基于铂纳米粒子化学传感器的研究及分析应用

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第一章:简要概述了纳米材料的分类、特性,并对纳米材料的制备方法,及其在传感器中的应用进行了详细的综述。第二章:以N,N—二甲基甲酰胺(DMF)做为还原剂和保护配体,制备了DMF-PtNCs铂纳米簇(Platinum Nanoclusters, PtNCs)。PtNCs的紫外吸收光谱中没有明显的表面等离子体共振特征峰,说明该纳米粒子的粒径小于2nm。PtNCs在强酸、强碱、高浓度盐溶液中放置一段时间后其荧光强度的几乎无变化,说明此纳米粒子比较稳定。采用荧光光谱法研究了Fe3+离子对PtNCs荧光光谱的影响,不同浓度的Fe3+离子使得PtNCs的荧光发生不同程度的簇灭,并且研究了pH对荧光猝灭的灵敏度的影响。本文建立了一种检测Fe3+离子的方法,在最佳实验条件下,该检测方法其线性范围为5.0x10-7-3.5xl0-4mol/L,最低检测限达到4.2x1-"8mol/L。实际样品中可能存在的11种金属离子进行了考察,结果表明这些金属离子对Fe3+离子的检测几乎没有干扰。采标准加入法将其应用于自来水、湖水、雨水中Fe3+离子的测定中,回收率为91%-107%。第三章:借助鸡蛋膜中大量的乙醛基(-CHO)的还原作用,将K2PtCl4还原,原位制备得到铂纳米粒子(Platinum Nanoparticles, PtNPs),不使用任何的包埋剂和交联剂直接将葡萄糖氧化酶(GOx)固定于鸡蛋膜上,结合溶解氧电极研制了一种新型的葡萄糖生物传感器。考察影响传感器响应的因素如pH、温度和缓冲溶液的浓度等,建立了检测葡萄糖的方法。实验表明该传感器的线性范围为10μM-225μM,检测限为5μM,响应时间小于30S,八个月后,该生物传感器的响应值能达到最初测定值的90%。同一张PtNPs/GOx鸡蛋膜重复测定10次的RSD为1.03%,说明该传感器具有良好的重复性。对于5张PtNPs/GOx鸡蛋膜,它们测定结果的RSD为0.54%,说明该传感器具有很好的重现性。实际样品中可能存在的干扰物质,如果糖、乳糖、柠檬酸、苯甲酸钠、抗坏血酸、ZnSO4等对葡萄糖的测定均不产生干扰。本传感器方法简单,易于操作,灵敏度高,响应时间短,线性范围宽,干扰较少,重现性好,有良好的稳定性,已经成功用于人体血液样品及饮料中葡糖糖的测定,并进行了回收率测定,回收率为91%-105%之间。第四章:以戊二醛做为交联剂,壳聚糖做为包埋剂,将水溶性DMF-PtNCs铂纳米簇(Platinum Nanoclusters, PtNCs)和葡萄糖氧化酶共同固定于鸡蛋膜上,偶联溶解氧电极成功研制了铂纳米增强型的葡萄糖生物传感器。本文研制的葡萄糖生物传感器响应时间小于30S,线性范围是10μM-200μM,检测限为5μM,八个月后该传感器的响应值能达到最初测定值的82.7%。实际样品中可能存在的干扰物质,如尿素、CaCl2、 KC1、抗坏血酸、氨基乙酸等对葡萄糖的测定几乎不产生干扰。该葡萄糖生物传感器已经成功用于实际样品尿样中葡萄糖的测定,回收率为96%-112%。第五章:以焦磷酸钠为保护配体,通过NaBH4还原HAuCl4得到了红色的金纳米溶液。葡萄糖将Ag(NH3)2OH中的Ag+还原为金属银,附着致金纳米的表面形成核壳结构,同时溶液的颜色也由红色变为黄色。因此基于比色法来定量的测定溶液中的葡萄糖的含量。考察了葡萄糖对金纳米紫外吸收光谱的影响。
中文摘要第11-13页
ABSTRACT第13-15页
第一章 绪论第16-32页
    1.1 纳米材料的分类和特性第16-19页
        1.1.1 纳米材料的分类第16-18页
        1.1.2 纳米材料的特性第18-19页
    1.2 纳米材料的制备第19-21页
        1.2.1 物理方法第20页
        1.2.2 化学方法第20-21页
    1.3 纳米材料的应用研究进展第21-25页
        1.3.1 纳米材料在阴离子检测中的应用第21页
        1.3.2 纳米材料在阳离子检测中的应用第21-22页
        1.3.3 纳米材料生物传感器方面的应用第22-25页
    1.4 立题背景与研究内容第25-27页
        1.4.1 立题背景第25-26页
        1.4.2 研究内容第26-27页
    参考文献第27-32页
第二章 以N,N-二甲基甲酰胺保护的铂纳米簇对Fe~(3+)识别作用的光谱法研究第32-44页
