柴油车尾气SCR催化剂的制备与测试
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在船舶动力、发电、灌溉、车辆动力等广阔的领域,柴油机得到了广泛的应用,在车用动力方面的优势尤为明显,全球车用动力"柴油化"趋势日益形成。柴油机的燃烧方式决定了它燃油经济性优越于汽油机。但随着我国汽车保有量的增加,柴油车尾气排放所带来的环境污染问题日益严峻。柴油机尾气中有害成分主要有:一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NOX)、二氧化硫(SO2)和臭气等有害气体及各种固体微粒(碳烟)。据统计,目前我国移动源所排放NOx总量的65%来自柴油车。为了控制日益严峻的环境污染趋势,我国对柴油车尾气排放标准的要求也将日益苛刻。目前在柴油机尾气NOx净化领域,国际上主要有两条相对成熟的技术路线。一条是以美国发动机企业为代表的EGR(Exhaust Gas Recirculation)+DPF路线,另一条是以欧洲发动机企业为代表的优化燃烧+SCR路线。由于我国大部分地区所销售的柴油硫含量都比较高,且要在短期内将其降到能够满足DPF要求的硫含量范围很难。因此,在选择技术路线时,需要考虑我国具体国情。采用优化燃烧+SCR路线,其一可降低发动机油耗5%7%,其二在我国尿素溶液的获得较为容易。而在整个SCR系统中,选择合适高效的SCR催化剂作为关键的一环也是研究工作中的重中之重。本文根据目前SCR催化剂的发展状况和未来的发展要求,采用新型的制备方法即溶胶凝胶法和浸渍法相结合的方法制备了一系列V2O5-WO3/TiO2催化剂样品,并通过XRD和BET测试对催化剂样品的理化性能进行了表征,利用实验室自制的尾气模拟系统对催化剂样品的活性进行了测试,通过测试的结果表明:当V2O5含量为3%时,催化剂表现出较高的催化活性和较宽的活性窗口。当O2浓度大于2%时,O2浓度对催化剂的催化活性影响较小。在低温条件下高空气流速会使催化剂对NOx的脱除率降低较大幅度,而在高温条件下空气流速对NOx的脱除率影响较小。利用上述催化剂样品的制备方法,更有利于催化剂在金属载体上的涂覆。为了更好的模拟实际情况,我们将V2O5-WO3/TiO2催化剂涂覆到金属载体上制得小型金属SCR催化反应器,并通过自制的SCR反应系统,对其性能进行了测试,通过测试结果表明了金属SCR催化反应器能够较好的达到净化NO的效果。由于传统的V2O5-WO3/TiO2催化剂在350—450℃的温度区间内对NOx有较好的催化效果,而在100—300℃的温度区间内对NOx的催化还原效果并不理想,因此在本文中作者通过浸渍法制备了一系列钨掺杂MnOx/TiO2低温SCR催化剂样品,并通过XRD、SEM和NH3—TPD等表征方法以及活性测试,所得到的结果表明:钨元素的引入能够明显的改善Mn-Ti催化剂的低温SCR活性。在140—280℃的温度区间内,Mn(0.2)W(0.1)Ti催化剂样品对NO的脱除率达到了99%左右。从SEM图像中可以知道钨的引入能够提高催化剂样品的热稳定性,并且能够抑制催化剂发生烧结现象。此外,从NH3—TPD谱图中可以得到钨的引入能够增加催化剂的酸位数量和增强酸位的强度。
中文摘要 | 第4-6页 |
ABSTRACT | 第6-7页 |
第一章 绪论 | 第12-29页 |
1.1 引言 | 第12-14页 |
1.2 日益严格的排放法规 | 第14-16页 |
1.3 NOx 生成机理 | 第16-17页 |
1.4 影响柴油机 NOx 排放量的因素 | 第17-18页 |
1.4.1 发动机进气状况的影响 | 第17页 |
1.4.2 发动机负荷(燃空比)的影响 | 第17-18页 |
1.4.3 喷油定时 | 第18页 |
1.4.4 燃烧室的类型 | 第18页 |
1.5 柴油机排放污染物的控制技术及技术路线 | 第18-23页 |
1.5.1 柴油机排放污染物的控制技术 | 第18-21页 |
1.5.1.1 颗粒物的控制技术 | 第19-20页 |
