钴、镍基纳米材料的制备及其电催化水分解的应用研究

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目前,由于化石燃料储量的急剧枯竭及其燃烧所造成的生态环境问题日益严重,使人们逐渐意识到可持续发展的重要性。开发清洁可再生能源比如太阳能、风能、潮汐能、氢能等,用来代替传统的化石能源成为一种行之有效的解决方案。其中,氢能由于拥有较高的燃烧热值、储量丰富且容易获得、具有可再生性且燃烧产物绿色无毒,易于储存且便于运输,因此被认为是未来能源格局中最理想的能源载体。而电解水法制氢是获得高纯度氢气,并用于未来应用的最有效的途径。传统的水分解反应包含水的氧化过程(OER)和水的还原过程(HER),且两个反应过程均需要较高的过电势才能达到其预期的反应效率,这就导致了整个电解水反应所需的实际外加电压远大于其理论值(1.23 V)。因此,发展高效的OER和HER催化剂以降低反应所需的过电势,提高整个水分解反应的能量转化效率就成为了当前清洁能源领域研究的重点。目前经研究已证实,基于金属铂的一类材料是性能最好的HER催化剂,而基于金属钌和金属铱的一类氧化物材料如Ru02和Ir02是一类性能最好的OER催化剂,但该类材料属于贵金属材料,其储量不足,且价格太过昂贵,因此极大的限制了其在工业生产中广泛的应用。因此,研究者的目光就转向为成本较低、储量较为丰富的第一过渡周期金属元素上。基于此,本论文以第一过渡周期金属元素组成的化合物为前提,以提高电解水反应的转化效率为宗旨,采用不同的制备手段,旨在构建高活性、高稳定性的OER、HER以及全电解水的双功能催化剂,主要研究内容包括以下几个方面:1.在表面活性剂PVP(K30)作用下,通过一种简单温和、高效的共沉淀的方法,首先制备出了 Co3(OAc)5(OH)的柱状结构。然后经过在不同温度下经过煅烧处理,最终得到了大小均一,分布均匀且多孔型的CoO微米柱材料。实验结果表明,经过200 ℃煅烧处理得到的CoO-200样品是碱性条件下最为稳定的且具有高活性的OER催化剂。催化电流密度达到10mA·cm-2时的过电势只有280 mV。2.采用简单、快速的电化学原位沉积法,在三维碳纤维布基底上原位沉积了一层NiSe-EA/CC薄膜。这种简单的电化学沉积法取代了传统复杂的高温硒化过程并且有效的避免了有毒气体硒化氢(H2Se)的释放。实验结果表明该NiSe-EA/CC薄膜在碱性电解液中同时对析氢反应和析氧反应均表现出了优异的电催化活性以及较强的稳定性。当用作全水分解的双功能催化剂时,在两电极系统的电解槽中,当催化电流密度达到10 mA·cm-2时仅需电解槽电压1.53 V。
摘要第3-4页
Abstract第4-5页
第1章 绪论第8-34页
    1.1 引言第8-10页
    1.2 光合作用第10-13页
        1.2.1 自然界中光合作用的原理第10-12页
        1.2.2 人工模拟光合作用的原理第12-13页
    1.3 电催化水分解第13-25页
        1.3.1 析氢反应第13-19页
        1.3.2 析氧反应第19-23页
        1.3.3 全电解水反应第23-25页
    1.4 电催化剂的性能参数第25-32页
        1.4.1 过电势第25-27页
        1.4.2 塔菲尔斜率第27-28页
        1.4.3 交换电流密度第28页
        1.4.4 稳定性第28页
        1.4.5 法拉第效率第28-29页
        1.4.6 氢吸附吉布斯自由能第29-30页
        1.4.7 氧吸附吉布斯自由能第30-32页
    1.5 本论文的选题意义、研究内容及创新性第32-34页
        1.5.1 选题意义第32页
        1.5.2 研究内容第32-33页
        1.5.3 创新性第33-34页
第2章 聚乙烯吡咯烷酮修饰的多孔CoO微米柱的制备及其电催化水氧化性能的研究第34-54页
    2.1 前言第34-36页
    2.2 实验部分第36-39页
        2.2.1 实验试剂第36-37页
        2.2.2 材料的制备第37页
        2.2.3 材料的分析表征第37-38页
        2.2.4 电化学测试条件第38-39页
    2.3 结果与讨论第39-53页
        2.3.1 Co_3(OAc)_5OH前驱体的结构与形貌的表征第39-42页
        2.3.2 多孔型CoO中空微米柱的结构与形貌的表征第42-46页
        2.3.3 Co_3(OAc)_5OH前驱体和多孔型CoO微米柱电催化活性的表征第46-50页
        2.3.4 Co_3(OAc)_5OH柱状前驱体和多孔型CoO微米柱稳定性的表征第50-53页
    2.4 小结第53-54页
第3章 [Ni(en)_3](SeO_3)配合物作为前驱体电化学沉积NiSe薄膜及其电催化水分解性能的研究第54-80页
    3.1 前言第54-57页
    3.2 实验部分第57-61页
        3.2.1 实验试剂第57页
        3.2.2 材料的制备第57-59页
        3.2.3 材料的分析表征第59-60页
        3.2.4 电化学测试条件第60-61页
    3.3 结果与讨论第61-78页
        3.3.1 NiSe-EA/CC结构与形貌的表征第61-67页
        3.3.2 NiSe-EA/CC析氧反应催化活性的表征第67-69页
        3.3.3 NiSe-EA/CC析氢反应催化活性的表征第69-72页
        3.3.4 NiSe-EA/CC析氧和析氢反应稳定性的表征第72-77页
        3.3.5 NiSe-EA/CC两电极系统全水分解性能的表征第77-78页
    3.4 小结第78-80页
第4章 总结与展望第80-82页
    4.1 总结第80-81页
    4.2 展望第81-82页
参考文献第82-96页
致谢第96-98页
攻读硕士学位期间的研究成果第98页
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