    2.1 引言第32页
    2.2 实验部分第32-34页
        2.2.1 仪器与试剂第32-33页
        2.2.2 铂纳米簇的制备第33页
        2.2.3 铂纳米簇荧光光谱测定第33-34页
    2.3 结果与讨论第34-41页
        2.3.1 铂纳米簇的紫外吸收光谱和荧光光谱第34-35页
        2.3.2 不同溶液体系的PtNCs的荧光光谱第35-36页
        2.3.3 铁离子对铂纳米簇荧光的猝灭作用第36-37页
        2.3.4 pH对DMF-PtNCs-金属离子体系荧光的影响第37-38页
        2.3.5 不同浓度的PtNCs对DMF-PtNCs-金属离子体系荧光的影响第38-39页
        2.3.6 分析应用第39-41页
    2.4 结论第41-42页
    参考文献第42-44页
第三章 基于铂纳米粒子的葡萄糖生物传感器的研究及应用第44-60页
    3.1 引言第44-45页
    3.2 实验部分第45-46页
        3.2.1 试剂和仪器第45页
        3.2.2 样品预处理第45页
        3.2.3 铂纳米粒子的制备和葡萄糖氧化酶的固定第45-46页
        3.2.4 测定方法第46页
    3.3 结果与讨论第46-56页
        3.3.1 葡萄糖生物传感器的响应行为第46-47页
        3.3.2 不同体积的0.1M的K_2PtCl_4对传感器的影响第47-48页
        3.3.3 不同体积的1% GOx对传感器的影响第48-49页
        3.3.4 反应时间的影响第49-50页
        3.3.5 pH的影响第50-51页
        3.3.6 缓冲溶液浓度的影响第51页
        3.3.7 温度的影响第51-52页
        3.3.8 葡萄糖生物传感器的使用寿命和响应时间第52-53页
        3.3.9 葡萄糖生物传感器的重现性和重复性第53页
        3.3.10 干扰实验第53-54页
        3.3.11 人体血液的葡萄糖的测定第54-55页
        3.3.12 饮料中葡萄糖的测定第55-56页
    3.4 结论第56-57页
    参考文献第57-60页
第四章 铂纳米增强型葡萄糖生物传感器的研究与应用第60-72页
    4.1 引言第60页
    4.2 实验部分第60-61页
        4.2.1 试剂和仪器第60-61页
        4.2.2 铂纳米粒子的制备第61页
        4.2.3 铂纳米粒子和葡萄糖氧化酶在鸡蛋膜上的固定第61页
        4.2.4 测定方法第61页
    4.3 结果与讨论第61-69页
        4.3.1 葡萄糖生物传感器的响应行为第62页
        4.3.2 GOx-PtNCs与PtNPs/GO_x固定膜的比较第62-63页
        4.3.3 戊二醛浓度的影响第63-64页
        4.3.4 铂纳米粒子的浓度的影响第64-65页
        4.3.5 pH的影响第65-66页
        4.3.6 温度的影响第66-67页
        4.3.7 GOx-PtNCs固定酶的葡萄糖传感器的分析性能第67-68页
        4.3.8 干扰试验第68页
        4.3.9 实际样品的检测第68-69页
    4.4 结论第69页
    参考文献第69-72页
第五章 基于金纳米材料比色法检测葡萄糖第72-76页
    5.1 引言第72页
    5.2 实验部分第72-73页
        5.2.1 试剂和仪器第72-73页
        5.2.2 金纳米的制备第73页
        5.2.3 银氨溶液的制备第73页
        5.2.4 葡萄糖溶液的检测第73页
    5.3 结果与讨论第73-74页
        5.3.1 金纳米溶液的紫外吸收光谱第73-74页
    5.4 后续实验安排第74页
    参考文献第74-76页
攻读硕士学位期间取得的研究成果第76-77页
致谢第77-78页
个人简介第78-82页
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