1.5.1.2 柴油机氮氧化物的控制技术 | 第20-21页 |
1.5.2 目前柴油机排放污染物—NOx 的控制技术路线 | 第21-23页 |
1.5.2.1 EGR+ DPF 路线 | 第22页 |
1.5.2.2 优化燃烧+SCR 路线 | 第22页 |
1.5.2.3 我国排放控制技术路线 | 第22-23页 |
1.6 SCR 催化转化器中的化学反应 | 第23-25页 |
1.7 NH_3—SCR 催化反应机理 | 第25-27页 |
1.7.1 Eley-Rideal 机理 | 第25-26页 |
1.7.2 Langmuir-Hinshelwood 机理 | 第26-27页 |
1.8 NH_3—SCR 催化剂体系 | 第27页 |
1.8.1 分子筛类 NH_3-SCR 催化剂体系 | 第27页 |
1.8.2 氧化物类 NH_3-SCR 催化剂体系 | 第27页 |
1.9 课题的来源与研究内容 | 第27-29页 |
第二章 V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂的新型制备法及其性能的测试 | 第29-41页 |
2.1 引言 | 第29页 |
2.2 溶胶-凝胶(Sol-Gel)简介 | 第29-31页 |
2.2.1 溶胶-凝胶法发展简史 | 第29-30页 |
2.2.2 溶胶-凝胶的反应机理及其制备流程 | 第30-31页 |
2.3 浸渍法简介 | 第31-32页 |
2.3.1 浸渍法工艺 | 第31-32页 |
2.4 实验部分 | 第32-33页 |
2.4.1 实验试剂 | 第32-33页 |
2.4.2 实验仪器 | 第33页 |
2.4.3 催化剂样品的制备 | 第33页 |
2.5 催化剂的表征分析 | 第33-35页 |
2.5.1 实验仪器 | 第33-34页 |
2.5.2 样品的 BET 表征 | 第34页 |
2.5.3 样品的 XRD 表征 | 第34-35页 |
2.6 催化剂样品的活性评价 | 第35-37页 |
2.6.1 实验方案 | 第35-36页 |
2.6.2 实验仪器 | 第36-37页 |
2.7 催化剂活性评价 | 第37-40页 |
2.7.1 不同钒含量对催化剂性能的影响 | 第37-38页 |
2.7.2 不同的氧气体积浓度对 V3W10Ti 催化剂催化活性的影响 | 第38-39页 |
2.7.3 空速对催化剂性能的影响 | 第39-40页 |
2.8 本章小结 | 第40-41页 |
第三章 实验室 SCR 样件的试制与测试 | 第41-44页 |
3.1 自制 SCR 反应测试系统 | 第41-42页 |
3.2 小型金属 SCR 催化转化器的制备 | 第42-43页 |
3.3 小型金属 SCR 催化转化器性能测试 | 第43-44页 |
第四章 钨掺杂 MnOx/TiO_2催化剂低温 SCR 性能的研究 | 第44-52页 |
4.1 引言 | 第44-45页 |
4.2 实验部分 | 第45-46页 |
4.2.1 实验试剂 | 第45页 |
4.2.2 实验仪器 | 第45页 |
4.2.3 催化剂样品的制备 | 第45-46页 |
4.3 催化剂的表征分析 | 第46-49页 |
4.3.1 催化剂样品的 XRD 表征 | 第47-48页 |
4.3.2 催化剂样品的 SEM 表征 | 第48页 |
4.3.3 催化剂样品的 NH_3-TPD | 第48-49页 |
4.4 催化剂样品的活性测试 | 第49-51页 |
4.4.1 实验方案与测试仪器 | 第49-50页 |
4.4.2 催化剂样品活性测试结果与分析 | 第50-51页 |
4.5 本章小结 | 第51-52页 |
第五章 总结与展望 | 第52-54页 |
5.1 总结 | 第52页 |
5.2 展望 | 第52-54页 |
参考文献 | 第54-60页 |
硕士期间研究成果 | 第60-61页 |
致谢 | 第61页 |
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