甲苯、乙醇、乙烯、乙醛、丙烷、丙烯、丁烯、乙酸、丙烯酸、丙烯醛、丙酮和一氧化碳等有毒有害的挥发性有机化合物(VOCs),其中含水量高达25wt%,如果直接排放将会严重危害公众健康和生态环境。本课题将以催化燃烧方法消除丙烯酸废气中的VOCs,使排放气体达到我国相关的大气污染物排放标准,对于提高人民生活质量和保护生态环境有着重要的现实意义。本文采用一次涂覆法或两步浸渍法制备出系列Pd/γ-Al2O3/堇青石蜂窝陶瓷整体式催化剂,以丙烯、乙酸、丙烯酸、水蒸气和空气为模拟的丙烯酸废气,通过对整体式催化剂活性涂层和负载型贵金属整体式催化剂的研究,考察了系列整体式催化剂对于丙烯酸废气的催化活性和稳定性,得到如下研究结果:1.对整体式催化剂活性涂层的研究:采用真空涂覆方法,当氧化铝浆料的固含量为37.9%、pH值为2.5和涂敷时间为15min时,涂层的上载率最高,可以达到19.5%,而且涂层与载体结合牢固,在超声振荡中损失率低于1%。非离子型表面活性剂的添加能够改善氧化铝浆料的触变性,提高浆料的稳定性以及涂层的上载率,其中PEG-2000的效果最好。2.对负载型贵金属整体式催化剂的研究:采用两步浸渍法,以Pd(NO3)2为前躯体,正反浸渍后在室温下风干,并于650℃下焙烧后制备的整体式钯催化剂综合性能最好。但一次涂覆法更加简单、省时、节能,制备的整体式催化剂中活性组分均匀分散在涂层中,与涂层的相互作用更强,有利于整体式催化剂的稳定性,在265℃下反应100h仍能保持良好的活性,而且具有与两步浸渍法制备的整体式催化剂基本相同的催化活性。丙烯酸废气中的高含量水蒸气明显抑制了整体式催化剂的活性,而且随着水蒸气含量的升高,这种抑制作用也随之加强。3.将开发的整体式Pd催化剂用于上海华谊丙烯酸有限公司的4万t/a丙烯酸生产装置的高含水量的丙烯酸尾气处理和2kt/a甲基丙烯酸车间的MAA尾气装置的侧线应用试验,使排放气体都达到了我国的大气污染物综合排放标准(GB16297-1996)。
摘要第5-6页
Abstract第6-7页
第1章 文献综述第11-22页
    1.1 引言第11-12页
    1.2 丙烯酸的生产应用及工艺第12-13页
        1.2.1 丙烯酸的应用第12-13页
        1.2.2 丙烯酸的生产工艺第13页
    1.3 整体式催化剂的载体第13-15页
        1.3.1 陶瓷载体第14页
        1.3.2 金属载体第14-15页
    1.4 整体式催化剂的涂层第15-16页
    1.5 整体式催化剂活性组分的研究第16-20页
        1.5.1 贵金属活性组分第17-18页
        1.5.2 非贵金属氧化物活性组分第18-20页
    1.6 反应机理的研究第20-21页
    1.7 本课题的意义及主要研究内容第21-22页
第2章 实验部分第22-28页
    2.1 实验试剂和材料第22-23页
    2.2 实验方法第23-28页
        2.2.1 整体式催化剂的制备第23-25页
        2.2.2 整体式催化剂活性评价第25-26页
        2.2.3 催化剂表征第26-28页
第3章 整体式催化剂涂层的研究第28-37页
    3.1 pH值对浆料稳定性以及粘度的影响第29-30页
    3.2 固含量对涂层的影响第30-31页
    3.3 真空涂覆与普通涂覆的比较第31-32页
    3.4 涂层与载体相互作用的研究第32-34页
    3.5 表面活性剂的添加对浆料的影响第34-36页
        3.5.1 表面活性剂对浆料粘度的影响第34-35页
        3.5.2 表面活性剂对浆料触变性的影响第35-36页
    3.6 本章小结第36-37页
第4章 负载型贵金属整体式催化剂的研究第37-59页
    4.1 不同贵金属对催化活性的影响第37-38页
    4.2 Pd含量对催化活性的影响第38-40页
        4.2.1 分段浸渍的研究第39-40页
    4.3 不同Pd的前躯体对催化活性的影响第40-41页
    4.4 浸渍方法对催化活性的影响第41-42页
    4.5 干燥方式对活性组分分布的影响第42-43页
    4.6 焙烧对催化活性的影响第43-50页
        4.6.1 不焙烧对催化剂活性影响的探究第46-48页
        4.6.2 O_2程序升温脱附(O_2-TPD)第48-50页
    4.7 表面活性剂对催化活性的影响第50-51页
    4.8 一步法与两步法制备催化剂的活性比较第51-52页
    4.9 催化反应条件的研究第52-56页
        4.9.1 水蒸气对催化活性的影响第52-54页
        4.9.2 原料气组成的影响第54-55页
        4.9.3 空速对催化活性的影响第55-56页
    4.10 整体式催化剂寿命研究第56-57页
    4.11 本章小结第57-59页
第5章 催化净化装置侧线应用试验第59-64页
    5.1 甲基丙烯酸尾气试验装置的工况第59-60页
    5.2 绝热式催化燃烧装置的性能第60-63页
        5.2.1 预热温度对催化剂出口温度的影响第60-61页
        5.2.2 预热温度对催化活性的影响第61-63页
    5.3 本章小结第63-64页
第6章 结论第64-66页
参考文献第66-73页
申请的中国发明专利第73-74页
致谢第74页
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