含磷化合物对尾矿污染土壤铀及伴生重金属钝化的应用基础研究

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本文围绕含磷化合物对铀及伴生重金属污染土壤的钝化修复研究,通过大棚盆栽控制性实验,以纳米羟基磷灰石(NHAP)、过磷酸钙(SSP)和磷酸二氢钾(KH2PO4)为试验材料,筛选出钝化铀效果较好的磷肥,在铀尾矿区进行实地大田实验,以高生物量铀富集植物紫花苜蓿(Medicago sativa L.)和酸模(Rumex acetosa L.)为试验所需植物,分析施加不同种类和剂量的含磷化合物对不同植物在尾矿区铀及伴生重金属胁迫下生长指标和对铀的富集特征,以及对土壤铀及伴生重金属不同化学形态的影响。为放射性核素污染土壤治理和环境修复提供一定的参考。主要结论如下:(1)在大棚盆栽实验中,添加含磷化合物能够显著促进植物的生长,以添加SSP促进植物生长效果最好。与对照组相比,在原污染土壤中添加SSP、KH2PO4、NHAP使紫花苜蓿植株铀含量分别减少了21.16%、40.59%、36.61%;在模拟U污染量25 mg·kg-1土壤中,添加SSP、KH2PO4、NHAP使紫花苜蓿植株铀含量分别减少了76.68%、89.67%、74.95%;在模拟U污染量50 mg·kg-1土壤,添加SSP、KH2PO4、NHAP使紫花苜蓿植株铀含量分别减少了66.33%、81.07%、86.78%。三种铀污染土壤综合而言,KH2PO4降低植物富集铀的效果最好。三种含磷化合物都显著降低了土壤中离子交换态铀和碳酸盐结合态铀的含量,即有效态铀含量,降低幅度在94.81%1.92%,以KH2PO4降低最多,说明含磷化合物主要通过降低土壤中铀的有效态含量从而减少铀向植物中迁移。三种浓度下对比发现,在25 mg·kg-1模拟铀污染土壤中有效态铀含量降低效果最好,平均降低有效态含量64.14%。(2)在铀尾矿区大田试验中,与CK相比较,在施磷量为7 g/m2时,紫花苜蓿根系、茎叶及整株干物质量达0.30、2.19、2.49 g·株-1,较对照组分别增加57.89%、217.39%、186.21%,在7 g/m2时,其茎叶、整株干重达到1.38、2.41 g·株-1,较CK分别增加了109.01%、72.14%,植株干重增加效果最明显;与CK相比,在施加NHAP浓度为9 g/m2时,较对照组减少铀含量82.93%,在施加KH2PO4剂量为5 g/m2时,植物根系、茎叶及整株铀含量较对照组均出现最低值,平均分别降低铀含量71.16%、64.64%、72.74%。酸模在施加NHAP后均显著降低了植物铀含量,在施磷量为7 g/m2时,酸模根系铀含量降低最为显著,降低铀含量48.62%;紫花苜蓿对锰的吸收能力要优于酸模,在施加NHAP为7 g/m2时,抑制两种植物吸收锰效果最为显著,且转移系数均大于1,在施加NHAP为5 g/m2和施加KH2PO4为9 g/m2时,酸模的转运系数(TF)值分别达到7.69和6.24;两种含磷化合物抑制酸模吸收镉效果为KH2PO4>NHAP,而选用紫花苜蓿时,则是NHAP>KH2PO4,在施磷量为7 g/m2时最佳;与CK相比,在施加NHAP为9 g/m2时,紫花苜蓿植株砷含量最低,较CK降低了77.27%,在施加KH2PO4浓度为7 g/m2时,两种植物地下部和整株砷浓度达到最低值,TF呈现出各自不同的变化规律,酸模的TF值均大于1,对砷的转运能力较强,两种磷肥对比发现,KH2PO4抑制植物吸收砷效果优于NHAP。(3)在田间条件下,验证两种含磷化合物降低植物铀含量是由于磷肥降低了土壤铀及伴生重金属有效态的含量,增加其他不易被植物吸收的其他形态的含量。研究结果表明:NHAP可有效提高尾矿区土壤的pH值,KH2PO4降低土壤p H值不显著;施加KH2PO4为9 g/m2时土壤有效铀含量最低,平均降低有效铀含量40.84%;施加NHAP为在7 g/m2和9 g/m2时,较对照组分别降低镉含量0.269 mg·kg-1和0.330 mg·kg-1,KH2PO4则对土壤有效镉并无太大影响;施加NHAP为5 g/m2时钝化效果最好。KH2PO4处理下,土壤锰形态主要由酸溶态和残渣态向可还原态和可氧化态进行转化;在施加KH2PO4剂量为9 g/m2时,有效砷达到最低值,两种磷肥对比发现,高浓度的KH2PO4降低有效砷比例要优于NHAP。综上,含磷化合物对尾矿区铀及伴生重金属污染土壤有较好的钝化修复效果,可为放射性核素的治理提供一定的参考。
摘要第4-6页
abstract第6-8页
1 绪论第12-24页
    引言第12页
    1.1 国内外研究背景与现状第12-13页
        1.1.1 铀尾矿库及周边地区土壤污染现状第12-13页
        1.1.2 铀矿山附近土壤中重金属的分布第13页
    1.2 铀污染土壤修复技术研究现状第13-17页
        1.2.1 物理化学修复技术第13页
        1.2.2 植物修复技术第13-14页
        1.2.3 微生物修复技术第14页
        1.2.4 铀及伴生重金属的化学钝化修复技术第14-17页
    1.3 含磷化合物修复铀及伴生重金属污染的研究现状第17-18页
