BDD电极电化学降解磷酸三丁酯—二甲苯废水的研究

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放射性废有机溶剂对环境及人体都具有极大危害,我们应重视对此类废有机溶剂的储存、处理及排放。目前常用的处理废有机溶剂的方法都或多或少存在着一定的问题,仍需要不断地改进处理方法以提高处理效率、增强处理效果,同时尽可能避免二次污染。电化学高级氧化法具有设备简单、易于实现自动化控制、无二次污染等独特优势,在有机废水处理中应用广泛。其中,掺硼金刚石电极(BDD)电化学氧化降解技术成为近年来的研究热点,因为BDD电极具有电阻率低、电势窗口宽、背景电流低等优点。本文即以BDD电极对模拟放射性有机废水进行电化学氧化处理研究,全文工作如下:(一)以磷酸三丁酯模拟废水为研究对象,采用BDD电极电化学氧化处理技术,系统地研究了降解时间、磷酸三丁酯初始浓度(1.0-12.0 g L–1)、电流密度(10-80mA cm–2)、溶液pH值(3-11)、电解质浓度(Na2SO4浓度为0.05-0.75 mol L–1)及其种类(NaCl、NaClO4及Na2SO4,浓度均为0.05 mol L–1)对模拟废水降解效果的影响,寻找最佳降解条件。研究结果表明,在4 g L–1TBP初始浓度下,以0.5 mol L–1 Na2SO4作支持电解质,电流密度为40 mA cm–2,无需调节废水pH值,降解时间180 min为最佳降解条件。此条件下,磷酸三丁酯模拟废水的COD去除率最高,达到了82.3%,此时的能耗为26.16 kWh m–3。通过对磷酸三丁酯模拟废水的降解产物进行分析得出:降解产物中可能含有磷酸二丁酯(DBP)、磷酸盐、丁醇及一些短链的醛或羧酸。由此,初步推断出磷酸三丁酯的降解过程为:TBP首先降解为DBP与丁醇,然后DBP进一步降解为磷酸盐,而丁醇则降解为短链的醛或羧酸。(二)以二甲苯模拟废水为研究对象,采用BDD电极电化学氧化处理技术,系统地研究了降解时间、电流密度(10-60 mA cm–2)、电解质浓度(0.05-0.50 mol L–1)、二甲苯初始浓度(1.72-6.88 g L–1)及溶液pH值(3、7、11)对模拟废水降解效果的影响,寻找最佳降解条件。研究结果表明,在6.88 g L–1二甲苯初始浓度下,以0.5 mol L–1Na2SO4作支持电解质,电流密度为30 mA cm–2,调节废水pH值为3,降解时间180 min为最佳降解条件。在此条件下,二甲苯模拟废水的COD去除率最高,达到了88.6%,此时的能耗为26.28 kWh m–3。此外,我们初步推断BDD电极电化学氧化降解二甲苯模拟废水的降解过程为:二甲苯受·OH的攻击发生羟基化反应生成酚类物质;进一步被氧化为醌类物质后,继续降解生成简单的有机酸;最终被矿化为CO2和H2O。(三)结合磷酸三丁酯模拟废水及二甲苯模拟废水降解过程中探究得出的最佳降解条件,对磷酸三丁酯-二甲苯混合模拟废水(初始COD值为4979.16 mg L–1)进行BDD电极电化学氧化降解处理。在电流密度为30 mA cm-2、Na2SO4浓度为0.5 mol L–1、溶液pH值为3的条件下,控制反应温度为15±5℃、降解时间为180min,废水的COD去除率达到了79.2%,能耗为25.44 kWh m-3。
摘要第4-6页
Abstract第6-8页
1 绪论第11-29页
    1.1 高级氧化法第12-19页
        1.1.1 电化学高级氧化法第12-13页
        1.1.2 BDD电极在有机废水处理中的研究现状第13-19页
    1.2 放射性废有机溶剂及其处理第19-27页
        1.2.1 磷酸三丁酯第19-23页
        1.2.2 二甲苯第23-27页
    1.3 本文研究目的、内容及意义第27-29页
2 实验部分第29-35页
    2.1 实验试剂及材料第29-30页
    2.2 BDD电极电化学氧化降解试验装置第30-31页
    2.3 实验分析方法第31-33页
        2.3.1 模拟废水的表征方法第31-32页
        2.3.2 降解产物的表征方法第32-33页
    2.4 电化学氧化降解实验第33-35页
3 应用BDD电极电化学氧化降解磷酸三丁酯第35-52页
    3.1 降解时间的影响第35-38页
    3.2 TBP初始浓度的影响第38-40页
    3.3 电流密度的影响第40-42页
    3.4 模拟废水pH值的影响第42-44页
    3.5 电解质浓度的影响第44-46页
    3.6 电解质种类的影响第46-48页
    3.7 磷酸三丁酯模拟废水的降解产物初步分析第48-51页
    3.8 本章小结第51-52页
4 应用BDD电极电化学氧化降解二甲苯第52-63页
    4.1 降解时间的影响第52-54页
    4.2 电流密度的影响第54-55页
    4.3 电解质浓度的影响第55-57页
    4.4 二甲苯初始浓度的影响第57-59页
    4.5 模拟废水pH值的影响第59-61页
    4.6 二甲苯模拟废水降解过程初步分析第61页
    4.7 本章小结第61-63页
5 应用BDD电极电化学氧化降解磷酸三丁酯-二甲苯第63-65页
结论与展望第65-67页
致谢第67-68页
参考文献第68-75页
攻读硕士学位期间取得的学术成果第75页
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