水滑石负载的金属纳米催化剂在醇氧化反应中的研究

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醇类选择氧化成对应的羰基化合物是有机合成中重要的官能团转化,在化学工业中都占有非常重要的地位,因此,开发清洁有效的绿色氧化催化体系是当前科学研究的重点。本文以水滑石作为载体,制备了一种Au-Pd双金属纳米催化剂,对其结构进行了XRD, TEM及XPS等表征。表明Au-Pd纳米颗粒高分散在水滑石的表面,同时发现金属之间发生了强烈的互相作用,而且Pd更多的富集在催化剂的表面。催化活性研究表明,双金属催化剂催化活性明显要高于单金属催化剂,并且对不活泼的脂肪伯醇均能够高效的转化成对应的酸,循环多次并没有明显的活性下降。此外,水滑石经过功能化聚乙二醇分子或者氨基酸插层改性后,再固定活性组分钯制成的催化剂也具有较高的醇氧化活性。本论文涉及的催化体系均为环境友好的绿色催化体系,从催化剂的设计、溶剂的选择、反应的原子经济性以及产物的分离和催化剂的循环使用都符合绿色化学发展的要求,为绿色反应体系的设计提供了一定的理论基础。
摘要第5-6页
ABSTRACT第6页
第1章 文献综述第9-30页
    1.1 引言第9-10页
    1.2 水滑石介绍第10-13页
        1.2.1 水滑石的结构及组成第10-11页
        1.2.2 水滑石的性质第11页
        1.2.3 水滑石的制备第11页
        1.2.4 水滑石在催化方面的应用第11-13页
    1.3 水相介绍第13-15页
    1.4 醇氧化反应第15-28页
        1.4.1 Pd催化醇氧化反应第16-21页
        1.4.2 Au催化醇氧化反应第21-27页
        1.4.3 Au-Pd催化醇氧化反应第27-28页
    1.5 论文的选题意义第28-29页
    1.6 论文的研究内容第29-30页
第2章 实验部分第30-37页
    2.1 原料及试剂第30-31页
    2.2 实验仪器及装置第31-32页
        2.2.1 实验仪器第31-32页
        2.2.2 实验装置第32页
    2.3 催化剂制备第32-33页
        2.3.1 水滑石的制备第32页
        2.3.2 金属催化剂的制备第32-33页
    2.4 催化剂表征第33页
        2.4.1 透射电子显微镜(TEM)第33页
        2.4.2 X射线衍射谱(XRD)第33页
        2.4.3 电感耦合等离子体发射光谱仪测定(ICP-AES)第33页
        2.4.4 X射线光电子能谱学(XPS)第33页
    2.5 催化剂活性测试第33-34页
    2.6 产物分析方法第34-37页
        2.6.1 气相色谱分析条件第34页
        2.6.2 气质联用分析条件第34-35页
        2.6.3 反应转化率和选择性计算方法第35-37页
第3章 催化剂催化氧化性能的研究第37-45页
    3.1 催化剂载体制备方法的比较第37-38页
    3.2 双金属及单金属催化性能比较第38-39页
    3.3 载体对催化活性的影响第39-40页
    3.4 催化反应动力学研究第40页
    3.5 催化剂的循环使用第40-41页
    3.6 其他底物的氧化反应第41-43页
    3.7 本章小结第43-45页
第4章 催化剂结构与活性之间的关系第45-50页
    4.1 X射线衍射农征与分析第45页
    4.2 XPS表征及分析第45-46页
    4.3 ICP-AES分析第46-47页
    4.4 透射电镜表征与分析第47-48页
    4.5 反应机理的推测第48页
    4.6 本章小结第48-50页
第5章 有机分子改性的水滑石负载钯催化剂催化醇的氧化反应第50-57页
    5.1 催化剂的制备及表征第50-53页
        5.1.1 Pd-PEG-LDH的制备及表征第50-52页
        5.1.2 Pd-GLU-LDH的制备及表征第52-53页
    5.2 催化性能研究第53-56页
        5.2.1 Pd-PEG-LDH的催化性能第53-55页
        5.2.2 Pd-GLU-LDH的催化性能第55-56页
    5.3 本章小结第56-57页
全文总结第57-58页
参考文献第58-68页
致谢第68-69页
硕士期间取得的研究成果第69-70页
卷内备考表第70页
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