        1.3.1 含磷化合物修复的机理和效果第17-18页
        1.3.2 含磷化合物粒径对铀及伴生重金属钝化效果影响的研究第18页
    1.4 含磷化合物对矿区土壤铀及伴生重金属化学形态和生物可给性的影响第18-20页
        1.4.1 土壤中铀及伴生重金属的化学形态第18-19页
        1.4.2 主要重金属形态第19-20页
    1.5 含磷物质修复效果评价第20-21页
        1.5.1 以污染物中重金属的形态分析评价修复效果第20-21页
        1.5.2 以生物吸收评价修复效果第21页
    1.6 课题的来源和主要内容第21-22页
        1.6.1 课题来源第21-22页
        1.6.2 课题研究内容第22页
    1.7 课题创新点与意义第22-24页
        1.7.1 课题的创新点第22页
        1.7.2 课题研究的意义第22-24页
2 大棚盆栽实验中不同含磷化合物固化铀污染土壤的研究第24-40页
    引言第24-25页
    2.1 材料与方法第25-29页
        2.1.1 实验材料、土壤与试剂第25-26页
        2.1.2 试验主要仪器第26页
        2.1.3 试验设计与处理方法第26-27页
        2.1.4 样品处理与分析第27-28页
        2.1.5 数据处理与分析第28-29页
    2.2 结果与分析第29-37页
        2.2.1 施加不同种类不同浓度含磷化合物对紫花苜蓿生物量的影响第29-31页
        2.2.2 施加不同剂量含磷化合物对紫花苜蓿铀含量的影响第31-32页
        2.2.3 铀胁迫下不同含磷化合物对紫花苜蓿铀的富集特征第32-34页
        2.2.4 添加不同含磷化合物对土壤不同形态铀含量的影响第34-37页
    2.3 讨论第37-38页
    2.4 结论第38-40页
3 大田实验中不同含磷化合物对植物生物量及铀及伴生重金属的富集能力的研究第40-63页
    引言第40-41页
    3.1 材料与方法第41-45页
        3.1.1 实验材料、土壤与试剂第41-42页
        3.1.2 主要仪器设备第42页
        3.1.3 试验设计与处理方法第42-44页
        3.1.4 样品处理与分析第44-45页
        3.1.5 数据处理与分析第45页
    3.2 结果与分析第45-59页
        3.2.1 施加不同种类和剂量的含磷化合物对紫花苜蓿及酸模生长的影响第45-47页
        3.2.2 施加不同种类和剂量含磷化合物对紫花苜蓿及酸模富集铀能力的影响第47-50页
        3.2.3 施加不同种类和剂量含磷化合物对紫花苜蓿及酸模富集锰能力的影响第50-53页
        3.2.4 施加不同种类和剂量含磷化合物对紫花苜蓿及酸模富集镉能力的影响第53-57页
        3.2.5 施加不同种类和剂量含磷化合物对紫花苜蓿及酸模富集砷能力的影响第57-59页
    3.3 讨论第59-62页
    3.4 结论第62-63页
4 大田实验不同含磷化合物对土壤中不同形态铀及伴生重金属的影响第63-90页
    引言第63-64页
    4.1 材料与方法第64-67页
        4.1.1 实验材料、土壤与试剂第64-65页
        4.1.2 主要仪器设备第65页
        4.1.3 试验设计与处理方法第65页
        4.1.4 样品处理与分析第65-67页
        4.1.5 数据处理第67页
    4.2 结果与分析第67-86页
        4.2.1 磷肥处理下对土壤pH的影响第67-68页
        4.2.2 不同磷肥对紫花苜蓿栽种下土壤中铀各形态的影响第68-71页
        4.2.3 不同磷肥对酸模栽种下土壤不同形态铀的影响第71-73页
        4.2.4 不同磷肥对紫花苜蓿栽种下土壤不同形态镉的影响第73-76页
        4.2.5 不同磷肥对酸模栽种下土壤不同形态镉的影响第76-78页
        4.2.6 不同磷肥对紫花苜蓿栽种下土壤不同形态锰的影响第78-80页
        4.2.7 不同磷肥对酸模栽种下土壤不同形态锰的影响第80-82页
        4.2.8 不同磷肥对紫花苜蓿栽种下土壤不同形态砷的影响第82-84页
        4.2.9 不同磷肥对酸模栽种下土壤不同形态砷的影响第84-86页
    4.3 讨论第86-88页
    4.4 结论第88-90页
5 结论和展望第90-93页
    5.1 结论第90-92页
    5.2 展望第92-93页
致谢第93-94页
参考文献第94-106页
攻读硕士学位期间发表的学术论文及研究成果第106页
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