纳米构筑Ni-ZrO2催化剂催化乙醇蒸汽重整制氢

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氢气作为一种洁净高效的二次能源,为能源供给和环境保护提供了广阔的发展空间。以生物质制氢并与燃料电池相结合可以提供清洁高效的可再生能源,是传统化石能源向新能源过渡的重要桥梁,也是推动“氢能经济”发展的一大动力。在各种生物质制氢方法中,采用生物乙醇燃料重整制氢,具有原料低毒易处理、催化剂选择范围广、氢气产率高、系统效率高等特点,具有良好的开发应用前景。本文对乙醇蒸汽重整制氢镍系催化剂进行了研究,通过采用纳米构筑的方法,开发高活性的Ni-ZrO2系列催化剂。在Ni/ZrO2催化剂表面,乙醇蒸汽重整过程主要经历乙醇脱氢产生乙醛,乙醛分解产生甲烷和一氧化碳,随后经由甲烷重整反应和水汽变换反应两个可逆反应竞争确定最终产物的反应历程。Ni/ZrO2催化剂活性金属及载体颗粒的尺度对催化剂反应活性都有较大影响。通过减小催化剂活性金属镍颗粒的尺度或减小载体ZrO2颗粒的尺度,可以有效增强活性金属与载体间的相互作用,增大活性金属与载体之间的相互接触面积,从而提高催化剂的反应活性和稳定性。与单斜相氧化锆相比,四方相氧化锆具有较高的水汽变换反应活性,也更有利于催化剂表面积炭的氧化脱除,从而提高催化剂的稳定性。在氧化锆载体中引入适量的Al2O3可以显著提高催化剂的比表面积,促进镍金属的分散,并增强活性金属与载体间的相互作用。尽管引入Al2O3之后催化剂表面酸性增强,但在Al2O3含量较小的情况下,Ni/10AZ催化剂与Ni/ZrO2催化剂相比,在673~973 K下的反应活性和稳定性都有显著提升。N2物理吸附、TEM、EDX、HREELs、XRD及H2-TPR等表征分析结果表明,采用纳米构筑法进行镍系催化剂的制备,可以进一步丰富催化剂的孔道结构,提高催化剂的比表面积,提高活性金属的抗烧结能力,促进活性金属的分散,增强金属与载体间的相互作用。采用纳米NiO颗粒替代纳米镍金属颗粒进行纳米构筑镍系催化剂的制备,有利于简化催化剂制备过程,并提高其环境友好特性。在进行纳米构筑Ni-ZrO2催化剂的制备过程中,推荐使用不含铵根离子的沉淀剂及不低于15wt%的活性金属负载量。与常规负载型镍系催化剂相比,纳米构筑法制备的Ni-ZrO2催化剂和Ni-AZ催化剂在673~973 K温度范围内都表现出较好的乙醇蒸汽重整制氢反应活性和稳定性。
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