非贵金属/g-C3N4复合光催化剂的制备及分解水产氢性能研究

光催化论文 g-C_3N_4论文 助催化剂论文 Ni(OH)_2论文
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探索能充分利用和有效转化太阳光可见光能量的廉价稳定的光催化材料是目前以至未来光催化研究的核心。聚合物氮化碳(g-C3N4)被认为是一种非常有前途的光催化材料。为了提高其产氢活性,通常需要加入贵金属Pt等助催化剂。但是贵金属储量和价格限制了其大规模使用。非贵金属助催化剂负载成为g-C3N4改性的一种有价值的途径。助催化剂表面活性位以及界面电荷迁移是增强光催化活性的关键。因此,设计构筑特殊微观结构、形貌、晶体结构、结晶度的助催化剂和调控界面相互作用,合成高效非贵金属/g-C3N4复合光催化剂和揭示助催化剂对电荷迁移和化学反应过程的本质作用对g-C3N4改性具有非常重要的研究意义。针对上述问题,我们选用非贵金属Ni化合物作为助催化剂,通过调控助催化剂形貌和晶体结构,制备非贵金属Ni化合物/g-C3N4复合光催化剂,结合系统表征和光催化分解水产氢性能评价探索助催化剂微观结构和晶体结构对g-C3N4光催化性能提高的影响,开展了如下研究工作:(1)采用简单浸渍法,氨水调节pH,在g-C3N4表面负载一维Ni(OH)2纳米线非贵金属助催化剂,探讨助催化剂微观结构和形貌对促进g-C3N4可见光催化水分解产氢性能的影响;(2)在g-C3N4表面负载NiO助催化剂提高其光催化产氢性能,研究NiO助催化剂的结晶度对Ni-O-C界面结的形成、对载体g-C3N4光吸收的影响和在电荷迁移以及表面释氢中的作用。论文取得的主要创新性结果和结论如下:(1)控制氨水调节pH>12得到一维Ni(OH)2纳米线助催化剂修饰g-C3N4光催化剂。一维Ni(OH)2纳米线与g-C3N4界面接触面积远大于Ni(OH)2纳米颗粒与g-C3N4界面接触面积,更有利于光生电子从g-C3N4上通过异质结迁移到Ni(OH)2助催化剂上。一维纳米线结构使得迁移到Ni(OH)2的光生载流子更易流动,从而快速迁移到产氢活性位上。(2)通过改变后处理温度可调控g-C3N4表面NiO助催化剂的结晶度。发现无定形NiO助催化剂更有利于提高g-C3N4光催化产氢性能。无定形NiO助催化剂表面暴露更多的氢气释放活性位;其负载拓宽了 g-C3N4的可见光吸收;无定形NiO/g-C3N4界面形成更多的C-O-Ni电子传输通道,明显促进了光生载流子的迁移和分离。这些研究结果为理解助催化剂促进g-C3N4光催化性能提供了新见解,也为设计制备高效非贵金属助催化剂负载g-C3N4复合光催化剂提供了可借鉴的策略。
摘要第3-4页
Abstract第4-5页
第1章 前言第8-30页
    1.1 引言第8页
    1.2 光催化分解水第8-14页
        1.2.1 光催化产氢的基本原理第8-10页
        1.2.2 光催化产氢体系第10-14页
    1.3 无金属光催化剂第14-16页
        1.3.1 石墨烯第14-15页
        1.3.2 氮化硼(h-BN)第15页
        1.3.3 黑磷(BP)第15页
        1.3.4 类石墨相氮化碳(g-C_3N_4)第15-16页
    1.4 g-C_3N_4光催化剂的改性第16-26页
        1.4.1 g-C_3N_4的纳米结构设计第16-18页
        1.4.2 g-C_3N_4的剥离第18-20页
        1.4.3 g-C_3N_4的功能化第20-22页
        1.4.4 助催化剂负载第22-23页
        1.4.5 设计构建半导体复合异质结第23-26页
    1.5 立项依据及研究内容第26-30页
        1.5.1 立项依据第26-27页
        1.5.2 研究内容第27页
        1.5.3 研究目标第27页
        1.5.4 创新性第27-30页
第2章 主要实验仪器及表征第30-32页
    2.1 实验试剂第30页
    2.2 实验仪器第30-32页
第3章 1D Ni(OH)_2纳米线修饰g-C_3N_4光催化水分解产氢第32-44页
    3.1 前言第32-33页
    3.2 实验部分第33-34页
        3.2.1 g-C_3N_4的制备第33页
        3.2.2 1D Ni(OH)_2纳米线修饰g-C_3N_4的制备第33-34页
        3.2.3 表征第34页
        3.2.4 光催化水分解产氢活性测试第34页
    3.3 结果讨论第34-43页
    3.4 小结第43-44页
第4章 无定形NiO修饰g-C_3N_4光催化水分解产氢第44-74页
    4.1 前言第44-46页
    4.2 实验部分第46-48页
        4.2.1 g-C_3N_4的制备第46页
        4.2.2 Ni(OH)_2修饰g-C_3N_4的制备第46页
        4.2.3 Ni/g-C_3N_4的制备第46页
        4.2.4 Ni/g-C_3N_4-C的制备第46-47页
        4.2.5 表征第47页
        4.2.6 光催化水分解产氢活性测试第47-48页
    4.3 结果与讨论第48-72页
    4.4 小结第72-74页
第5章 结论与展望第74-76页
    5.1 结论第74页
    5.2 展望第74-76页
参考文献第76-96页
致谢第96-98页
攻读硕士期间研究成果第98页
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